501
https://doi.org/10.9720/kseg.2017.4.501
전라남도 일대 지하수 중에서 산출하는 자연방사성물질 우라늄과 라돈의 수리지구화학적 거동특징
조병욱1·김문수2·김현구2·황재홍1·조수영1·추창오3*
1
한국지질자원연구원
2
국립환경과학원 토양지하수연구과
3
국립안동대학교 지구환경과학과
Hydrogeochemical Characterization of Natural Radionuclides Uranium and Radon in Groundwater, Jeonnam Province
Byong Wook Cho1, Moon Su Kim2, Hyun Gu Kim2, Jae Hong Hwang1, Soo Young Cho1, and Chang Oh Choo3*
1
Groundwater and Ecohydrology Research Center, Korea Institute of Geoscience and Mineral Resources, Daejeon, Korea
2
Soil and Groundwater Research Division, National Institute of Environmental Research, Incheon, Korea
3
Department of Earth and Environmental Sciences, Andong National University, Andong, Korea Received 12 December 2017; received in revised form 18 December 2017; accepted 21 December 2017
이 연구에서는 전라남도 지역의 지하수 170개 소를 대상으로 자연방사성물질인 우라늄, 라돈을 분석하였으며, 지질별로 구분 하여 이들의 함량특성을 지구화학적, 통계적으로 고찰하였다. 또한 우라늄과 라돈의 함량을 지질도에 표기하여 이들의 함량분 포도를 작성하였다. 우라늄과 라돈의 함량범위는 넓지만 일부 시료를 제외하면 낮은 값을 보인다. 요인분석 결과에 의하면 전 남지역의 지하수에서 우라늄과 라돈간의 상관계수는 낮아서, 이 두 성분은 서로 다른 거동특성을 가지는 것으로 판단된다. 서 로 거의 무관한 거동특성을 보여주는 이러한 결과는 국내 대부분의 지하수중 우라늄, 라돈 연구결과와도 일치한다. 이들을 제 외하면 주요 수질항목들 간에는 높은 상관계수가 나타나는데, 이들은 일반적인 물-암석반응의 결과임을 지시한다.
주요어: 지하수, 자연방사성 물질, 우라늄, 라돈, 요인분석
Natural radionuclides such as uranium and radon from 170 groundwater wells in Jeonnam Province were investigated, together with hydrogeochemical properties, and concentration maps of uranium and radon were also constructed in this study. Character- istics of their concentrations and occurrence were discussed using hydrogeochemical factors and geostatistical methods based on individual geological units. Though uranium and radon in groundwater show a wide range in the concentration, most of which occur as low levels except a few sites. Based on factor analysis, correlation coefficients between uranium and radon are very low.
Such results verify that these radionuclides behave independently, well consistent with most previous results investigated nation- wide in groundwater. Besides uranium and radon, most hydrochemical components in groundwater show a close relation to indi- cate the water-rock interaction taken place actively in aquifer.
Key words: groundwater, natural radionuclides, uranium, radon, factor analysis
*Corresponding author: [email protected]
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서 언
최근 들어 지하수나 토양 중의 우라늄과 라돈함량, 특히 먹는 샘물과 같은 음용수에서의 우라늄 검출이나, 실내 공 기 중에서의 라돈이 폐암유발에 핵심적인 역할을 한다는 언 론보도가 과거에 비하여 흔하여, 이에 대한 국민들의 관심 도와 우려수준도 점점 높아지고 있다. 지하수 중에 자연적 으로 존재하는 우라늄을 비롯한 라돈, 라듐, 토륨 등과 같 은 자연방사성물질은 암석 중에 미량으로 존재하는 방사성 핵종 광물들이 풍화나 변질작용에 의하여 분해된 후에, 지 하수에 용존된 것이다. 특히 우라늄의 자연붕괴 과정에서 방 사선이 방출되면서 라돈, 라듐 등과 같은 여러 종류의 딸원 소(daughter products)들이 생성되므로 지질학적으로는 모암 속에 존재하는 우라늄 광물의 함량과 이들의 용해도가 지하 수 중의 방사성물질의 농도에 가장 큰 영향을 미친다 (Langmuir, 1978, 1997).
우라늄은 반감기가 매우 길기 때문에 우라늄에 의한 인 체 위해성은 방사능 자체에 의한 것 보다는 비소나 중금속 원소처럼 우라늄 원소 자체가 문제가 된다. 라돈은 반감기 가 3.82일로 매우 짧은 무색, 무취의 불활성 기체이며, 인간 에게 피폭되는 방사선량의 50% 이상을 차지하여 흡연과 더 불어 최대 폐암 발병인자로 간주된다(WHO, 2004). 특히 지하수가 지표나 대기압 환경에 노출되면 물 속에 용존되어 있던 라돈은 음용 외에도 폭기나 물 사용 과정에서 쉽게 탈 기되므로 호흡을 통하여 라돈에 노출될 수 있다. 특히 라돈 은 짧은 자연반감기와 기체로서의 제어가 어려운 관계로 이 들의 거동특성 조절이나 저감방법은 간단하지 않다. 최근에 는 Yun 등(2017)에 의하여 공공지하수 시설에서 라돈을 저 비용으로 저감시키는 연구가 이루어 지기도 했으나, 여전히 효율이 높지 않고, 여러 불확실성을 내재하고 있다.
국내에서는 1998년 6월에 최초로 지하수 중에 자연방사 성물질의 존재가 밝혀졌으며, 이를 계기로 전국적인 규모의 지하수 중 자연방사성물질 함량실태 및 원인조사가 1999년
~2002, 2006~2017 년 기간동안 환경부 국립환경과학원과 한 국지질자원연구원에 의해서 광범위하게 이루어진 바 있다 (NIER, 1999, 2000, 2001, 2002, 2006, 2008, 2009). 그 후 2010년대에 들어와서는 매해 전국단위, 지질, 행정단위 에 걸쳐 수 백개 지점의 지하수를 대상으로 자연방사성물질 조사가 체계적으로 진행되어 왔다. 이런 목적으로 현재까지 조사된 지하수공의 개수는 약 6000 개에 달한다. 지금까지 의 연구결과에 의하면, 국내 지하수의 우라늄, 라돈함량은 지질에 따라 약간 다른데, 중생대의 쥬라기 대보화강암, 백 악기 불국사화강암으로 대표되는 화강암류 지역 지하수에서 퇴적암이나 변성암지역 지하수에 비하여 우라늄과 라돈 함 량이 약간 높은 것으로 나타났다(NIER, 1999, 2000, 2001, 2002, 2006, 2008, 2009). 이는 비록 미량이지만, 타 지질
에 비하여 화강암류에 상대적으로 존재하기 쉬운 부수광물 (accessory minerals) 의 존재와 관련될 가능성이 높기 때문이 다(Choo, 2002; Jeong et al., 2011, 2012, 2013).
이 연구의 목적은 전라남도 지역 170개소의 지하수를 대 상으로 우라늄, 라돈과 같은 자연방사성물질의 함량분포를 파악하는데 있다. 지하수중 자연방사성물질의 함량분포와 이 와 관련된 지하수의 지구화학적 특성을 파악하기 위하여 지 하수공의 공간적인 분포와 지질특성을 고려하여 선정하여 이 들을 대상으로 수질분석을 실시하였다. 이를 위하여 이 지역 에 분포하는 지질을 대단위 지질단위에 근거하여 분류하였 으며, 자연방사성물질의 거동특성에 영향을 주는 여러 성분 들의 함량특성을 활용하여 이들 간의 수질화학적 관련성을 고찰하였다. 우라늄, 라돈을 비롯하여 지하수 중 여러 성분 들 간에 미치는 상관계수를 추출하고, 특정한 성분의 기여도 를 파악하기 위하여 요인분석(factor analysis)을 수행하였다.
시료 및 연구방법
현장조사
지하수 시료의 채취지점은 행정구역과 광역지질도에 기반 하여 구분하였다(Fig. 1). 지하수공의 공간적인 분포와 지질 특성을 고려하여 전라남도에 분포하는 마을상수도용 지하수 공 170개소를 선정하고, 우라늄과 라돈의 함량분포와 지하 수의 수리지구화학적 특성분석을 위하여 시료를 채취하였 다. 현장에서 분석용 시료 채취시에는 지하수공의 정보를 함 께 취득하였으며, 이는 향후 GIS 지리정보시스템 D/B 구축 과 지하수 중 자연방사성물질 함량 해석에 활용하였다. 취 득된 정보는 기본적인 항목인 위치정보를 비롯하여 지하수
Fig. 1. Sampling sites plotted on a geological map for Jeonnam
Province.
의 특성과 밀접히 관련되는 요소인 공의 심도, 양수량, 용 도, 착정환경, 개발년도 등의 수리지질학적 기본정보였다.
분석법
자연방사성물질 중에서 우라늄(U), 라돈(Rn-222), 일반 수 질항목인 수온(T), 전기전도도(EC), 산화환원전위(Eh), 용존 산소(DO), 중탄산(HCO
3) 같은 성분을 분석하였다. 이들은 지표나 대기 중에 노출되면서 바로 반응하거나, 휘발되어 즉 시 변하는 성분들로서 조사현장에서 바로 측정하였다. 양이 온 분석용 지하수시료는 0.45 마이크론 멤브레인 필터를 통 과시킨 다음, 농질산을 첨가하여 pH2로 낮추어 용존성분들 의 결합이나 응집을 방지하도록 조치한 후에 실험실에서 기 기분석을 실시하였다. 음이온 분석용 시료는 산처리 없이 물 리적 필터링만 하였다. Na, K, Ca, Mg, SiO
2, Sr, Fe, Mn 등의 양이온은 유도결합플라즈마(ICP), F, Br, Cl, NO
2, NO
3, PO
4, SO
4등의 음이온은 이온크로마토그래피(IC)를 이용하여 각각 분석하였다.
우라늄 분석법
U 분석용 지하수 시료는 시료 채취시 0.45 µm 멤브레인 (membrane filter) 로 여과하고 강산을 첨가하여 용액을 안정 화시켜 놓았기 때문에 별도의 전처리 없이 ICP/MS용 표준 용액을 사용하여 검량선을 얻고 이를 이용하여 지하수 시료 의 우라늄 함량을 구하였다. 우라늄 정량치가 50 µg/L 이상 인 시료는 희석하여 정량분석 하였다. 분석에 사용된 ICP- MS 장치는 DRC-II(Perkin Elmer)이었으며 검량선 작성에 사용된 표준시료는 Accustandard 사의 ICP-MS용 혼합표준 용액(10 µg/mL) 및 우라늄 단일표준용액 1,000 µg/mL을 측 정시료의 매트릭스 농도수준 정도까지 탈이온화수로 희석시 켜 사용하였으며, 최종 산의 농도는 1%v/v HNO
3로 하였다.
라돈 분석법
Rn 에 대한 계측효율을 구하기 위하여
226Ra 표준용액 8 mL 를 취하여 섬광용액 Hisafe3의 12 mL와 잘 혼합한 후 PSA 준위 100에서 알파선의 총 피크영역에서 측정하였다. 배 경바탕시료는 초순수를 끓여서 라돈을 제거한 후에 아르곤 으로 세정한 섬광액을 혼합하여 만들어 사용하였으며, 실제 계측시료와 동일한 조건으로 초순수를 섬광용액과 혼합하여 바탕시료를 제조후, 5시간씩 계측하였다. 이 바탕시료를 사 용하여 실험과정에 의한 바탕값을 얻어 계측효율 및 검출 하한치를 얻는데 이용하였다. PSA 준위 100에서 시료용액 8 mL 에 대해 300분 계측했을 때, 알파선 총 피크영역에서 의 검출하한치는 0.12 Bq/L이었다
요인분석
본 연구에서는 전체시료, 선캠브리아기 변성암, 중생대 화
강암류, 중생대 백악기 화산암류를 대상으로 SPSS (v.20)를 이용하여 요인분석을 실시하였다. 그 외 특정지질에 속하는 지하수 시료가 불과 몇 개 이하인 경우는 통계적 유의성이 없어서 제외시켰다. 우라늄, 라돈과 주요 수질 성분 간 의 미있는 상관성을 도출하기 위하여 다중성분들 간 요인분석 (factor analysis) 을 통하여 상관성 분석을 실시하였다. 주요 성분들 간의 상관계수와 주요 요인을 추출하였으며, 우라늄, 라돈과 주요 수질성분들 간의 성인적 관련성과 거동특성을 해석하였다. 공통성을 추출한 다음에 요인 적재값(factor loading) 을 구하였으며, 요인을 추출한 후, 이들을 회전공간 에 나타내어 자연방사성물질과 주요 수질항목간의 관련성을 검토하였다. 요인분석은 서로 상관되는 변수들 사이의 복잡 한 구조를 행렬로 나타내어 행렬의 조작을 통하여 주요 변 수들 간의 변동성과 주요 인자들을 추출한다. 본 연구에서 는 Varimax 직각회전방식을 사용하였는데, 이는 하나의 요 인에 높이 적재되는 변수의 수를 줄여서 요인의 해석에 중 점을 준 방식이다. 각 변수들은 요인적재량이 가장 높은 요 인에 속하는데, 보통 ±0.3 이상이면 적재량의 유의성이 있 다고 볼 수 있으며, ±0.5 이상이면 매우 높은 적재량에 해 당한다.
결 과
지하수의 수질특성
지질은 다양하게 나타나는데, 본 지역에서 가장 고기의 지질은 선캠브리아기 화강편마암과 편암류 위주의 변성암이 다. 전남 고흥읍 도양읍 관리에 소재하는 CN313 시료는 선 캠브리아기 변성암 중에서 유일하게 편암에 속한다. 그 외 에 고생대 평안계층, 중생대 쥬라기 화강암, 신동층군, 하양 층군, 유천층군을 포함하는 중생대 백악기 퇴적암류, 중생대 백악기 화강암, 중생대 섬록암 및 반암을 포함하는 관입암 류, 중생대 백악기의 중성 내지 산성 화산암류, 신생대 제3 기층 및 신생대 제3기 산성 화산암류 등으로 구분된다. 큰 지질단위로 구분할 시에, 선캠브리아기 편마암 위주의 변성 암류 76개소, 중생대 화강암류 24개소, 백악기 유천층군을 포함한 화산암류 63개소로 나뉘어 진다. 그 외 고생대 평안 계 퇴적암층 2개소, 신생대 화산암류, 퇴적암류 등이 일부 포함된다.
Table 1 은 지하수의 자연방사성물질 함량과 수질특성에
관한 정보를 요약하였다. 자연방사성물질 외에 분석된 주요
수질성분은 수온, pH, EC, Eh, DO를 포함하여 K, Na,
Ca, Mg, Sr, Fe, Mn 과 같은 양이온 및 SiO
2, 그리고 F,
Cl, SO
4, NO
2, NO
3, HCO
3, PO
4등의 음이온으로 구성된
다. 수질분석 결과, Fe, Mn, NO
2, PO
4등은 불검출되거나
최대 0.01~0.02 mg/L 내외로 나타나, 수질분석표에는 이들
을 수록하지 않았다.
pH
전라남도 지역 170개소 전체 지하수의 pH의 평균은 7.0 이고, 약산성에서부터 알칼리성까지 다양하게 나타나 일반 적인 국내 지하수의 수리화학적 특징에 비하여 비교적 범위 가 넓다. 선캠브리아기 변성암 지역 지하수의 pH 평균은 6.97 이고, 중생대 화강암류 지역 지하수의 pH 평균은 6.62, 중생대 화산암류 지역 지하수의 pH 평균치는 7.21이다.
Eh
전라남도 지역 170개소 전체 지하수의 Eh의 평균은 248 이고, 선캠브리아기 변성암 지역 지하수의 Eh 평균은 252, 중생대 화강암류 지역 지하수의 Eh 평균은 260, 중생대 화 산암류 지역 지하수의 Eh 평균치는 235이다.
EC
전체 지하수의 EC의 평균은 248 µS/cm, 선캠브리아기 변 성암 지역 지하수의 EC 평균은 183 µS/cm, 중생대 화강암 류 지역 지하수의 EC 평균은 251 µS/cm, 중생대 화산암류 지역 지하수의 EC 평균치는 284 µS/cm이다. 화강암류 지역 의 EC는 국내의 일반적인 지하수에 비하면 다소 높다.
우라늄
170 개소 전체 지하수 중 우라늄의 최대값은 고생대 평안 계 퇴적암층인 CN 399에서 13.2 µg/L로 나타나 가장 높다.
우라늄의 평균값은 0.78 µg/L, 중앙값은 0.25 µg/L, 표준편차 는 2.03 µg/L이다(Fig. 2). 암질별로 비교할 시에 선캠브리아
기 변성암 지역 지하수의 우라늄 최대값은 12.8 µg/L, 평균 값은 0.89 µg/L, 중앙값은 0.21 µg/L, 표준편차는 2.04 µg/L 이다. 중생대 화강암류 지역 지하수의 우라늄 최대값은 4.2 µg/L, 평균값은 0.61 µg/L, 중앙값은 0.31 µg/L, 표준편 차는 0.93 µg/L이다. 중생대 화산암류 지역 지하수의 우라늄 최대값은 4.3 µg/L, 평균값은 0.51 µg/L, 중앙값은 0.23 µg/
L, 표준편차는 0.78 µg/L이다. 화강암류 지역의 경우 평균은 가장 낮으나, 중앙값은 가장 높다. 각 지질별로 보면, 우라 늄의 함량분포 범위는 매우 넓은데, 일부 고함량 지역에 의 하여 평균값이 높아지는 현상을 보여준다(Fig. 3). 전라남도 전 지역의 우라늄의 실제적인 평균값은 1 µg/L 이하로 매우 낮으며, 소위 미국 환경보호청의 권고치인 30 µg/L 이상을 초과하는 곳은 존재하지 않는다.
Table 1. Hydrogeochemical compositions in groundwater from Jeonnam Province. Max: Maximum, Avg: Average, Med: Median, Std:
Standard deviation, Pcg: Precambrian metamorphic rocks, Mgr: Mesozoic granites, Cvr: Cretaceous volcanic rocks. Units: Uranium as µg/L,
222Rn as Bq/L and chemical concentration of dissolved ions as mg/L.
T (
oC) pH EC Eh DO U
222Rn K Na Ca Mg SiO
2Sr F Cl NO
3SO
4HCO
3remark Max. 21.7 9.10 2180.0 697.0 11.00 13.20 310.43 24.62 172.96 81.72 17.80 48.21 13.86 4.51 375.27 226.29 91.35 214.1 Avg. 17.0 7.00 248.1 247.8 6.43 0.78 55.51 1.61 15.96 23.24 4.36 25.41 0.33 0.20 22.21 21.04 11.49 73.2 170 sites Med. 17.0 7.06 200.5 241.0 6.41 0.25 34.22 1.21 13.20 19.65 3.60 24.60 0.14 0.10 12.19 12.44 9.26 68.3 Std. 1.21 0.59 262.1 77.6 1.90 2.03 60.01 2.67 19.39 15.45 3.35 7.42 1.53 0.54 45.39 34.97 12.93 38.7 Max. 19.8 8.50 1374.0 697.0 10.04 12.80 310.43 3.98 172.96 55.08 12.99 37.07 1.89 1.54 375.27 116.40 63.05 214.1 Avg. 16.6 6.97 182.8 252.1 6.45 0.89 65.93 1.66 13.49 16.60 3.56 22.22 0.20 0.18 15.02 14.34 9.28 62.1 Pcg.
Med. 16.5 7.01 155.0 240.0 6.39 0.21 41.99 1.40 9.72 14.19 2.90 22.45 0.10 0.10 8.49 8.92 7.18 54.5 Std. 1.1 0.54 158.2 90.8 1.86 2.04 60.88 0.89 19.40 9.71 2.32 5.47 0.28 0.28 42.53 16.44 8.61 34.7 Max. 18.8 7.64 550.0 402.0 9.68 4.02 293.05 4.02 39.20 44.94 17.80 40.74 0.60 0.35 89.10 226.29 25.15 130.0 Avg. 17.0 6.62 250.6 259.7 6.99 0.61 68.52 1.65 15.78 22.56 5.46 29.88 0.20 0.08 24.26 46.23 6.25 60.9 Mgr.
Med. 16.9 6.69 194.0 257.5 6.77 0.31 55.66 1.16 12.90 19.33 3.88 29.46 0.13 0.07 17.21 21.51 4.22 56.7 Std. 1.0 0.54 143.4 46.8 1.39 0.93 63.94 1.10 8.53 11.71 4.12 6.88 0.16 0.09 20.43 62.05 5.78 25.9 Max. 20.4 9.10 706.0 311.0 11.00 4.30 221.79 24.62 76.23 81.72 15.30 48.21 13.86 4.51 97.90 127.21 91.35 181.5 Avg. 17.4 7.21 283.9 234.9 6.05 0.51 37.87 1.54 18.33 30.13 4.87 27.03 0.52 0.27 25.78 19.59 15.66 92.0 Cvr.
Med. 17.2 7.20 258.5 240.0 6.30 0.23 20.96 0.95 15.66 29.11 3.89 27.44 0.20 0.16 17.50 13.56 13.29 88.6 Std. 1.0 0.53 127.9 38.4 2.01 0.78 44.42 3.04 10.01 16.73 3.64 7.84 1.79 0.59 22.47 23.35 14.16 39.6
Fig. 2. Comparision of uranium concentrations with geology. 1:
Whole area, 2: Precambrian metamorphic rocks, 3: Mesozoic
granites, 4: Cretaceous volcanic rocks.
라돈
전체 지하수 중 라돈의 최대값은 선캠브리아기 변성암류 지역 지하수에서 310.43 Bq/L로 나타나 그 값이 가장 높다.
라돈의 평균값은 55.51 Bq/L, 중앙값은 34.22 Bq/L, 표준편 차는 60.01 Bq/L이다(Fig. 4). 선캠브리아기 변성암 지역 지 하수의 라돈 평균값은 65.93 Bq/L, 중앙값은 41.99 Bq/L, 표준편차는 60.88 Bq/L이다. 중생대 화강암류 지역 지하수 의 라돈 최대값은 293.05 Bq/L, 평균값은 68.52 Bq/L, 중앙 값은 55.66 Bq/L, 표준편차는 63.94 Bq/L이다. 중생대 화산 암류 지역 지하수의 라돈 최대값은 221.79 Bq/L, 평균값은 37.87 Bq/L, 중앙값은 20.96 Bq/L, 표준편차는 44.42 Bq/L이 다. 화강암류 지역에서 평균값과 중앙값이 상대적으로 높다.
전라남도 전 지역의 라돈의 범위는 일부 고함량 지역에 의 하여 평균값이 다소 과장되어 영향을 받는 것으로 나타난다 (Fig. 5). 미국 환경보호청의 권고치인 148 Bq/L 이상을 초 과하는 곳은 13개소(7.6%)이고, 선캠브리아기 변성암 지역 지하수에서 8개소가 이를 초과한다.
지하수 수질특성의 요인분석
본 연구에서 조사된 전남지역 지하수 시료 중에, 공통적 인 수질성분 분석항목 일부가 누락된 시료 9개를 제외한 시 료(N=161개)와 주요 지질별로 세분한 시료를 대상으로 각 각 요인분석을 실시한 결과에 따르면, 의미있는 요인은 5~6 개가 추출되었다. 그러나 이들 중에서 특정한 요인 2개만이 총 기여도에 큰 영향을 미치는 것으로 나타났다. 이는 1, 2 개의 특정한 요인이 강한 영향력을 행사하지 않음을 지시한 다. 예를 들면 전체시료의 경우, 요인 1의 기여도는 31.1%, 요인 2의 기여도는 17.1%로서 이 둘의 합은 48.2%에 불과 하다. 주요 지질별로 살펴보면 다음과 같다.
선캠브리아기 변성암 지역 지하수의 경우, 요인 1의 기여 도는 34.5%, 요인 2의 기여도는 16.7%, 이 둘의 합은 51.2% 이다. 중생대 화강암류 지역 지하수의 경우 요인 1의 기여도는 44.1%, 요인 2의 기여도는 16.3%로서 이 둘의 합은 60.4%로 나타낸다. 백악기 화산암류 지역 지하수의 경 우 요인 1의 기여도는 30.9%, 요인 2의 기여도는 19.5%로 서 이 둘의 합은 50.4%로 나타났다. 이상의 분석결과를 정 리하면, 중생대 화강암류 지역 지하수가 요인 1, 2에 영향 Fig. 3. Box-Whisker diagrams show a wide range of uranium
concentrations with geology. 1: Precambrian metamorphic rocks, 2: Mesozoic granites, 3: Cretaceous volcanic rocks.
Fig. 4. Comparision of uranium concentrations with respect to geology. 1: Whole area, 2: Precambrian metamorphic rocks, 3:
Mesozoic granites, 4: Cretaceous volcanic rocks.
Fig. 5. Box-Whisker diagrams for radon concentration
distribution with geology. 1: Precambrian metamorphic rocks,
2: Mesozoic granites, 3: Cretaceous volcanic rocks.
을 가장 많이 받는 것으로 해석할 수 있다. 전반적으로 보 면, 특정한 소수의 요인이 수질특성을 강하게 지배하는 현 상은 전남지역 지하수에서 나타나지 않는다.
요인을 추출하여 회전공간에 나타낸 결과는 Fig. 6과 다 음과 같다.
선캠브리아기 변성암 지역 지하수의 경우, 회전공간에 나 타낸 거동특성은 우라늄은 F, pH와 친밀도가 높아 같은 요 인의 지배를 받는 것으로 나타났다. 우라늄은 요인 2에 영 향을 받으며, 라돈은 Eh, SiO
2, NO
3등과 함께 요인 2에 역으로 영향을 받는다. 그러나 우라늄과 라돈은 거동특성이 거의 일치하지 않는다.
중생대 화강암류 지역 지하수의 경우도 회전공간에 나타 낸 우라늄과 라돈의 거동특성은 상이하다. 우라늄은 SO
4와 비교적 친밀도가 높으며, pH, HCO
3등과 함께 같은 요인 의 지배를 받는 것으로 나타났다(Fig. 7). 그러나 라돈은 타 성분과 친밀한 거동특성을 보여주지 않으나 요인 1에 의하 여 어느 정도 영향을 받는다.
중생대 백악기 화산암류 지역 지하수의 경우, 회전공간에 나타낸 거동특성은 원소별로 다양한데, 특히 우라늄은 라돈 과 거동특성이 상이하다. 우라늄과 라돈은 각각 상이한 거 동특성을 보일 뿐 아니라, 이들은 특정한 요인의 지배를 거 의 받지 않으며, 여타 수질성분들과도 거동특성의 친밀도가 낮다(Fig. 8).
이상에서 본 바에 의하며, 라돈과 우라늄은 거동특성에서 서로 밀접한 관련성이 없으며, 특정한 요인에 크게 영향을 받지 않음을 보여준다. 그럼에도 대부분의 지하수는 물-암 석반응에 의한 특성을 비교적 잘 보여 주고 있다. 이와 같 은 거동특성은 우라늄의 함량이 전반적으로 매우 낮기 때문 에 우라늄의 거동에 영향을 주는 특정한 요인이나, 수질성 분이 존재하지 않음을 지시한다.
상관계수에 의한 우라늄, 라돈의 거동특성
지하수의 우라늄, 라돈과 주요 수질 성분들 간 의미 있는 상관성을 도출하기 위하여 다중성분들 간의 상관행렬 분석 을 통하여 성분들 간의 상관성을 파악하였다. 지질특성을 고 려하지 않고 전체 시료를 대상으로 분석할 경우에 우라늄, 라돈과 관련성이 있는(>0.4) 수질성분은 없었다. 이 때문에 지질특성에 기인한 수질성분 간 관련성을 파악하기 위하여 서 주요 지질별로 각각 상관행렬을 검토하였다.
선캠브리아기 변성암 지역 지하수에서는 우라늄과 라돈에 대하여 의미있는 상관계수는 나타나지 않았다(Table 2). 중 생대 화강암류 지역 지하수의 경우, 우라늄과 라돈에 대하 여 상관계수가 의미 있는 수준을 보이는 성분들이 여러 개 확인되었다(Table 3). 예를 들면, 우라늄의 경우 U-Eh (0.451), U-Ca (0.405), U-HCO
3(0.408) 로서 나타났으며, 라돈의 경우 Rn-pH (-0.501), Rn-Na (0.499), Rn-Mg Fig. 6. Factor analysis for geochemical components in
groundwater of the Precambrian metamorphic rock areas.
Fig. 7. Factor analysis for geochemical components in groundwater of the Mesozoic granite areas.
Fig. 8. Factor analysis for geochemical components in
groundwater of the Cretaceous volcanic rock areas.
(0.40), Rn-Sr (0.525), Rn-NO
3(0.612), Rn-HCO
3(-0.473) 등을 보여준다. 백악기 화산암류 지역 지하수에서 Eh는 라 돈에 대하여 상관계수가 0.435로 나타났다(Table 4). 이들 외에는 우라늄이나 라돈에 대하여 의미 있는 상관계수를 보 이는 수질성분은 확인되지 않았다.
이상에서 보듯이 전남지역의 지하수에서 우라늄과 라돈간 의 상관계수는 매우 낮아서, 이 두 성분 간에는 특정한 관 련성이 없는 것으로 판단된다. 서로 거의 무관한 거동특성 을 보여주는 이러한 결과는 최근까지 연구된 국내 대부분의
지하수중 우라늄, 라돈 연구결과와도 일치한다(Cho et al., 2010, 2011, 2012, 2013, 2014; NIER, 2008). 그렇지만, 대부분의 지질에서 주요 수질항목들 간에는 높은 상관계수 가 나타나는데 이들은 일반적인 물-암석반응의 결과임을 지 시한다. 즉 전체 지역 및 특정 지질지역 내에서 지하수의 수질은 pH, Eh, EC, 중탄산, 알칼리 원소 등에 의한 관련 성이 대체로 나타나며, 여러 용존 이온들의 총합은 특히 EC 에 크게 기여한다. 이는 일반적인 물-암석반응에 영향을 미치는 주 요소에 의해서 지하수의 수질특성이 나타난 것임 Table 2. Correlation matrix of compositions in groundwaters from Precambrian metamorphic rock areas.
U
222Rn pH EC Eh K Na Ca Mg SiO
2Sr F Cl NO
3SO
4HCO
3U 1.000 .062 .242 .097 -.140 -.079 .054 .254 -.102 -.270 .046 .248 .048 -.160 .197 .166
222
Rn .062 1.000 -.325 -.155 .226 -.269 -.082 -.250 -.173 .111 -.238 -.115 -.086 .048 -.179 -.252 pH .242 -.325 1.000 .174 -.292 -.113 .136 .272 -.015 -.206 .362 .392 .111 -.140 .214 .198 EC .097 -.155 .174 1.000 -.037 .295 .938 .774 .762 .131 .389 .084 .923 .262 .845 .285 Eh -.140 .226 -.292 -.037 1.000 -.279 .037 -.212 -.054 .126 -.184 -.197 .076 .084 -.196 -.255 K -.079 -.269 -.113 .295 -.279 1.000 .136 .433 .522 .017 .341 -.030 .112 .337 .323 .365 Na .054 -.082 .136 .938 .037 .136 1.000 .550 .574 .155 .271 .117 .979 .144 .784 .077 Ca .254 -.250 .272 .774 -.212 .433 .550 1.000 .759 .046 .497 .133 .523 .214 .759 .685 Mg -.102 -.173 -.015 .762 -.054 .522 .574 .759 1.000 .191 .431 -.132 .569 .482 .585 .485 SiO
2-.270 .111 -.206 .131 .126 .017 .155 .046 .191 1.000 -.251 -.288 .173 .178 -.079 -.060 Sr .046 -.238 .362 .389 -.184 .341 .271 .497 .431 -.251 1.000 .326 .174 -.045 .376 .643 F .248 -.115 .392 .084 -.197 -.030 .117 .133 -.132 -.288 .326 1.000 -.023 -.224 .212 .320 Cl .048 -.086 .111 .923 .076 .112 .979 .523 .569 .173 .174 -.023 1.000 .157 .748 -.022 NO
3-.160 .048 -.140 .262 .084 .337 .144 .214 .482 .178 -.045 -.224 .157 1.000 .004 -.196 SO
4.197 -.179 .214 .845 -.196 .323 .784 .759 .585 -.079 .376 .212 .748 .004 1.000 .390 HCO
3.166 -.252 .198 .285 -.255 .365 .077 .685 .485 -.060 .643 .320 -.022 -.196 .390 1.000
Table 3. Correlation matrix of compositions in groundwaters from Mesozoic granite areas
U
222Rn pH EC Eh K Na Ca Mg SiO
2Sr F Cl NO
3SO
4HCO
3U 1.000 .004 .149 .269 .451 -.171 .155 .405 -.043 .309 .264 .083 .167 -.001 .214 .408
222
Rn .004 1.000 -.501 .349 .050 .164 .499 .308 .400 -.089 .525 -.123 .337 .612 -.271 -.473
pH .149 -.501 1.000 -.240 -.184 -.411 -.472 -.182 -.217 -.026 -.419 .441 -.207 -.510 .267 .316
EC .269 .349 -.240 1.000 .023 .603 .856 .963 .847 -.092 .919 -.187 .902 .765 .271 .005
Eh .451 .050 -.184 .023 1.000 -.185 .163 -.014 -.014 .347 .128 .025 .185 .026 -.321 -.069
K -.171 .164 -.411 .603 -.185 1.000 .557 .531 .668 -.392 .576 -.153 .612 .588 .101 -.252
Na .155 .499 -.472 .856 .163 .557 1.000 .773 .776 .030 .922 -.187 .832 .927 -.083 -.322
Ca .405 .308 -.182 .963 -.014 .531 .773 1.000 .742 -.048 .892 -.209 .797 .669 .393 .188
Mg -.043 .400 -.217 .847 -.014 .668 .776 .742 1.000 -.135 .802 -.045 .912 .772 -.024 -.273
SiO
2.309 -.089 -.026 -.092 .347 -.392 .030 -.048 -.135 1.000 -.028 .198 -.037 -.145 -.279 .272
Sr .264 .525 -.419 .919 .128 .576 .922 .892 .802 -.028 1.000 -.325 .843 .899 -.007 -.192
F .083 -.123 .441 -.187 .025 -.153 -.187 -.209 -.045 .198 -.325 1.000 -.060 -.300 -.036 .046
Cl .167 .337 -.207 .902 .185 .612 .832 .797 .912 -.037 .843 -.060 1.000 .741 .038 -.253
NO
3-.001 .612 -.510 .765 .026 .588 .927 .669 .772 -.145 .899 -.300 .741 1.000 -.251 -.516
SO
4.214 -.271 .267 .271 -.321 .101 -.083 .393 -.024 -.279 -.007 -.036 .038 -.251 1.000 .670
HCO
3.408 -.473 .316 .005 -.069 -.252 -.322 .188 -.273 .272 -.192 .046 -.253 -.516 .670 1.000
을 지시한다. 예를 들면 K, Na, Ca, Mg, Sr 같은 양이온 과 SO
4, HCO
3같은 음이온은 EC와의 상관성이 높다. 결 론적으로, 우라늄과 라돈 간의 상관성은 거의 없으며, 화강 암류 지역을 제외하면 우라늄, 라돈과 상관계수가 높은 성 분들이 거의 없는 것이 연구 지역 지하수의 특징이라고 볼 수 있다.
토 의
우라늄과 라돈의 함량을 기준으로 지질도 상에 표기하여 이들의 함량분포도를 작성하였다(Fig. 9, Fig. 10). 전반적으 로 전라남도 지역의 지하수에서는 우라늄의 함량이 낮기 때 문에 지질단위에 따른 특징이 분명하게 표시되지는 않는다.
라돈의 함량도 타 지역에 비하여 높은 편이 아니고, 평균치 도 낮기 때문에 우라늄과 마찬가지로 특정한 지질단위에서 함량분포가 나타나지는 않는 것으로 보인다. 예를 들면, 고 생대 평안층군 퇴적암 지역 1개소에서 우라늄 최대치 (13.2 µg/L)가 나타나며, 또 다른 고생대 평안층군 퇴적암 지역 1개소에서는 0.22 µg/L로 매우 낮아서 지질특성에 따 른 일관성은 희박하게 나타난다. 그러므로 단순히 지질별로 함량분포를 표시할 경우, 자연방사성물질의 원인해석이 쉽 지 않다.
최근 Cho et al. (2015)은 라돈과 지형고도, 지질, 지구화 학적 요인을 추출하여 전국단위에서 공간적인 분포특징을 제시한 바 있다. 이러한 라돈 위해성 지도는 향후 환경관리 측면에서 유용한 정보를 제공하는 데 활용될 것으로 기대된 다. 그렇지만 여전히 명확한 원인해석에는 한계점이 있다.
이런 점을 야기하는 가장 중요한 원인은 조사 지하수공의
숫자일 것이다. 보다 많은 데이터가 축적될수록 그 분포도 가 의미하는 정확도는 더욱 향상되므로, 전국 단위를 대상 으로 장기간에 걸쳐 지하수 중 자연방사성물질의 함량분포 와 원인 규명 연구가 체계적으로 수행되어야 할 필요성이 있다. 해외 선진국들의 지하수 중 우라늄과 라돈에 대한 조 사는 1960년대 말부터 시작되었는데, 지하수 조사갯수는 미 국 200,000, 스웨덴 35,000개가 넘는다(NIER, 2006).
외국의 연구결과에 의하면 타 지질에 비하여 화강암지역 지하수의 우라늄, 라돈 함량이 높은 것으로 나타났는데 (Lowry et al., 1987; Cothern and Rebers, 1990; Banks et al., 1998), 이와 같은 특징은 국내의 경우와 비슷한 양상 을 보인다. 본 연구결과에 의하면, 대부분의 지질에서 주요 수질항목들 간에는 높은 상관계수가 나타나는데 이들은 일 반적인 물-암석반응의 결과임을 지시하지만, 그럼에도 불구 하고, 우라늄과 라돈 간에 상관계수가 매우 낮으며, 화강암 류 지역을 제외하면 우라늄, 라돈과 상관계수가 높은 성분 들이 거의 없는 것이 이 지역 지하수의 특징이라고 볼 수 있다.
기존의 연구(NIER, 2008)에 의하면 국내 지하수중 우라 늄은 화강암류에서 가장 높고 옥천계 변성암, 중생대, 고생 대의 퇴적암류, 화산암류로 가면서 점차 낮아진다. 그런데 높은 표준편차, 중앙값과 평균값의 큰 차이를 고려하면, 단 순히 특정한 암질에서 항상 높거나 낮지는 않을 것으로 해 석된다. 즉 동일한 암질내에서도 최대, 최소값의 차이가 매 우 크고, 대부분의 지하수중 우라늄의 함량은 매우 낮게 나 타나기 때문에 소수의 고함량 시료의 수치가 전체의 평균치 에 미치는 영향이 크다고 볼 수 있다. 그럼에도 불구하고 지질에 따른 차이점은 존재하는 것으로 판단된다. 특히 옥 Table 4. Correlation matrix of compositions in groundwaters from Cretaceous volcanic rock areas.
U
222Rn pH EC Eh K Na Ca Mg SiO
2Sr F Cl NO
3SO
4HCO
3U 1.000 .211 .298 .224 .017 -.095 .230 .243 -.105 -.186 .162 -.008 .090 -.044 .389 .225
Rn .211 1.000 -.081 -.090 .435 -.078 -.049 -.119 -.088 .264 -.073 -.045 .006 -.060 -.102 -.174
pH .298 -.081 1.000 .037 -.319 -.387 .382 .000 -.300 -.390 .105 .487 -.093 -.459 .146 .347
EC .224 -.090 .037 1.000 .080 .137 .602 .856 .719 .079 .488 .060 .846 .481 .683 .605
Eh .017 .435 -.319 .080 1.000 -.039 -.173 .168 .210 .623 -.043 -.242 .148 .013 .073 .000
K -.095 -.078 -.387 .137 -.039 1.000 .077 .072 .178 -.135 .011 -.058 .111 .584 .117 -.148
Na .230 -.049 .382 .602 -.173 .077 1.000 .249 .203 -.150 .231 .725 .427 .276 .449 .440
Ca .243 -.119 .000 .856 .168 .072 .249 1.000 .624 .072 .559 -.210 .719 .320 .739 .661
Mg -.105 -.088 -.300 .719 .210 .178 .203 .624 1.000 .349 .207 -.261 .722 .562 .277 .341
SiO
2-.186 .264 -.390 .079 .623 -.135 -.150 .072 .349 1.000 -.075 -.304 .122 .246 -.162 -.040
Sr .162 -.073 .105 .488 -.043 .011 .231 .559 .207 -.075 1.000 -.059 .456 .100 .321 .379
F -.008 -.045 .487 .060 -.242 -.058 .725 -.210 -.261 -.304 -.059 1.000 -.144 -.157 .096 .314
Cl .090 .006 -.093 .846 .148 .111 .427 .719 .722 .122 .456 -.144 1.000 .386 .476 .265
NO
3-.044 -.060 -.459 .481 .013 .584 .276 .320 .562 .246 .100 -.157 .386 1.000 .213 -.062
SO
4.389 -.102 .146 .683 .073 .117 .449 .739 .277 -.162 .321 .096 .476 .213 1.000 .510
HCO
3.225 -.174 .347 .605 .000 -.148 .440 .661 .341 -.040 .379 .314 .265 -.062 .510 1.000
천계에 분포하는 우라늄 광화대를 제외한 지역에서는 비록 그 함량은 낮을 지라도 부성분광물에 치환되어 있는 미량의 우라늄이 주요 인자로 작용할 수 있다. 그러나 극미립질로 존재하는 이들의 산출특징 확인과 용존메커니즘의 복잡성으 로 인해 우라늄의 거동특성을 단순히 해석하는 것은 쉽지 않다(Burns and Finch, 1999).
미국 환경보호청에서는 지하수내 자연방사성물질에 대한
잠정권고치로 우라늄 30 µg/L, 라돈 148 Bq/L(=4,000 pCi/L) 으로 설정하였으며(EPA 1999, 2000, 2003), WHO (World Health Organization) 에서는 우라늄은 과거 15 µg/L에서 30 µg/L으로 완화하였고(WHO, 2012), 라돈은 100 Bq/L (=2,700 pCi/L) (WHO, 2003, 2004) 를 권고한 바 있다. 그 러나 우리나라의 경우 자연방사성물질에 대한 기준은 여전 히 정립되어 있지 않은 상태에서, 경제성과 지하수 활용측 면을 고려하여 미국의 권고치를 따르고 있는 실정이다. 그 럼에도 최근에는 먹는샘물을 비롯한 음용지하수 중 우라늄 이나 라돈과 같은 자연방사성물질의 검출에 관한 이슈가 점 점 사회적인 관심을 끌고 있기 때문에, 지속적이고 체계적 인 조사를 수행할 필요가 있다. 이를 바탕으로 우리나라의 실정에 적합한 권고치나 기준치를 합리적으로 설정해야 할 필요가 있다.
결 론
전라남도 지역 지하수공 170개 소를 대상으로 우라늄과 라돈의 함량분포를 파악하고, 거동특성을 요인분석을 통하 여 해석하였다. 또한 우라늄과 라돈의 함량을 지질도에 표 기하여 이들의 함량분포도를 작성하였다. 전남지역의 지하 수에서 우라늄과 라돈간의 상관계수는 매우 낮아서, 이 두 성분 간에는 상관성이 매우 낮은 것으로 판단된다. 서로 거 의 무관한 거동특성을 보여주는 이러한 결과는 최근까지 연 구된 국내 대부분의 지하수중 우라늄, 라돈 연구결과와도 일 치한다. 그렇지만, 대부분의 지질에서 주요 수질항목들 간에 는 높은 상관계수가 나타나는데, 이들은 일반적인 물-암석 반응의 결과임을 지시한다. 화강암류 지역을 제외하면 우라 늄, 라돈과 상관계수가 높은 성분들이 거의 없는 것이 이 지역 지하수의 특징이다. 특히 이러한 특징은 우라늄의 함 량이 전반적으로 매우 낮기 때문에 특정한 수질성분과 밀접 하게 관련되지 않는다.
감사의 글
이 논문은 2015년 국립환경과학원의 ‘지하수 중 자연방 사성물질 함유실태 조사: NIER-SP2015-386’와 한국지질자 원연구원의 2016년 ‘복합 인공함양기법을 이용한 지하수 확 보·활용기술 개발: GP2015-014-2016(2)’의 지원을 받아 수 행되었습니다.
References
