[하이라이트] 폐기물 및 바이오매스 가스화 공정을 이용한 수소 생산 기술

1. 서론

수소에너지가 미래의 에너지원으로 각광을 받으 면서, 수소의 생산 방식에 관한 관심이 날로 증가하 고 있다. 2018년 기준으로 수소의 공급방식은 전세계 적으로 48%가 천연가스, 30%가 석유, 18%가 석탄이 며[1], 국내의 경우 추출수소(천연가스에 포함된 메 탄으로 SMR 반응을 통해 수소를 생산하는 방식)와 부생수소(석유 정제 화학반응에서 발생하는 수소)를 현재 및 단기적으로 사용할 예정이나, 추출수소는 대부분 시작 단계이고, 현재 유통되는 수소는 부생 수소로서 화학 업계 내부에서 사용되고, 13%가량만 이 외부로 유통되는 구조[2]로서 대부분 화석연료를

원료로 사용하므로, 환경적으로 지속가능한 방식이 아님을 알 수 있다.

정부에서는 수전해 및 해외생산 수소의 비중을 점차적으로 늘려 그린 수소(재생에너지로부터 생산 된 수소)를 도입할 “수소경제활성화 로드맵”[3] 및

“수소 기술개발 로드맵”[4]을 수립하여 이를 실행 중 에 있다. 이에 따르면 수소의 공급량 목표는 2030년 까지 연간 194만톤, 2040년까지 연간 526만톤 규모이 며, 최종적으로 그린수소의 비중을 70%까지 높이겠 다는 계획이다.

일반적으로 재생가능한 에너지원으로부터 수소 를 얻는 방식에는 크게 세 가지가 있으며 1) 전기화

폐기물 및 바이오매스 가스화 공정을 이용한 수소 생산 기술

서명원

한국에너지기술연구원 청정연료연구실 [email protected]

그림 1. 고형연료 (목질계 바이오매스)의 열화학적 전환을 통한 수소 생산 공정[1].

학적 전환(수전해), 2) 생물학적 전환, 3) 열화학적 전환로 분류할 수 있다[5]. 수전해 방식은 물을 분해 하여 수소를 생산하는 방법으로 풍력과 태양광 같 은 재생에너지에서 간헐성과 변동성으로 인해 발생 하는 잉여전력을 활용하여 수소로 전력을 저장하 는 Power-to-Gas 기술로서 활용될 수 있다. 특히 지 난 2020년 7월 8일에 발표한 EU의 수소 육성 전략에 서 2024년까지 현재 1GW 규모인 그린 수소 제조 설 비를 최소 6GW로 증설하고, 2030년까지 240~420억 유로를 투자하여 설비 규모를 40GW로 확대해 1000 만톤의 그린수소를 확보할 방침으로 알려졌다[6]. 두 번째 방식인 생물학적 전환은 미생물을 활용하여 상 온 상압에서 지속가능한 원료를 이용하여 수소를 생 산하는 방식으로 광합성에 의한 방식(직간접 광분해 기술)과 광합성에 의존하지 않은 방식(암발효 기술) 등이 있으나 상용화까지는 다소 시간이 소요될 것으 로 판단하고 있다.

마지막으로 열화학적 전환을 통한 수소 생산 공 정을 [그림 1]과 같이 나타낼 수 있으며, 주로 고형 연료를 이용하여 고온의 반응기에서 개질, 가스화, 열분해 등을 이용하여 수소를 생산하는 방식이다.

고형 연료로는 폐기물이나 석탄, 바이오매스 등 을 사용할 수 있으며 국내 미이용 산림바이오매스 량이 매년 400만 m³(200만톤)씩 발생하고 폐기물(매 립과 소각) 발생량이 1일 5만톤 규모[7]임을 감안하 면 경제성 확보 측면에서 유리함을 확인할 수 있다.

특히 바이오매스를 사용할 경우에는 CO2-neutral(바 이오매스 사용시 이산화탄소가 대기로 방출되나 바 이오매스가 자랄 때 대기로부터 동일량의 이산화탄 소를 흡수하므로 대기 중 이산화탄소 총량기준으로 는 0이 됨)이 되므로 그린 혹은 저탄소 수소 생산 방 식으로 인정받을 수 있다. 이에 관한 내용은 2.2절 에서 다시 설명하도록 한다. [그림 1]에서 보는 바 와 같이 가스화 방식으로 얻은 합성가스는 추가적인 WGS(Water Gas Shift reaction: 수성가스 전환반응, CO + H2O = H2 + CO2) 및 정제 공정을 통하여 H2S, HCl, 타르와 같은 불순물을 제거하고, PSA(Pressure

Swing Adsorption: 압력변동흡착) 공정을 통하여 합 성가스 내 CO 및 CO2등을 제거하여 수소를 최종적 으로 생산하게 된다. 물론 열분해를 통해서도 수소 생산이 가능하나 열분해 오일을 생산한 후에 다시 가스화 공정을 통해 수소를 생산하므로 생산 수율이 나 전환율 측면에서 가스화 기술이 좀 더 유리하다 고 판단된다.

본 고에서는 폐기물 및 바이오매스 가스화 기술의 현황을 소개하고 그린 혹은 저탄소 수소 생산 방식으 로의 가능성에 관해 중점적으로 논의하고자 한다.

2. 본론

2.1. 수소 생산에 적합한 가스화 기술 비교 현재 폐기물이나 바이오매스 가스화 기술을 이용 한 수소 생산 설비는 고려중이거나, 개발중인 상태 로 개념적으로 가능한 가스화 기술들에 대해 비교하 고 설명하고자 한다. 일반적으로 가스화 반응은 흡 열 반응이므로, 일부 연료의 연소를 통하여 열을 공 급하여 반응기 시스템 내에서 자발 반응(Autothermal reaction)이 일어나도록 해야 하며 가스화제로는 공 기나 산소, 수증기 등을 사용하여야 한다. 다만 공기 를 가스화제로 사용하는 경우에는 질소에 의한 희석 으로 인해 합성가스에 포함된 질소의 양이 45~55%

정도로서 합성가스의 발열량이 4~6 MJ/m³정도 수준 밖에 되지 않는다. 따라서 고농도의 수소 생산을 위 해서는 공기를 사용하지 않고, 반응 영역을 나누어 순 수증기를 이용한 고농도 수소 생산을 위한 가스 화 영역(기포 유동층, BFB; Bubbling Fluidized Bed) 과 흡열 반응인 가스화기에 열을 공급해주는 연소 영역 (고속 유동층, CFB; Circulating Fluidized Bed) 이중 순환 유동층 가스화기(DFB; Dual Fluidized Bed) 방식이 매우 적합하다고 할 수 있다. [그림 2]에는 대 표적인 수소 생산용 가스화 기술과 <표1>에는 각 공 정에서의 일반적인 합성가스 조성 등을 나타내었다 [5, 8]. DFB 방식은 오스트리아의 Vienna University of Technology, TU Wien의 Hofbuer 교수 연구팀 에서 원천기술을 개발한 이후 오스트리아 Güssing

의 8MWth급 실증 설비를 15년째 성공적으로 가동 한 바 있으며, 이러한 성공을 바탕으로 오스트리아 의 Oberwart에 8.5 MWth, 독일의 Senden/Ulm 에 14 MWth 규모의 상용급 플랜트를 가동하였다[9].

국내에서도 KITECH(한국생산기술연구원)에서 DFB 방식의 파일럿 급인 1톤/일급 바이오매스 가스 화기를 개발한 바 있으며[그림 2], 정제공정(한국에 너지기술연구원 개발) 및 F-T공정(한국화학연구원 개발)과 연계하여 합성 석유를 생산하는 BTL 프로 젝트를 성공적으로 진행한 바 있다[10]. 이 때, 합성 가스의 조성은 <표 1>에서 보는 바와 같이 거의 TU Wien의 결과와 유사하다.

MILENA 가스화기의 경우, 네덜란드의 국가연구 소인 ECN(Energy research Centre of the Netherlands) 에서 개발하였고 DFB 방식과 유사하나 차이점은 가 스화 반응이 고속 유동층(CFB) 영역에서 일어나고, 연소 반응이 기포 유동층(BFB) 영역에서 일어난다는 점이다. 가스화 반응시간이 다소 부족하여 <표 1>에 서 보는 바와 같이 DFB와 비교하여 수소와 일산화 탄소 함량이 다소 낮아, 합성가스의 품질이 떨어지 는 것을 확인할 수 있다.

SER(Sorption Enhanced Reforming) 방식은 종종 AER(Adsorption Enhanced Reforming)이라고도 불리

며, 기본적으로 DFB 방식을 이용하나 가스화 반응 기 내에서 CO2를 선택적으로 제거함으로서 WGS 반 응에서 수소 생산 쪽으로 반응 평형을 조절하여 합 성가스 내 수소 함량을 75%까지 높일 수 있는 기술 이다. 이 반응에서는 CaO는 CO2의 전달자로서 가스 화 반응기 내에서 지속적으로 CO2와 반응하여 CO2

를 제거하며 연소 반응기에서는 CaCO3가 다시 CaO 로 재생되어 배가스 형태로 CO2를 방출하게 된다.

SER 공정은 다양한 파일럿 플랜트 외에도 오스트리 아 Güssing의 8MWth급 실증 설비에서도 성능평가가 이루어졌으며, <표 1>과 같이 합성가스의 조성 또한 높은 수소 함량 및 낮은 이산화탄소 함량을 보임을 확인하였다.

앞선 DFB 및 MILENA 가스화기가 층물질로 olivine을 사용하는 반면, SER에서는 CaO를 층물질 로 사용하는데 촉매의 활성이 높아 수소의 함량을 높이고, 타르의 양은 대폭 감소시킬 수 있으나 기계 적 강도 및 안정성이 olivine에 비해 현저히 떨어지므 로 유동층 내에서의 마모에 의한 입자 손실이 큰 문 제로 지적되고 있으며 [5], 입자에 관한 이슈가 아직 상용화에서의 접근을 가로막고 있는 것으로 판단된 다. 가스화기에서 생성된 합성가스는 추가적인 업그 레이드 및 정제 공정이 필요한데, WGS 공정을 통하

그림 2. 국내에 설치된 1톤/일급 DFB 가스화 설비[10].

여 우선 합성가스 내 수소의 함량을 높이고 일산화 탄소의 함량을 낮춰야 한다. 최근 몇 년간 상용급의 Fe-Cr 기반 촉매(Shiftmax 120, Clariant)를 이용하여 3단의 고정층 방식의 WGS 반응기를 DFB 가스화기 에서 나온 합성가스를 직접 주입한 결과, 다량의 타 르가 합성가스 내에 포함되어 있음에도 불구하고 반 응기 내 온도는 350 ^oC로 유지되었고, CO의 전환율 은 91%로서 WGS를 거친 CO의 농도는 2% 미만으로 측정되었다[11].

또한, 바이오매스나 폐기물 가스화시 후단설 비 운전을 저해하고 촉매를 피독 시킬 수 있는 타 르를 제거하기 위해서 이미 오스트리아 Güssing, Oberwart, 독일의 Senden 등에서 검증이 완료된 RME (Rapeseed oil Methyl Ester) 스크러버를 사용하 여 타르를 제거하여야 한다. 특히 오일 성분이 많은 타르는 RME에 대부분 용해가 되어, 물과 분리되어 물은 재활용되고 사용이 완료된 RME는 연소기에서

보조 연료로 활용되므로 기존 습식 스크러버의 문제 점인 폐수 처리 비용이 추가로 들지 않는다는 장점 을 가지고 있다. 또한 합성가스 내에는 <표 1>에서 살펴본 바와 같이 이산화탄소 성분이 다소 높으므 로 이를 제거하기 위해서는 Amine 스크러버를 사용 하여 이산화탄소를 추가적으로 분리하여야 한다. 이 외에도 바이오매스나 폐기물 분진을 제거할 수 있는 분진 필터나 추가적인 타르 개질 장치 등이 필요할 수 있다.

마지막으로, 고순도 (99%)의 수소 생산을 위해서 는 PSA공정이 필요하다. PSA는 고체 흡착제를 이용 하여 가스상의 분자를 물리적으로 결합하는 힘을 바 탕으로 하며 가스와 흡착제의 결합력은 가스의 조 성, 부분압, 흡착제의 종류, 온도 등의 함수로 표현 할 수 있다. 최근 몇 년 동안 DFB 가스화기에서 생산 된 합성가스를 연료전지 급 (99.97%이상)의 수소로 업그레이드 하기 위한 연구가 오스트리아 Güssing,

그림 3. 대표적인 수소 생산용 가스화 기술.

Oberwart에서 Lab-scale의 PSA 설비를 이용해 진행 되었으며[11], 흡착제로 활성탄을 사용하여 수소의 회수율을 80%, 추가적인 연구를 통하여 90%까지 올 리는데 성공하였으나 수소의 순도를 높이기 위해서 는 회수율을 낮춰야 한다는 점을 확인한 바 있다.

결과적으로 현재 바이오매스 및 폐기물의 가스화 기술 수준을 고려하였을 때 수소 생산 공정으로 제 시할 수 있는 컨셉을 [그림 4]에 나타내었다[5]. DFB

를 사용하였을 경우에는 앞서 언급한대로 WGS, RME 스크러버, Amine 스크러버, PSA가 모두 필요 할 것으로 판단되며, PSA에서 분리된 CH4, H2 등은 steam reformer의 열원으로 쓰이거나, steam reformer 를 거쳐 WGS공정으로 재순환되어 공정 효율을 높이 게 된다. SER을 사용할 경우에는 이미 WGS 공정이 반응기 내에 있는 것과 마찬가지이므로 WGS 공정이 추가로 설치되어 있지 않고, 마찬가지로 CO2 제거를

표 1. 대표적인 수소 생산용 가스화 기술의 합성가스 조성 비교[5, 8]

Vienna Institute of

Technology KITECH MILENA Vienna Institute of

Technology

반응기 종류 DFB DFB CFB/BFB SER(Sorption Enhanced

Reforming)

가스화기 온도 850 750-800 800 675

합성가스 조성

H₂ (%) 25-40 35 27-28 73

CO (%) 22-25 21.3 27-28 8

CO₂ (%) 20-25 19 24-25 6

CH4 (%) 10 10 9-10 11

C_xH_y (%) 2-3 n/a n/a 2

Tar (g/m³) 20-30 n/a 18-20 <10

그림 4. (a) DFB 및 (b) SER공정을 이용한 수소 생산 컨셉[6].

위한 Amine 스크러버 또한 필요가 없다. 하지만 고 농도의 수소 생산을 위한 PSA 공정은 필요하다.

DFB 이용 수소 생산 공정의 경제성 분석 결과[6], 50MW규모의 수소 생산 시스템(바이오매스 연료 기 준 384톤/일급)에서 수소 생산량은 연료량의 약 10%

수준인 36톤/일, 수소 판매단가는 kg당 2.7유로(2018 년 기준, 운송비 미포함)로 나타났다. 이는 수소경제 활성화 로드맵[3]에 포함된 2030년 국내 생산단가 목 표치인 kg당 3,500원에 근접한 것으로 보인다.

특히 재료비와 설비비의 60%정도를 차지하는 것 은 결국 연료인 wood chip의 가격으로서 톤당 12만 원(톤당 91유로)으로 가정하였므로, 폐기물(SRF의 경우 톤당 2만원 수준) 및 폐목재(톤당 4-5만원 수 준)를 사용하였을 때는 운송비 등을 고려해야하기는 하나, 경제성을 현저하게 증가시킬 수 있음을 알 수 있었다.

2.2. 그린 수소 생산 기술로서의 가스화 기술 앞서 살펴본 바와 같이 수소 생산에 적합한 가스 화 공정 비교 및 경제성 분석 외에도 과연 폐기물 및 바이오매스 가스화 방식이 이산화탄소 배출이 없는 그린 수소로서의 가능성을 인정받을 수 있을지에 관

한 논의가 필요하다.

2019년 3월에 발간된 에너지경제연구원의 ‘친환 경 CO2-free 수소 생산 활성화를 위한 정책 연구보고 서’ [13]에서 그린/저탄소 수소와 관련된 내용을 심 도있게 다룬 바 있어 이의 내용을 검토할 필요가 있 다. ‘수소 경제 활성화 로드맵’[3]에는 ‘그린 수소’로

‘재생에너지 생산 수소(수전해 방식)와 수입 등 온실 가스 미배출 수소 (해외 수소)’를 정의하고 있지만 정 확한 개념과 기준에 대한 규정이 없는 실정이다. 따 라서, 친환경 무탄소/저탄소 수소 생산 방식 획정 기 준으로 EU에서 추진하고 있는 그린수소 인증제도 (CertifHy Guarantee of Origin (GO), 혹은 프리미엄 수소)를 참고할 수 있다[13].

[그림 5]에서 보는 바와 같이, EU CertifHy 프리 미엄 수소(그린 수소 및 저탄소 수소) 인증 기준에 서는 전주기 분석(LCA)을 통하여 평균 온실가스 배 출 계수량을 비교하여 추출수소(SMR) 방식에서 생 산된 CO2양인 91 gCO2eq/MJH2를 기준으로 60%에 해 당되는 36.4 gCO2eq/MJH2 이하의 수소를 생산하는 방 식을 저탄소 수소(CertifHy Low Carbon Hydrogen) 로 CO2양이 0인 경우에는 그린 수소(CertifHy Green Hydrogen)로 차등을 두는 방식이다.

그림 5. EU CertifHy 프리미엄 수소 인증 기준[14].

현재로서는 그린 수소 방식은 재생에너지 발전 의 잉여 전력을 활용한 수전해 방식이 유일하며, 저 탄소 수소 생산 방식으로서는 1) 폐목재나 SRF(유럽 기준과 달리 여기서는 국내 기준의 bio-SRF를 의미) 가스화를 이용한 수소 생산 방식, 2) 유기성 폐기물 이나 매립가스를 이용한 추출수소 방식, 3) 추출수소 방식에 탄소포집 및 저장(CCS) 설비를 추가한 방식 정도가 유럽에서 인증을 받을 수 있다.

[그림 6]에서 보는 바와 같이 바이오매스의 경우 에도 연료 자체는 CO2-neutral하나 원료의 이송/공급 과정과 수소 생산 과정에서 전기를 사용함에 따라 약간의 이산화탄소 배출이 있어 저탄소 수소로 인정 받고 있으나, 이는 지역마다 차이가 있을 수 있으므 로 국내의 사정에 맞게 고려해야 한다.

폐기물(Waste)의 경우에는 연료 자체가 CO2- neutral하지 않으므로 이산화탄소 배출량이 타방식의 수소 생산보다는 다소 높은데 이를 해결하기 위해서 는 연료 자체의 바이오매스의 비율을 높이거나 폐기 물의 경우에 ChemCycling(BASF에서 제안한 개념으 로 플라스틱 폐기물을 화학 공정을 통해 분해 및 재

조합하여 새로운 화학원료로 재사용하는 과정 전체 를 의미함) 개념 등으로 확장하여 화학원료인 수소 를 생산하는 방식에 저탄소 인증 등 인센티브를 도 입하는 방식을 고려해야 한다.

또한, CCS 설비가 도입되는 경우에는 유기성 폐 기물 등을 이용한 추출 수소 방식이나 가스화 방식 모두 negative emission으로 인정받을 수 있으므로, 진정한 그린수소 생산을 위해서는 가스화 기술 개발 뿐만 아니라 CCS와 연계하는 방식을 반드시 고려해 야 할 것이다.

3. 결론 및 제언

앞서 살펴본 바와 같이 폐기물/바이오매스를 활 용한 가스화 기술은 기존의 수소 생산 방식들과 비 교하여 경제성도 확보하고 있고, 저탄소 수소 생산 방식으로 인정을 받을 수 있으며 향후 그린 수소 방 식으로도 확장될 수 있는 가능성이 크다고 볼 수 있 다. 국내에서는 폐기물/바이오매스를 이용한 가스화 기술 개발 역사는 20여년이 넘었지만, 그동안 수소 생산과 관련된 연구 개발이 본격적으로 이뤄진 바는

그림 6. 각 수소 생산 방식별 전과정 온실가스 배출 계수 비교[14].

없다. 해외에서도 이제야 프랑스, 미국 등에서 수소 생산 프로젝트들을 시작한 것으로 알려져 있다.

국내에서는 폐기물 가스화와 관련하여 올해부터 한국에너지기술연구원에서 자원 순환 경제 구축을 위한 폐플라스틱 가스화 기술 개발 프로젝트가 시작 되어 1톤/일급의 파일럿 급 폐플라스틱 가스화기가 개발 중에 있다. 바이오매스 가스화와 관련하여서는 2018년부터 2022년까지 8MWth급 상용 목질계 바이 오매스 가스화기 기술개발 및 실증 프로젝트에서 50 톤/일급 미이용 바이오매스를 이용한 가스화기가 개 발 중에 있다.

두 프로젝트 모두 범용성과 공정 안정성을 우선 적으로 고려한 상용급 유동층 가스화기를 개발하 는 것이 목표이지만, 향후에는 수소 생산에 적합한 DFB 및 SER 시스템으로의 설계 변경, 이미 상용화 된 WGS 및 PSA와의 연계 등을 통한 수소 생산 실증 이 가능하다. DFB 기술과 관련하여서는 앞서 소개 한 바와 같이 이미 국내에서 보유하고 있는 1톤/일급 바이오매스 가스화 파일럿 설비를 안정적으로 운전 한 경험 또한 활용할 수 있으며, 가스화 관련 연구자 들과의 협력을 통해 다양한 문제를 해결할 수 있을 것으로 기대한다.

2040년 국내에서 목표로 하고 있는 그린수소의 생 산량은 368만톤 수준으로 알려져 있고, 현재는 해외 수소와 수전해 수소 방식만을 고려하고 있다. 본 고 에서 소개한 폐기물 및 바이오매스 가스화 공정을 통한 수소 생산 기술 개발이 완료된다면, 국내 미이 용 산림 바이오매스 전량 사용 시 약 20만톤, 기존 매 립과 소각에 의해 처리되는 폐기물 전량 사용 시 약 182.5만톤의 수소 생산이 가능하다(수소의 생산량은 연료량의 약 10%로 가정). 따라서 친환경 그린 수소 생산 방식으로서 향후 국내에서 개발한 폐기물/바이 오매스 가스화 공정이 또 다른 한 축을 담당할 수 있 기를 기대한다.

4. 감사

본 연구는 산업통상자원부(MOTIE)와 한국에너지

기술평가원(KETEP)의 지원을 받아 수행한 연구 과 제입니다(No. 20193010093000). 또한, 한국에너지기 술연구원의 주요사업(C0-2422)을 재원으로 수행한 연구과제의 결과입니다. 본 원고의 자료 작성에 도 움을 주신 한국생산기술연구원의 이은도 박사님께 감사드립니다.

5. 참고 문헌

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[2] http://biz.heraldcorp.com/view.php?ud=202007140 00372 (2020년 7월 접속).

[3] 산업통상자원부, 수소경제 활성화 로드맵 (관계부처 합동 2019.1.19.일 발표).

[4] 산업통상자원부, 수소기술개발로드맵 (과학기술관계장관 회의, 2019.10.31.발표).

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[6] http://www.econovill.com/news/articleView.

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id=sub0401, 2020년 7월 접속).

[8] 서명원, “이중유동층 가스화 공정 기술 및 태양열 가스화 시스템에의 적용”, NEWS & INFORMATION FOR CHEMICAL ENGINEERS, 37(3), 363-369 (2019).

[9] http://www.repotec.at/index.php/homepage.html (2020년 7월 접속).

[10] Kim, Y.D., Yang, C.W., Kim, B.J., Moon, J.H., Jeong, J.Y., Jeong, S.H., Lee, S.H., Kim, J.H., Seo, M.W., Lee, S.B., Kim, J.K., Lee, U.D., “Fischer–tropsch diesel production and evaluation as alternative automotive fuel in pilot-scale integrated biomass-to- liquid process”, Appl Energy, 180, 301-312 (2016).

[11] Kraussler, M., “Evaluation of dual fuidized bed biomass gasification plants generating electricity, valuable gases, and district heat” (PhD thesis). TU Wien, Vienna (2018).

[12] Díaz Pérez, N.F., “Hydrogen separation from producer gas generated by biomass steam gasification” (PhD thesis). TU Wien, Vienna (2013).

[13] 김재경, 오은주, 정진영, 박진남, 김윤성, 임현지,

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[14] https://www.certifhy.eu/ (2020년 7월 접속).