http://dx.doi.org/10.3938/NPSM.68.1281
Influences of the Composition on Spectroscopic Characteristics of Al
xGa
1−xN Thin Films
Dae Jung Kim · Bong Jin Kim · Duk Hyeon Kim
School of Basic Sciences, Hanbat National University, Daejeon 34158, Korea
Jong Won Lee
∗Department of Advaned Materials Engineering, Hanbat National University, Daejeon 34158, Korea (Received 7 September 2018 : revised 16 October 2018 : accepted 30 October 2018)
In this study, AlxGa1−xN films were grown on (0001) sapphire substrates by using metal-organic chemical vapor deposition (MOCVD). The crystallinity of the grown films was examined with X-ray diffraction (XRD) patterns. The surfaces and the chemical properties of the AlxGa1−xN films were investigated using atomic force microscopy (AFM) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), respectively. The optical properties of the AlxGa1−xN film were studied in a wide photon energy range between 2.0∼ 8.7 eV by using spectroscopic ellipsometry (SE) at room temperature. The data obtained by using SE were analyzed to find the critical points of the pseudodielectric function spec- tra, <ε(E)> = <ε1(E)> + i<ε2(E)>. In addition, the second derivative spectra, d2<ε(E)>/dE2, of the pseudodielectric function for the AlxGa1−xN films were numerically calculated to determine the critical points (CPs), such as the E0, E1, and E2 structure. For the four samples (x = 0.18, 0.21, 0.25, 0.29) between a composition of x = 0.18 and x = 0.29, changes in the critical points (blue-shifts) with increasing Al composition at 300 K for the AlxGa1−xN film were observed via ellipsometric measurements for the first time.
PACS numbers: 73.20.At, 78.20.Ci
Keywords: AlxGa1−xN film, Spectroscopic ellipsometry, Metal-organic chemical vapor deposition, Pseu- dodielectric function, Atomic force microscopy, X-ray photoelectron spectroscopy
Al
xGa
1−xN 박막의 조성이 분광학적 특성에 미치는 영향
김대중 · 김봉진 · 김덕현
한밭대학교 기초과학부, 대전 34158, 대한민국
이종원
∗한밭대학교 신소재공학과, 대전 34158, 대한민국
(2018년 9월 7일 받음, 2018년 10월 16일 수정본 받음, 2018년 10월 30일 게재 확정)
본 연구에서는 AlxGa1−xN 박막을 유기금속 화학증착법 (metal organic chemical vapor deposition, MOCVD) 을 이용하여 사파이어 (0001) 기판 위에 성장하였다. 성장된 박막의 결정구조를 조사하기 위하여 엑스선 회절 (X-ray diffraction, XRD) 패턴을 이용하였고, 박막의 표면 상태를 관찰하기 위하여
This is an Open Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License (http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited.
원자간력 현미경 (atomic force microscopy, AFM) 을 사용하였다. 또한 박막의 화학성분과 결합상태는 엑스선 광전자 분광분석기 (X- ray photoelectron spectroscopy, XPS) 를 이용하여 분석하였다. 박막의 광학적 특성인 유사유전함수는 분광학적 타원편광분석법 (spectroscopic ellipsometry, SE) 을 사용하여 실온에서 2.0∼ 8.7 eV 포톤에너지 범위에서 측정되었다. 타원편광분석법으로 조사된 데이터들을 통해 얻은 유사유전함수 스펙트럼 <ε(E)> = <ε1(E)> + i<ε2(E)>에 나타난 E0, E1, 그리고 E2와 같은 임계점 구조에 대하여 연구하였고, 각각의 임계점 피크들은 획득된 유사유전함수의 데이터를 이차 미분한 이계도함수 d2<ε(E)>/dE2를 이용하여 구하였다. 특히, x = 0.18과 x = 0.29 사이에 위치한 샘플 (x
= 0.18, 0.21, 0.25, 0.29) 들은 Al의 조성이 증가함에 따라 임계점 피크들이 변화 (blue-shift) 한다는 것을 관측하였고, 이를 다른 문헌들과 비교 분석하였다.
PACS numbers: 73.20.At, 78.20.Ci
Keywords: AlxGa1−xN, 타원편광분석법, 유기금속 화학증착법, 유사유전함수, 원자간력 현미경, 엑스선 광전자 분광 분석기
I. 서 론
AlxGa1−xN는 질화물 화합물반도체로서 큰 에너지 밴 드갭, 높은 항복전압 그리고 높은 전자이동도와 같은 물질 고유의 특성을 가지고 있으며, 고온에서도 동작이 가능하여 다양한 광전소자 및 전자소자 등에 응용 가능성이 매우 높은 물질이다 [1,2]. GaN을 기반으로 하는 여러 화합물 반도체 물질의 물리적 특성에 관한 연구는 매우 흥미로운 주제로 서, 과거 수년 동안 많은 연구 결과들이 보고되었고 지금도 꾸준히 연구되고 있다 [3,4]. 특히, AlxGa1−xN 질화물 반 도체는 그 물리적 중요성으로 인하여 많은 이론적, 실험적 연구들이 이루어지고 있다 [5–11]. AlGaN 질화물 반도체의 에너지 밴드갭과 관련된 광학적 특성들에 관한 연구에는 주로 투과 (transmittance, TR) 측정, 라만 (Raman) 측정, 광발광 (photoluminescence, PL) 측정 그리고 타원편광분 석법 (spectroscopic ellipsometry, SE) 등이 있다 [6,12–15].
그 중에서도 타원편광분석법은 반도체 물질의 광학적 유전 특성을 연구하기에 훌륭한 도구로서 잘 알려져 있고 많이 이용되어져 왔다 [16,17]. SE를 이용한 AlGaN의 광학적 특성 연구는 대부분 넓은 범위의 Al 조성 범위에 대한 연구 였고, 본 연구와 같이 Al 조성이 18%와 29% 사이에서 에너 지 밴드갭과 연관되는 임계점 피크 등의 광학적 특성들을 집중적으로 연구한 것은 거의 없었다 [13,14].
본 연구에서 사용된 AlxGa1−xN 질화물 반도체 박막 은 유기금속 화학증착법 (metal organic chemical vapor deposition, MOCVD) 에 의하여 성장시켰으며, 박막의 결 정구조는 엑스선 회절 (X-ray diffraction, XRD) 패턴을 이 용하여 조사하였다. 또한 박막의 표면 상태와 화학적 성분 과 결합상태는 원자간력 현미경 (atomic force microscopy, AFM) 과 엑스선 광전자 분광분석기 (X-ray photoelectron
∗E-mail: [email protected]
spectroscopy, XPS) 를 이용하여 각각 확인하였다. 성장된 박막들의 광학적 유전상수는 300 K에서 타원편광분석법을 사용하여 2.0 ∼ 8.7 eV 사이에서 측정하였다. 타원편광 분석법으로 조사된 데이터들을 통해 얻은 유사유전함수 스펙트럼 <ε(E)> = <ε1(E)> + i<ε2(E)>의 결과로부 터 박막의 복소 유전상수 ε1(E)와 ε2(E)를 결정하였으며, 모든 임계점 피크들은 수학적으로 계산된 이계도함수를 이용하여 구하였다 [18]. 특히, x = 0.18과 x = 0.29 사이에 위치한 네 개의 샘플들은 Al 의 성분비가 증가함에 따라 임계점 피크들의 변화 (blue-shift) 가 관측되었다 [13,15].
II. 실 험
본 실 험 에 서 는 유 기 금 속 화 학 증 착 법 을 이 용 하 여 AlxGa1−xN 박막 시료가 제작되었다. 먼저 사파이어 (0001) 기판 위에 530◦C로 저온 성장시킨 30 nm 두께의 GaN 층 위에 반절연 (semi-insulating) GaN 버퍼층을 2 µm 두 께로 성장하고, 그 위에 AlxGa1−xN 박막을 성장하였다.
AlxGa1−xN 박막 성장 시 압력은 100 torr, 성장온도는 1030 ◦C, 시간은 40 분, NH3는 13 slpm, 트리메틸갈륨 (trimethyl-gallium, TMGa) 은 120 µmol/min로 일정하게 하고, 트리메틸 알루미늄 (trimethyl- aluminum, TMAl) 의 유입량만 60∼120 µmol/min로 변화시키며 박막을 성장시 켰다. 본 실험에서는 AlGaN과의 격자부정합과 열팽창계 수 차이가 큰 Si 기판 대신 사파이어 기판을 사용하였다.
성장된 AlxGa1−xN 박막의 결정구조와 결정성은 엑스선 회절 패턴 (Bruker D8 Advance diffractometer, Cu Kα ra- diation, λ = 1.5415 Å) 을 이용하여 측정하였고, 박막의 화학성분과 결합상태는 엑스선 광전자 분광분석 (K-alpha electron spectroscopy for chemical analysis, ESCA) 장치 를 이용하여 측정하였다. AlxGa1−xN 박막의 광학적 특
Table 1. Thickness of AlxGa1−xN films as a function of TMAl flow rate.
TMAl (µmol/min) 60 80 100 120
Al composition (x) 0.18 0.21 0.25 0.29 Thickness (Å) 1224.6 973.90 827.30 635.90
Fig. 1. (Color online) XRD spectra for the AlxGa1−xN films in this study.
성을 평가하기 위하여 사용된 타원편광분석 장치는 듀트 론 (deuteron) 램프와 제논 (xenon) 램프를 광원으로 사용 하는 고진공 자외선 영역의 타원편광분석 장치 (Woolam VUV-VASE system) 로 구성되었다. 측정범위는 2.0∼ 8.7 eV였으며 입사각은 70◦이었고 실온에서 측정하였다. 본 실험에서 측정값은 타원편광학적 방위각 ∆ 과 Ψ 값으로 얻었으며, 이는 각각 반사 후 파의 위상차이와 반사계수 차 이이다. 이를 이용하여 박막의 복소 유사유전함수 <ε(E)>
는 다음의 식 (1) 에 의하여 결정되었다.
< ε(E) >= εasin ϕ{1 + tan2ϕ[(1− ρ)/(1 + ρ)]2} , (1)
여기서 ρ = tan Ψei∆이고, εa = n2a = 1과 ϕ 는 각각 입사 매질의 유사유전함수와 입사각이다.
III. 결과 및 고찰
AlxGa1−xN 박막은 사파이어 (c-Al2O3 (0001)) 기판 위 에 먼저 30 nm 두께의 GaN 와 반절연 (semi-insulating) GaN 버퍼층을 2 µm 두께로 차례로 성장시킨 다음 그 위에 성장하였고, 박막의 두께는 Table 1에 나타내었다 [19,20].
Table 1에서 보듯이 TMAl의 유입량이 많아지면서 Al 조 성이 증가하여 AlGaN 박막의 성장속도가 감소하여 박막의 두께가 얇아지는 것으로 보인다.
Fig. 1은 AlxGa1−xN 박막의 엑스선 회절 패턴을 보여준 다. Fig. 1에 나타난 엑스선 회절 패턴으로부터 2θ = 34.15◦
Fig. 2. (Color online) Typical 3D scale AFM images the of AlxGa1−xN films. The image size is 2.0 × 2.0 µm2 and height scale of the surface is 10 nm. (a) Al0.18Ga0.82N: the RMS value of the surface is 0.365 nm, (b) Al0.21Ga0.79N: the RMS value of the surface is 0.458 nm, (c) Al0.25Ga0.75N: the RMS value of the sur- face is 0.405 nm, and (d) Al0.29Ga0.71N: the RMS value of the surface is 0.379 nm.
에서 GaN (0002) 피크가 나타났고, Al 성분의 증가에 따라 AlxGa1−xN (0002) 피크의 위치가 2θ = 34.40◦부터 34.55◦ 까지 명확하게 증가하였다. GaN과 AlN의 a 축은 3.1893 Å과 3.1130 Å으로 비슷하지만, c 축의 경우에는 5.1851 Å과 4.9816 Å으로 상당한 차이가 있다 [20]. 이런 이유로 Al의 성분이 증가함에 따라 수직 격자상수가 작아지면서 면간 거리가 작아지고 이에 따라 회절 각도가 커진다는 것을 알 수 있다. 한편, 2θ = 41.65◦에서는 사파이어 기판 피크로 Al2O3 (0006) 회절 피크가 나타났고, 성장된 박막의 결정 구조는 우르짜이트 구조 (Wurtzite structure) 로 성장되었 다는 것을 확인할 수 있었다 [10,20]. 또한 삽입된 그림에서 AlxGa1−xN (x = 0.18) 박막의 반치폭은 대략 180 arcsec 정도로 나타났다. 하지만 Al 성분이 증가함에 따라 피크 분리각의 형태로 나타나는 기판과 막의 격자부정합이 커 지면서 계면의 변형, 전위 등의 영향으로 박막의 반치폭이 커지는데 [22], 한 예로 x = 0.29에서는 반치폭이 대략 300 arcsec 정도로 나타났다. 이러한 결과로부터 본 연구에서 사용된 사파이어 기판위에 성장된 박막 (x = 0.18) 은 참고 문헌 [19]와 [20]에서 W. Luo 등과 A. Hussein 등이 같은 조성과 두께 영역의 AlxGa1−xN 박막으로부터 각각 얻은 661 arcsec 그리고 약 1800 arcsec과 비교하여 볼 때 결정 성이 매우 우수하다는 것을 확인할 수 있었다 [19–22].
Fig. 2(a)-(d) 는 박막의 표면 상태를 확인하기 위하여 측정한 AlxGa1−xN 박막의 원자간력 현미경 사진이다. 사
Fig. 3. (Color online) XPS analysis of the AlxGa1−xN films.
진들은 2.0 × 2.0 µm2크기의 범위를 3차원적으로 측정한 것이다. Fig. 2(a) 의 x = 0.18 에서는 박막 표면의 평균 거칠기 (root mean square roughness, RMS) 가 0.365 nm 이었으나 x = 0.21에서 0.458 nm 정도의 크기로 증가하였 다가 다시 Al 성분이 증가하면서 x = 0.29에서는 0.379 nm 정도의 크기로 측정되었다 [8,21,23]. 결과적으로 x = 0.21 의 경우에서 가장 큰 평균 거칠기를 나타내었는데, 이러한 결과는 GaN에서 AlN으로 급격하게 변화하는 과정에서 생긴 것으로 추측된다. 일반적으로 AlGaN 삼원계화합물의 경우 GaN 매트릭스에 고용되는 Al 성분이 20% 근처에서 휨효과 (bowing effect) 등과 같은 구조적 변화가 많이 일어 난다는 것은 잘 알려져 있는 사실이다 [6,13].
한편, 측정된 박막에서 가장 큰 알갱이의 높이는 x = 0.18 에서 8.840 nm로 측정되었고, Al 조성 증가와 함께 7.660 nm, 3.770 nm, 3.696 nm 정도로 점차적으로 작아지는 것 을 볼 수 있었다. 앞에서 이미 언급된 것처럼 Al 조성이 증가하면서 박막의 두께는 얇아지고 표면의 형상은 부드러 워지면서 균일한 산맥 형태를 이루었다. 이러한 산맥형태는 에피층의 전부분에 걸쳐 형성되었다 [8,21,23]. 따라서 알갱 이의 크기도 이 조성변화에 따른 막의 두께 변화와 관계가 있는 것으로 생각된다.
Fig. 3은 엑스선 광전자 분광분석기를 이용하여 측정한 AlxGa1−xN 박막의 엑스선 광전자 분광스펙트럼의 결과를 보여주는데, 본 측정은 박막 표면에 대한 어떠한 화학적인 처리 없는 상태로 원소 분석과 결합상태를 확인하기 위하 여 사용되었다. 스펙트럼 상에서 Ga2p3와 Ga2p1 피크의 결합에너지는 각각 1117.7 eV와 1144.5 eV에서 나타났고, Ga3d, Ga3p3, Ga3s 피크의 결합에너지는 각각 19.87 eV, 105.4 eV, 160.3 eV에서 나타났으며, Al2p와 Al2s 피크의 결합에너지는 각각 73.57 eV 와 119.4 eV 에서 나타났다.
Fig. 4. (Color online) XPS spectra of: (a) Al 2p, (b) Ga 2p3, (c) O 1s levels from the surface of the AlxGa1−xN films.
특히, Fig. 3에서는 Al 조성이 증가하면서 Ga2p3는 약하게 감소하는 경향을 보인 반면에 Al2p 피크의 증가는 명확하게 나타났다. 이것은 Fig. 4에서 자세하게 다루어질 것이다 [24–26].
한편, N1s 피크의 결합에너지는 유일하게 396.2 eV에 서만 관측되었고, O1s 피크의 결합에너지는 531.8 eV에서 나타나고 있다. 이 피크는 주로 공기 중에 노출된 박막의 대기오염으로부터 생긴 것으로 추측된다. 이러한 결과들은 X. L. Wang 등에 의하여 보고된 결과와 잘 일치한다 [24].
Fig. 4는 Fig. 3의 엑스선 광전자 분광스펙트럼에서 나타 난 AlxGa1−xN 박막에 대한 피크들의 결합에너지를 좀 더 명확하게 살펴보기 위하여 나타낸 것이다. 앞에서 언급한 것처럼 본 연구에서 사용된 박막의 화학적 구조는 속 준위 (core level) 인 Ga2p3, Al2p, 그리고 O1s 피크를 측정함 으로써 알 수 있고, 그러한 결과들은 Fig. 4에 보여진 세 개의 측정 결과에서 뚜렷하게 확인할 수 있다. Fig. 4(a) 와 (b) 에서 보여지는 것처럼 Al 성분이 증가함에 따라 Al2p 피크는 명확하게 증가하는 반면에 Ga2p3 피크는 뚜렷하게 감소하는 경향을 보였다. 이러한 결과는 앞서 보고된 문헌
Fig. 5. (Color online) Pseudodielectric constant
<ε1(E)> of the AlxGa1−xN films obtained from SE mea- surement at room temperature.
들과 잘 일치한다 [24–26]. Fig. 4(c) 는 삼원계화합물이 형 성되는 과정이나 대기 상태에서 산소가 유입됨으로써 Al-O 계 화합물이 형성되는데 그런 결과로 O가 약간씩 증가하는 경향을 보이고 있다 [25,26].
Fig. 5 와 6 은 타원편광분석법에 의하여 2.0 ∼ 8.7 eV 사이에서 측정한 AlxGa1−xN 박막의 유사유전함수 스펙 트럼 <ε(E)> = <ε1(E)> + i<ε2(E)>를 보여준다. 측 정된 실험 데이터들은 모든 에너지 영역에 걸쳐서 깨끗한 구조를 나타내고 있으며 각각의 임계점 구조들이 명확하게 나타나는 것을 관측할 수 있다. Fig. 5의 화살표는 Cardona 와 Greenaway의 표현법을 사용하였다 [27]. 먼저, 광학적 에너지갭 이하에서 나타나는 강하게 진동하는 간섭무늬는 투명한 박막층에서 빛의 다중 내부 반사에 의한 것이다.
광학적 에너지갭에 해당하는 E0 피크는 3.74 eV 근처에 서 나타났다. Al이 첨가되지 않은 GaN 물질의 기본적인 흡수단은 브릴루앙 (Brillouin) 영역의 Γ-점 (k = 0) 에서 가장 높은 가전자대에서 가장 낮은 전도대로의 Γv6 → Γc1
천이와 일치한다 [5]. 일반적으로 반도체에서 직접천이에 대한 에너지는 광학적 에너지 갭과 일치하고 그것은 Fig. 5 와 6에서 보여지는 것처럼 진동하는 간섭무늬의 오른쪽 끝에서 나타난다. 앞서 언급한 이러한 E0 피크는 3.74 eV 에서 뚜렷하게 관측되었으며, 3D-M0CP형태로 표현될 수 있다 [17]. 또한 광학적 에너지갭에 해당하는 E0 피크는 Al 조성이 증가함에 따라 고에너지쪽으로 이동하는 것을
Fig. 6. (Color online) Pseudodielectric constant
<ε2(E)> of the AlxGa1−xN films obtained from SE mea- surement at room temperature.
명확하게 관측할 수 있다. 이러한 결과들은 T. Wethkamp 등의 결과와 잘 일치한다 [13]. 한편, 그들은 Al 조성이 18%
∼ 29% 사이에 해당하는 결과들을 보고하지 못하였는데, 본 연구에서는 그 부분을 분석하고 보고하는 것이며 이는 Fig. 7에서 더 상세히 설명할 것이다. E1피크와 E2피크는 각각 7.05 eV와 7.98 eV 근처에서 뚜렷하게 나타났고, E0
피크와 마찬가지로 E1피크와 E2피크도 역시 Al 조성 증가 에 따라 고에너지 쪽으로 이동하는 것을 확인할 수 있었다 [28,29]. 7.05 eV에서 나타나는 구조는 E1 구조이며 브릴 루앙 영역의 M-점에서 M4v→ M1c천이로부터 기원되었고 3D-M1CP 형태로 표현될 수 있다 [17]. 또한 E1 구조는 III-V족 반도체 물질에서 가장 강한 것으로 알려진 2차원적 엑시톤 (exciton) 에 의한 기여로부터 나타난다고 알려져 있 다 [16,17]. 측정된 AlxGa1−xN 박막의 E2구조는 7.98 eV 에서 나타났으며, 이러한 구조는 Av5,6 → Ac1,5 천이로부터 발생되었다 [5,11].
Fig. 7은 타원편광분석법에 의하여 측정된 AlxGa1−xN 박막의 데이터를 이차 미분한 유사 유전함수 스펙트럼 d2 < ε(E) > /dE2을 나타냈다. 다음의 식 (2) 의 이계도 함수를 사용하여 수학적으로 계산하여 얻은 데이터들을 분석용 선 모양 (analytical line-shapes) 으로 표현해서 임 계점들의 정확한 위치를 파악하였다 [30,31].
< ε(E) >= C− A ln(E − Ei− iΓ) exp[iΦ] (2)
Fig. 7. (Color online) Second derivatives of the pseu- dodielectric function spectra, d2<ε(E)>/dE2, of the AlxGa1−xN films obtained from SE measurement at room temperature. The open circles and squares denote the SE data, and the solid and dotted line are the fitted data.
여기서 수식은 에너지 E, 넓어지기 상수 Γ, 진폭 A, 위상 각 Φ 와 같은 네 개의 맺음변수 (parameter) 들로 구성되어 있다. 얻은 결과로부터 Fig. 7에서와 같이 훨씬 뚜렷한 E0, E1, 그리고 E2임계점 피크들을 볼 수 있었다. 간섭 무늬 끝 에서 Γ-점 천이의 기여로 3.74 eV에서 나타나는 E0임계점 피크는 약하기는 하지만 명확하게 나타났다. 이차원 엑시톤 천이에 의하여 M-점에서 발생하는 7.05 eV에서 나타나는 E1임계점 피크는 크고 명확하게 나타남을 볼 수 있었다.
또한 A-점 천이의 기여로 나타나는 7.98 eV에 위치한 E2
임계점 피크도 역시 뚜렷하게 나타났다.
Fig. 8은 타원편광분석법에 의하여 측정된 AlxGa1−xN 박막의 데이터를 이차 미분한 값으로 결정된 E0, E1 그 리고 E2 임계점 피크에너지의 Al 조성 의존성을 보여준 다. 앞서 언급한 것처럼, Al 성분이 증가함에 따라 E0, E1
그리고 E2 임계점 피크가 고에너지쪽으로 이동하는 것을 명확하게 보여준다 [6,13]. Fig. 8 에서 검정색 네모 (■) 는 참고문헌 [13]에서 T. Wethkamp 등이 얻은 결과이고 투명한 네모 (□)는 본 연구에서 얻은 결과이며, 점선은 Al 성분 증가에 따라 예상되는 안내선이다. 특히 주목할 것은 T. Wethkamp 등이 보고하지 못한 부분, 즉 Al 성분이 18%
에서 29% 사이에 본 연구 결과로 채워 넣었을 때 아주 잘
Fig. 8. (Color online) Comparison of E0, E1, and E2
critical points determined by the second derivatives as a function of Al composition x for AlxGa1−xN films. The open and the dark squares represent the results of this work and Ref.13, respectively.
일치하는 것을 볼 수 있다 [13]. 또한 C. Buchheim 등은 x = 0에서 x = 0.53 사이에서 유전함수의 연구 결과들을 보고하였다. 그들은 넓은 범위의 조성 영역대에서 몇 개의 조성을 3차 미분하여 얻은 유전함수를 보고하였다. 그러나 본 연구는 특정 조성 영역대에서 4개의 조성에 대하여 2차 미분으로 얻은 유사 유전함수에 대한 결과이므로 그들의 결과와 관련성을 보였지만 직접 비교는 할 수 없었다 [32].
IV. 결 론
본 연구의 AlxGa1−xN 박막은 유기금속 화학증착법에 의하여 c-Al2O3(0001) 기판 위에 성장되었다. 성장된 박막 의 결정구조는 엑스선 회절 패턴에 의하여 결정성이 우수한 우르짜이트 구조로 성장됨을 확인할 수 있었다. 박막의 표면 상태를 확인하기 위한 원자간력 현미경 사진으로부터 박막표면의 평균 거칠기 (RMS) 는 x = 0.18에서 0.365 nm 로 나타났고, x = 0.21에서 0.458 nm로 나타났다가 점차 줄어들어 x = 0.29에서는 x = 0.379 nm로 나타났다. 표면 에 보이는 산맥형태의 모양은 Al 성분의 영향으로 형성된 것으로 보인다. 엑스선 광전자 분광스펙트럼 분석 결과 두 개의 Ga2p3과 Ga2p1피크의 결합에너지는 각각 1117.7 eV 와 1144.5 eV에서 나타났고 세 개의 Ga3d, Ga3p3, Ga3s 피크의 결합에너지는 각각 19.87 eV, 105.4 eV, 160.3 eV 에서 나타났으며, 두 개의 Al2p와 Al2s 피크의 결합에너지 는 각각 73.57 eV와 119.4 eV에서 나타났다. 특히, 속 준위 (core level) 에 해당하는 73.57 eV와 1117.7 eV에서 각각 나타나는 Al2p와 Ga2p3 피크는 Al 성분의 증가와 밀접한
관련이 있었다. 박막의 광학적 특성을 확인하기 위하여 측 정된 AlxGa1−xN 박막의 유사 유전함수 스펙트럼 <ε(E)>
= <ε1(E)> + i<ε2(E)>에서는 E0 피크가 3.74 eV 근 처에서 브릴루앙 영역의 Γ-점의 Γv6 → Γc1천이에 의하여 나타났고 3D-M0CP 형태로 표현되었다. 그리고 이차원 엑시톤 천이에 의하여 7.05 eV에서 보여진 E1피크는 M-점 에서 M4v → M1c 천이로부터 기원되었고 3D-M1CP형태로 표현될 수 있었다. 마지막으로 E2피크는 7.98 eV 근처에서 뚜렷하게 나타났고, Av5,6 → Ac1,5 천이로부터 기원되었다.
Al 성분이 18% ∼ 29% 사이에서 이러한 세 개의 E0, E1, 그리고 E2 임계점 피크는 Al 성분 증가에 따라 고에너지 쪽으로 이동하는 것을 명확하게 관측하였다. 이는 본 조성 영역에서는 타원편광분석법에 의하여 처음으로 관측되어 보고되는 것이다.
REFERENCES
[1] S. Nakamura and G. Fasol, The Blue Laser Diode (Springer-Verlag, New York, 1997).
[2] J. Kwak, J. Lim, M. Park, S. Lee and K. Char et al., Nano Lett. 15, 3793 (2015).
[3] M. A. Khan, M. S. Shur, J. N. Kuzunia, Q. Chin and J. Burm et al., Appl. Phys. Lett. 66, 1083 (1995).
[4] Z. Wang, J. Cao, R. Sun, F. Wang and Y. Yao, Superlattices Microstruct. 120, 753 (2018).
[5] D. Fritsch, H. Schmidt and M. Grundmann, Phys.
Rev. B 67, 235205 (2003).
[6] F. Fedler, R. J. Hauenstein, H. Klausing, D. Mistele and O. Semchinova et al., J. Cryst. Growth 241, 535 (2002).
[7] N. H. Zhang, X. L. Wang, Y. P. Zeng, H. L. Xiao and J. X. Wang et al., J. Cryst. Growth 280, 346 (2005).
[8] H. Sasaki, S. Kato, T. Matsuda, Y. Sato and M.
Iwami et al., J. Cryst. Growth 298, 305 (2007).
[9] O. Klein, J. Biskupek, K. Forghani, F. Scholz and U. Kaiser, J. Cryst. Growth 324, 63 (2011).
[10] S. Ruffenach-Clur, O. Briot, J. L. Rouvi`ere, B. Gil and R. L. Aulombard, Mater. Sci. Eng. B 50, 219 (1997).
[11] B. Rezaei, A. Asgari and M. Kalafi, Physica B 371, 107 (2006).
[12] M. Stutzmann, O. Ambacher, A. Cros, M. S. Brandt and H. Angerer et al., Mater. Sci. Eng. B 50, 212 (1997).
[13] T. Wethkamp, K. Wilmers, N. Esser, W. Richter and O. Ambacher et al., Thin Solid Films 313-314, 745 (1998).
[14] R. S. Balmer, C. Pickering, A. M. Kier, J. C. H.
Birbeck and M. Saker et al., J. Cryst. Growth 230, 361 (2001).
[15] Y. Liu, Q. Li, L. Wan, B. Kucukgok and E. Ghafari et al., Appl. Surf. Sci. 421, 389 (2017).
[16] T. Miyazaki, T. Fujimaki, S. Adachi and K. Oht- suka, J. Appl. Phys. 89, 8316 (2001).
[17] T. Kawashima, H. Yoshikawa, S. Adachi, S. Fuke and K. Ohtsuka, J. Appl. Phys. 82, 3528 (1997).
[18] N. V. Edwards, S. D. Yoo, M. D. Bremser, M. N.
Horton and N. R. Perkins et al., Thin Solid Films 313-314, 187 (1998).
[19] W. Luo, X. Wang, H. Xiao, C. Wang and J. Ran et al., Microelectronics J. 39, 1108 (2008).
[20] A. Hussein, Z. Hassan, S. Thahab, S. Ng and H.
Hassan et al., Appl. Surf. Sci. 257, 4159 (2011).
[21] A. Hussein, Z. Hassan, S. Thahab, A. Hassan and M. Abid et al., Physica B 406, 1267 (2011).
[22] A. Salokatve and M. Hovinen, J. Appl. Phys. 67, 3378 (1990).
[23] R. Sohal, P. Dudek and O. Hilt, Appl. Surf. Sci.
256, 2210 (2010).
[24] X. L. Wang, D. G. Zhao, J. Chen, X. Y. Li and H.
M. Gong et al., Appl. Surf. Sci. 252, 8706 (2006).
[25] Y. Zhong, Y. Zhou, H. Gao, S. Dai and J. He et al., Appl. Surf. Sci. 420, 817 (2017).
[26] J. W. Do, H. W. Jung, M. J. Shin, H. K. Ahn and H. kim et al., Thin Solid Films 628, 31 (2017).
[27] M. Cardona and D. L. Greenaway, Phys. Rev. 133, A1685 (1964).
[28] S. Logothetidis, J. Petalas, M. Cardona and T. D.
Moustakas, Phys. Rev. B 50, 18017 (1994).
[29] K. Miwa and A. Fukumoto, Phys. Rev. B 48, 7897 (1993).
[30] C. S. Cook, S. Zollner, M. R. Bauer, P. Aella and J.
Kouvetakis et al., Thin Solid Films 455-456, 217 (2004).
[31] L. Vina, S. Logothetidis and M. Cardona, Phys.
Rev. B 30, 1979 (1984).
[32] C. Buchheim, R. Goldhahn, M. Rakel, C. Cobet and N. Esser et al., Phys. Status Solidi B 242, 2610 (2005).