응집에 의한 Bisphenol A의 제거특성

& TECHNOLOGY Vol. 19, No. 2, 181-187, 2006

응집에 의한 Bisphenol A의 제거특성

박지현·신대윤·박선구

조선대학교 환경생명공학과, ^★국립환경과학원 무기물질분석연구과 (2005. 7. 20. 접수, 2006. 2. 10. 승인)

A study on the removal characteristics of bisphenol in water by coagulation

Jihyun Park, Daeyewn Shin and Sunku Park^★

Deartment of Environmental Bioengineering, Chosun University, Seoseok-Dong, Gwangju, 501-759, Korea

Water Quality Research Department, National Institute of Environmental Research,

Kyungseo-Dong, Incheon, 404-170, Korea (Received July 20, 2005, Accepted February 10, 2006)

요 약 : 내분비계장애물질중용해도가커환경중에오염이될가능성이큰비스페놀-A(BPA)를정수 과정에서비용·경제적으로보다효율적인제거방안을도출하기위해표준정수처리과정중응집에의 한 BPA^{와유기물에대한최적의제거효율을연구하였다}. H^{강에서채수한상수원수에} BPA^{를가하고응}

집제로서 PAC와 PAHCS를사용하여응집제의주입량, pH 및교반정도에따른제거효율과활성탄흡착·

응집에의한 BPA^{와유기물의제거특성및그들의상관관계를살펴보았다}. ^그결과 PAC 8.7 Al mg/L, PAHCS 6.8 Al mg/L의적정량주입시 BPA는모두 20.4%의최적의처리효율을나타내었으며, BPA의제 거특성은 UV²⁵⁴, DOC에비해더낮은제거율을보였으나, 비슷한성향을나타내었다. PAC에의한 BPA

는 pH 6.5, ^교반시간 40^분에서, PAHCS^에서는 pH 7.0^{과교반시간} 30^{분에서최대의처리효율을나타내었}

으며, UV²⁵⁴, DOC와비슷한결과를나타내었다. 응집제만투입하였을경우와분말활성탄을첨가한경우

를비교한결과, ^탁도와 KMnO^{4소비량은활성탄주입량에관계없이 처리효율이일정하였고}, BPA^와

UV254, DOC는주입량증가시처리효율이증가하였고, 특히, BPA는 5 mg/L의적은활성탄주입량으로 도제거율이크게증가하였다.

Abstract :This study was carried to survey the removal characteristics of BPA using coagulation process by PAC and PAHCS. BPA removal for PAC and PAHCS was 20.4 with 8.7 Al mg/L and 6.8 Al mg/L, respectively.

Removal of BPA was lower than UV254 and DOC but removal characteristics were similar. BPA removal for PAC and PAHCS was most high in pH 6.5 and 7.0 respectively. The time for removal by mixing time was 40 min in PAC and 30 min in PAHCS. When powdered activated carbon 50 mg/L was added in coagulation process, a high remove of BPA (61%) was noticed. Specially BPA was highly increase powdered activated carbon 5 mg/L alone. These results will be appliable in the conventional water treatment plants for improvement of water treatment system.

Key words :BPA, coagulation, PAC, PAHCS, powdered activated carbon

★

Corresponding author

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1. 서 론

화학산업의발달에따라사용되는유해성유기화학 물질의종류가다양해지고그사용량도점차 증가되 어, 수질오염은점차심화되고있는추세이다.

최근에는극미량이지만유해성이강하여위해한화 학물질로인식하고있는내분비계장애물질(Endocrine Disrupting Chemicals, EDCs)은암발생및발생기과 정에서성결정에중요한 영향을주기때문에이를 처리하고관라하는방법등에 커다란관심의대상이 되고있을뿐만아니라많은조사연구를하고있는 실정이다.¹

EDCs ^{중비스페놀}-A(Bisphenol A, BPA)^는에폭시

수지및방염제의중간체, 코팅제와포장제등다양한

용도로사용되고있으며,² 1998년에환경부에서유통

량을조사한결과, 산업용합성수지용도로 84,082(톤/

`98년)이사용되고,³세계적으로도 180만톤이사용되 었다.⁴

BPA는쉽게분해되는물질이아니며, 자극성및과

민성물질, ^{생식독성및기형유발가능성이있는물질}

로서모체에투여량 0.1 ppb^{정도로도차세대생태계}

에영향을미치는것으로나타났다.^5-7

물중에서반감기는 4^{일정도로짧으나}, ^용해도는

크다.⁸또한저수조를 BPA가함유된수지로방수처리 한다음사용하였을때물로부터용출될가능성이우 려된다.⁹따라서 이들물질에의해환경이오염될가 능성이매우크며, 특히수질중에극미량의수준으로 검출될지라도인체및생태계등의환경에매우중요 한영향을미치게될것이다.

BPA에대한환경중잔류실태를조사한결과, 먹는 물의수원인상수원수에서 67%^가 ND~1.172 ^µg/L^의

농도범위로검출되어, ^{환경부에서는이를관찰대상물}

질로분류하여관리하고있다.¹⁰

보다안전하고신뢰도있는 먹는물을확보하기위 해서는정수장에서 정수처리시 BPA에대한처리효

율^11,12 도출을 위한 다양한 조사연구가 필요 하나,

국내에서는이들에대한조사연구가매우미흡한실 정이다. 특히, 정수처리과정중활성탄흡착에의한

BPA의처리효율에대한조사연구는다소 있으나응 집혼화공정에의한 BPA의처리효율에 대한연구가 거의없는실정이며, 그처리효율이 거의없는것으 로보고되어있다.

본연구에서는정수처리공정중응집과정에서사용

되는 응집제인 폴리염화알루미늄(Poly Alu- minum Chloride, PAC)^과폴리수산화염화황산알루미늄(Poly Aluminum Hydroxy Chloro Sulfate, PAHCS)을이용하

여응집제의 사용량, pH 및교반시간에따른 BPA에

대한최적의처리효율을도출하고, 활성탄흡착·응집 에의한 BPA의제거특성을조사하고자하였다. 이러 한연구결과는현행국내의정수처리공정개선향상 을위한환경정책자료로크게활용될것으로기대된 다.

2. 실험방법

본연구에서사용되는시료는 2003^년 4^월(1^차)^과 8

월(2차) 2회에걸쳐채수한 H강수계의상수원수를이 용하였다.

시료 1L에 Aldrich 99+%의 BPA 100 µg/L의표준 용액을 주입한 후응집제인 PAC 0~18.1 Al mg/L와

PAHCS의범위로각각첨가한다음, pH 5.5~8.0, 교반 시간 0~40분의조건에서, 국내동양과학상사의 Jar-

Tester^{기를사용하여응집효율을측정하였다}. ^또한한

독카본(HANDOK, HPP)^{의분말활성탄} 0~50 mg/L^를

첨가한다음 150 rpm^에서 1^{분간급속교반후} 40 rpm

에서 30^{분간완속교반하여} 20^{분간침전시킨후상등}

액을 채수하여 BPA, 탁도, DOC, KMnO⁴ 소비량, UV²⁵⁴를측정분석하였다.

KMnO⁴소비량은먹는물수질공정시험방법에따라 시험하였으며, UV²⁵⁴흡광도는시료를 0.45 µm pore size PVDF(Poly vinylidene difluoride) filter로여과후

10 mm×45 mm cell를사용하여파장 254 nm에서측 정하였다. DOC는 Shimadzu사의 TOC 5000을사용하 였고, 0.45 ^µm pore size PVDF filter^{로여과하여} 1 M

HCl^{을첨가하여} pH^를 2 ^{이하로 조정한 후 초순수}

(pure air)^{로무기탄소}(CO³²⁻, HCO³⁻, ^용존CO²)^를제거

한후분석하였다.

BPA의분석방법으로는미국 EPA 525방법에따라 시료를 산성화 시킨 후 내부표준물질 Aldrich사

Pyrene-d¹⁰ 98 atom%D을 넣고, dichloromethane으로 추출하였다. 추출된시료는 GC-MS에서감도를높이 기위하여 Aldrich사 bis(trimethylsilyl)trifluoacetamide

로실온에서 1 h동안 유도체화시킨 다음, Hwelette- Packard사의 GC-MS (Selected Ion Monitroing, SIM)

로분석하였다.^7,11,12 BPA^{의정성 및정량분석에사용}

되는분자량은 357^과 372^이었다. GC-MS^{의분석조건}

은Table 1^{에구체적으로나타내었다}.

3. 결과 및 고찰

응집제주입에따른 BPA 등유기물의제거효율을

조사하기위해서 4월(1차)과 8월(2차)에채수한 시료 에대한 유기물의간접적인농도를나타내는항목인

탁도, KMnO4소비량등의수질을분석한결과, 탁도

와 DOC는 1차와 2차에서큰차이를보였으며, 그구 체적인결과는Table 2^{에나타내었다}.

실제정수장에 BPA ^{등유기물의정수처리에 그대}

로적용하기위하여 B^와 N^{정수장의상수원수수질과}

응집공정에서응집제사용량의조사결과를토대로, ^본

연구에서는응집제사용량을선정하였다.

3.3.1. PAC에 의한 BPA 제거특성

1차 원수에 응집제량을 3.6 Al mg/L에서 18.1 Al mg/L까지증가시켜실험한결과, 탁도의제거효율은

3.6~14.5 Al mg/L에서모두 0.5 NTU이하로제거되었 으며, KMnO^{4 소비량은} 7.3 Al mg/L^에서 51.9%^의처

리효율을보였고, 12.3 Al mg/L^{이상부터는처리효율}

이큰폭으로감소하였다. UV^254는 8.7~14.5 Al mg/L

에서비슷한처리효율을보였으나, ^이중 10.9 Al mg/

L^에서 48.4%^{로가장높은처리효율을보였다}. DOC^는 5.3~12.3 Al mg/L에서 42.8~46.8% 범위의처리효율을

보였으며, 8.7 Al mg/L^에서 46.8%^{로가장높은처리}

효율을보여주었다.

BPA^{의 제거효율은} 7.3~8.7 Al mg/L^에서 18.9~

20.4%의처리효율을보였고, 8.7 Al mg/L에서처리효 율이가장높게나타났다.

2차원수에대한 응집제량은 2.2~5.8 Al mg/L에서 탁도는 0.5 NTU 이하였으며, 2.2 Al mg/L에서 99.1%

의가장높은처리효율을보여주었고, 7.3 Al mg/L에 서처리효율이큰폭으로감소되었다. KMnO4소비량 은 5.8 Al mg/L에서 66.7%로가장높은처리효율을 나타냈으며, 2.2~7.3 Al mg/L^{에서 주입량에관계없이}

처리효율의변화가비슷하게 나타났다. UV^254는 5.8 Al mg/L ^주입시 61.7%^{의가장높은처리효율을보였}

고, 2.2~7.3 Al mg/L^{범위에서처리효율이대체적으로}

비슷하게 나타났다. DOC는 5.8 Al mg/L 주입시

47.4%(9.04 mg/L에서 5.62 mg/L로)의높은처리효율

을보였고 3.6~7.3 Al mg/L의범위에서 처리효율이

비슷하게나타났다. BPA의제거효율은 19.6~20.9%를

보였으며, 5.8 Al mg/L에서가장높은처리효율을나

타내었다(Fig. 1).

1^{차원수처리시} 2^{차원수보다더많은응집제량}

을주입하였는데, ^이것은 1^{차원수의탁도가} 5.8 NTU

로서 2^{차원수의탁도} 26.7 NTU^{보다낮아상대적으}

로유기물량이적어입자간의충돌을증가시켜응집 효과를높이기위해서이다. ^{반면유기물의량이많은}

탁도의원수는적은응집제주입량으로도응집효과를 높일수있는것으로판단되었다.

이러한 연구결과는 BPA의제거특성이일반적으로 유기물의농도를간접적으로나타내는 항목인탁도, KMnO4 소비량, DOC, UV254에비해더낮은제거율 을보였으나응집제량에대한제거특성은비슷한성 향을나타내었다. ^이는 BPA^{가응집에의해처리되는}

것을나타내는것으로서, ^{정수장에서응집처리공정중} BPA^{뿐만아니라이와유사한 내분비계장애물질들을}

어느정도처리될것으로기대된다.

Table 1. GC-MS operating conditions of BPA

Item Condition

Column Carrier gas Injiction mode Injiction temp.

Oven temp.

Run time Detection mode

DB-5MS(30 m×0.53 mm I.D.×0.25 µm) He at 1 ml/min

Splittless, 1 ^µl 250^oC

Initial 150^oC (2 min), 10(^oC/min), Final 300^oC 15 min

SIM(solvent delay : 1.5 min)

Table 2. Characteristics of raw water

Parameter 1차 2차

Turbidity(NTU)

pHAlkalinity(mg/L as CaCO3) Consumption of KMnO4

UV254(1/m) DOC(mg C/L)

5.87.2 43.36.32 0.0467 5.46

26.77.3 36.58.28 0.0345 9.04

3.3.2. PAHCS에 의한 BPA 제거특성

1차원수를대상으로 PAHCS에대한응집효율을조

사한결과, ^탁도는 PAHCS 1.7~18.6 Al mg/L^범위에서

모두 0.5 NTU^{이하로제거되었으며}, KMnO^{4소비량은} 16.9 Al mg/L^에서 68.4%, UV²⁵⁴, DOC^는 6.8 Al mg/

L ^각각 57.6%, 47.0%^{로처리효율이가장높게나타났}

다. BPA는 6.8~10.2 Al mg/L에서 20.1~21.6%의비슷 한제거효율을 보였으며, 10.2 Al mg/L에서 21.6%로 가장높은처리효율을나타내었다.

2차원수를대상으로 PAHCS에의한응집효율은탁

도의경우 1.7~10.2 Al mg/L의량을주입할 때모두

0.5 NTU 이하였고, KMnO4 소비량은 1.7~18.6 Al mg/L에서 55.6~70.4%의처리효율을보였고, 5.1~18.6

Al mg/L^{범위에서모두} 70.4%^{의높은처리효율을나}

타내었다. UV^254는 3.4~18.6 Al mg/L^에서 48.4~

66.1%^{의처리효율을나타내었으나}, 10.2 Al mg/L^에서

처리효율이가장 높게나타났다. DOC^는 5.1~18.6 Al mg/L범위에서 43.7~49.5%로비슷한처리효율을보여

주었으나, 5.1 Al mg/L에서 49.6%로가장높게나타 났다.

BPA^는 3.4~18.6 Al mg/L^에서 19.5~22.9%^의처리효

율을나타냈다. ^이중에서 1.7 Al mg/L^{을제외하고거의}

비슷한처리효율을보여주었으며, 10.2 Al mg/L^에서 22.9%^{로가장높은처리효율을나타내었다}(^Fig. 2).

이상의 PAC와 PAHCS에의한처리효율을비교한

결과, 탁도, UV²⁵⁴, DOC, BPA는 PAHCS가 PAC보다 는제거율이다소높게나타났으며, PAHCS는 PAC와 는달리적정량보다많은량을투입하였을때에도더 높은처리효율을나타내었다. KMnO⁴ 소비량은응집 제를주입하였을 때 PAC가 PAHCS 보다약 10% 정 도높은제거효율을보였으나, 적정량이상 주입시

PAC^{는처리효율이감소하는반면}, PAHCS^는더높은

처리효율을 보여주었다. ^특히, BPA^{의 제거율은}

PAHCS^{의주입량에관계없이거의비슷하게나타났다}.

이상의처리효율결과로부터응집제의적정주입량 은 PAC의경우 1차원수 7.3~8.7 Al mg/L, 2차원수 Fig. 1. A characteristic of removal by PAC dose. ^Fig. 2. A characteristic of removal by PAHCS dose.

5.8 Al mg/L^{으로하였으며}, PAHCS^는 1^{차원수의경}

우 KMnO^{4소비량의제거율이가장높은응집제의량}

16.9 Al mg/L을제외하고다른모든항목의제거율이

가장높은량인 6.8 Al mg/L으로, 2차원수는탁도의 제거율이가장높은 응집제량인 3.4 Al mg/L을제외

하고, 5.1 Al mg/L 이상부터제거율이대체적으로 일

정하기때문에상기의량을선정하는것이적정할것 으로판단되었다.

3.3.3. pH에 따른 제거특성

이상의 PAC^와 PAHCS ^{주입량에의한탁도}, UV²⁵⁴,

DOC, BPA, KMnO^{4 소비량의제거율에대한연구결}

과로부터 PAC^와 PAHCS^{의 주입량은} 1^{차시료에서}

최적의 처리효율을 나타내는 8.7 Al mg/L와 6.8 Al mg/L로선정하였다.

상기 응집제의 량이 함유된 시료에 pH 5.5, 6.0,

6.5, 7.0, 7.5, 8.0의 변화에 따라 30분간 교반시켜

BPA와유기물의제거율을비교·실험하였다. PAC를이용한 BPA, UV254, DOC는 pH 6.5에서각 각 21.0%, 56.8%, 50.7%^{로가장높은제거율을보였}

고, ^탁도는 pH 7.0~8.0^에서 0.5 NTU ^{이하였으며}, pH

7.2^{에서 제거율} 95.6%^{로 가장 높게 나타났으며},

KMnO^{4소비량은} pH 7.5^에서 57.7% ^{처리효율을보여}

주었다.

PAHCS의경우 BPA, KMnO⁴ 소비량, UV²⁵⁴는 pH 7.0에서 각각 21.4%, 57.6%, 58.1%, DOC는 pH 6.5에 서 64.1%로가장높게나타났다. 탁도는 pH 5.5~8.0

에서 모두 0.5 NTU이하였으며, pH 6.0~7.5에서

98.0%로모두비슷한처리효율을나타내어 PAC와는

달리넓은범위의 pH에서제거효율이있음을알수 있었다.

3.3.4. 교반정도에 따른 제거특성

응집제별로 pH ^{변화에의한처리결과를토대로} pH

를선정한후, 응집제별로 1분동안급속교반한다음,

완속교반을 10, 20, 30, 40분으로변화시켜처리효율 을비교·실험하였다.

PAC의경우탁도, UV²⁵⁴, DOC는교반시간 40분에 서각각 98.5%, 58.9%, 44.5%의처리효율을보였으며, BPA 또한 10분에서 13.1%, 20, 30, 40분에서 각각

17.0%, 18.5%, 19.2%로제거율이증가하였다. KMnO4

소비량은교반시간 10^{분에서는거의제거되지않았으}

나, 20, 30^분에서 57.1% ^{처리효율을보였다}.

PAHCS^{의경우교반시간} 10^{분에서도처리효율이}

높게나타나 PAC^{에비해수질오염물질과의응집반응}

이빨리일어남을 알수있었으며, UV, BPA^는 30^분

에서각각 45.6%, 19.9%로가장높은처리효율을보

여주었다. 탁도는 40분에서가장높은처리효율을보 여주었으며, KMnO⁴소비량과 DOC는 20분에서각각

66.6%, 44.7%로가장높은처리효율을보여주었다.

PAHCS는 PAC와는달리교반시간 10분이나 40분에

서제거율을차이가 없어 BPA 제거율은 교반시간에

따라거의영향이없음을알수있었다.

3.3.5. 분말활성탄 주입에 의한 응집공정의 제거특성

2^{차시료에서최적의처리효율을나타내는응집제}

인 PAC^와 PAHCS^의 5.8 Al mg/L^와 5.1 Al mg/L^량에

분말활성탄을 5, 10, 30, 50 mg/L를첨가하여 BPA 등 유기물의제거율을비교·실험한결과, BPA의제거율 은 PAC의경우분말활성탄 5, 10, 30, 50 mg/L에따 라 27.6, 29.6, 47.0, 61.0%로증가하였으며, PAHCS의 경우각각 22.3, 39.3, 47.5, 57.3%로증가하였다.

분말활성탄 10 mg/L 첨가 시 BPA의 처리효율은

PAHCS^가 PAC ^{보다증가율이컸으며}, ^{그이후의주}

입량에따른제거율은비슷하게나타났다.

탁도의경우분말활성탄을투입하였을때보다응집 제만투입하였을 때처리효율이 높은경향을 보였으

며, KMnO⁴소비량은분말활성탄주입량에따라 처리

효율의변화가거의없었다. UV²⁵⁴는 PAC에분말활성 탄 5, 10, 30, 50 mg/L의주입에따라처리효율이각각

50.3, 63.9, 79.4, 82.8%로, PAHCS 사용시에는 각각

46.4, 68.9, 76.1, 76.9%로나타났다. DOC는 PAC에서 각각 41.8, 43.7, 65.6, 67.0%로, PAHCS에서각각 33.8, 43.5, 67.1, 66.0%의처리효율을보여주었다.

분말활성탄을 50 mg/L^{이상으로주입시} BPA, UV²⁵⁴, DOC^{의제거율은증가될것으로추정되었으나}, ^실제

정수장의응집공정에서주입량을감안하였을때분말 활성탄의비용·경제적인절감효과의측면을고려하여

50 mg/L을최대주입량으로하였다.

이상의결과와 응집제만투입하였을때의제거율 결과를비교하였을때, PAC와 PAHCS 응집제만주입 시 BPA의제거율은 각각 17.7%, 18.3%인반면에분

말활성탄 5 mg/L를 함께 주입하였을때 각각 27.6,

Table 3. R² by calibration curve and MLD Calibration range

(µg/L)

y = ax + b MLD

(µg/L)

a b r²

0.01~100 µg/L 1.56 -0.0174 0.998 0.01

22.3%로제거율이증가됨을알수있었다.

UV²⁵⁴, DOC, BPA는분말활성탄주입율이증가할수 록처리효율이증가하는경향을보여주었으며, 또한 다른 항목에비해분말활성탄주입량에따라처리효 율이가장큰폭으로증가되었다.

3.2. 분석데이타의 신뢰도 검증

유기물의농도를간접적으로나타내는항목인탁도, UV²⁵⁴, DOC, KMnO^{4소비량의분석데이타는} 3^회이상

측정하여신뢰도를검증하였으며, BPA^{는고도의분석}

기술이 요구되기때문에아래와같이별도로분석데 이타의신뢰도를검증하였다.

BPA를 정량분석하기 위해서 실험방법에 따라

0.01~100 µg/L의농도범위로검량성을작성하였다.

이를토대로상관계수(r²)와 3σ로부터의검출한계는 Table 3에나타내었다.

작성된검량선으로부터상관계수는 0.998로직선성 이우수하였으며, 검출한계는 0.01 µg/L로최저의농 도까지측정이가능하도록하였다.

본실험방법에따른 분석데이타의정밀도 및정확

도등신뢰도를검증하기 위하여표준용액 100 ^µg/L

로 5^{번반복측정분석하였다}. ^{그결과평균값은} 88.78

µg/L였고, 정밀도의지표로사용되는표준편차에의한

정밀도(% C.V.)와구조적오차를나타내는편의정확

도(% Bias)는각각 4.7과 -11.22로우수하게나타났다.

4. 결 론

먹는물의수원으로이용되는상수원수를이용하여 응집제인 PAC^와 PAHCS^로 pH^{와교반정도 변화}, ^그

리고분말활성탄을주입하여 BPA^{와유기물의처리효}

율에대하여실험한결과는다음과같다.

1. ^응집제인 PAC^와 PAHCS^에의한 BPA^와유기물

의처리효율을비교한결과, PAHCS는 PAC보다제거 율이 다소 높게 나타났으며, BPA의 제거특성은

UV²⁵⁴, DOC에비해더낮은제거율을보였으나, 비슷 한성향을나타내었다. 이는 BPA가응집에의해처리 되는것을나타내는것으로서, 정수장에서응집처리공 정중 BPA뿐만아니라 이와유사한 내분비계장애물

질들을어느정도처리될것으로기대된다.

2. pH 변화에 따른 제거율을 살펴보면 BPA와

UV²⁵⁴는두응집제모두 pH 6에서 21.6%, 57%로가 장높게나타났으며, 교반시간에따른제거율은두응 집제모두 10분에급격하게증가되었으며, 이후부터는 제거율이거의유사하게나타났다.

3. ^{분말활성탄은최대주입량을} 50 mg/L^{으로 하여}

실험한결과, ^{응집제만투입하였을때의제거율을비}

교하였을때, PAC^와 PAHCS ^{응집제만주입시} BPA^의

제거율은각각 17.7%, 18.3%^{인반면에분말활성탄} 5 mg/L를함께주입하였을때각각 27.6, 22.3%로제거 율이증가됨을 알수있었으며, 각각 61.0 %, 57.3%

까지증가하였다.

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Table 4. Precision and accuracy Target value

(µg/L)

Measured value(µg/L) Precision

(% C.V.) Accuracy (% Bias)

1 2 3 4 5 Average

100 88 91.4 85.8 88.4 90.3 88.78 4.7 -11.22

7. EPA, “Endocrine Disruptor Screening Program-Report to Congress”, USA(2000).

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