Human Exposure to BTEX and Its Risk Assessment Using the CalTOX Model According to the Probability Density Function in Meteorological Input Data

기상변수들의 확률밀도함수(PDF)에 따른 CalTOX모델을 이용한 BTEX 인체노출량 및 인체위해성 평가 연구

김 옥* · 송영호** · 최진하*** · 박상현**** · 박창용* · 이민우* · 이진헌*

^†

*공주대학교 환경교육과, **충청남도 환경보전과, ***충남보건환경연구원, ****충남연구원

Human Exposure to BTEX and Its Risk Assessment Using the CalTOX Model According to the Probability

Density Function in Meteorological Input Data

Ok Kim*, Youngho Song**, Jinha Choi***, Sanghyun Park****, Changyoung Park*, Minwoo Lee*, and Jinheon Lee*

^†

*Department of Environmental Education, Kongju National University

**Environmental Conservation Division Chungcheongnam-do, Provincial Government

***Chungcheongnam-do Health & Environment Research Institute

****Chungnam Institute ABSTRACT

Objectives: The aim of this study was to secure the reliability of using the CalTOX model when evaluating LADD (or ADD) and Risk (or HQ) among local residents for the emission of BTEX (Benzene, Toluene, Ethylbenzene, Xylene) and by closely examining the difference in the confidence interval of the assessment outcomes according to the difference in the probability density function of input variables.

Methods: The assessment was made by dividing it according to the method (I

^†

) of inputting the probability density function in meteorological variables of the model with log-normal distribution and the method of inputting (II

^‡

) after grasping the optimal probability density function using @Risk. A T-test was carried out in order to analyze the difference in confidence interval of the two assessment results.

Results: It was evaluated to be 1.46E-03 mg/kg-d in LADD of Benzene, 1.96E-04 mg/kg-d in ADD of Toluene, 8.15E-05 mg/kg-d in ADD of Ethylbenzene, and 2.30E-04 mg/kg-d in ADD of Xylene. As for the predicted confidence interval in LADD and ADD, there was a significant difference between the I

^†

and II

^‡

methods in

LADD

Inhalation

for Benzene, and in ADD

Inhalation

and ADD for Toluene and Xylene. It appeared to be 3.58E-05 for

risk in Benzene, 3.78E-03 for HQ in Toluene, 1.48E-03 for HQ in Ethylbenzene, and 3.77E-03 for HQ in Xylene. As a result of the HQ in Toluene and Xylene, the difference in confidence interval between the I

^†

and II

^‡

methods was shown to be significant.

Conclusions: The human risk assessment for BTEX was made by dividing it into the method (I

^†

) of inputting the probability density function of meteorological variables for the CalTOX model with log-normal distribution, and the method of inputting (II

^‡

) after grasping the optimal probability density function using @Risk. As a result, it was identified that Risk (or HQ) is the same, but that there is a significant difference in the confidence interval of Risk (or HQ) between the I

^†

and II

^‡

methods.

Key words: BTEX, CalTOX model, LADD, ADD, Risk, HQ

†

Corresponding author: Department of Environmental Education, Kongju National University, 56, Gongjudaehak-ro, Gongju- si, Chungcheongnam-do, 32588, Republic of Korea, Tel: +82-41-850-8814, Fax: +82-41-850-8810, E-mail: [email protected] Received: 19 August 2019, Revised: 17 October 2019, Accepted: 18 October 2019

원 저 Original articles

I. 서 론

산업혁명 이후 세계 각국은 경제성장 위주의 산업 정책을 추진하며 삶의 풍요와 편리함을 추구하여 왔 다. 그러나 화석연료의 사용과 함께 다양한 인체 유 해화학물질의 배출도 함께 증가하게 되었고, 이 물 질들은 환경으로 배출되면서 화학사고 발생의 원인 이 되었다. 이러한 사고들은 결국 심각한 인체위해 와 생태계 파괴, 막대한 물적 손실 등을 야기하였으 며, 우리 사회는 ‘위험한 사회’라 불리게 되었다.

^1,2)

우리나라는 2015년 전국 3,634개 사업장에서 53,732 톤의 화학물질이 배출되었고, 그 중 70% 이상이 산 업단지에서 배출되었으며, 에틸벤젠의 배출이 가장 많았다.

²⁾

또한 최근 10년간 연도별 배출량 중에는 상위 5개 유해화학물질이 전체 배출량의 60% 이상 을 차지하였는데, 자일렌과 톨루엔이 가장 많이 배 출되었고, 아세트산에틸, 메틸에틸케톤, 에틸벤젠 등 이 많이 배출되었다.

³⁾

이러한 통계들은 생활공간 내 건강을 위협하는 잠재적인 환경유해인자가 함께 증 가하고 있음을 의미한다.

⁴⁾

벤젠, 톨루엔, 에틸벤젠, 자일렌(Benzene, Toluene, Ethylbenzene, Xylene, BTEX) 은 그 자체로도 인체에 발암과 비발암을 일 으킬 수 있는 유해한 영향을 주며,

^5-9)

생태계에까지 유해성을 보일 뿐만 아니라, 대기 중에서 질소산화 물과 공존하면 햇빛의 작용으로 광화학반응을 일으 켜 오존 및 peroxyacetyl nitrate (PAN) 등 광화학적 산화물질을 생성시키기도 한다.

¹⁰⁾

이러한 유해화학물질에 대한 국민들의 우려는 생 활 속에서 체감할 수 있는 적극적인 환경질 진단 및 개선을 강력히 요구하고 있다. 이 문제를 풀어나가 기 위해서는 과학적이고 합리적인 방법론이 제시되 어야 하는데, 이를 위한 가장 구체적인 방법은 다매 체·다경로를 통한 인체위해성 평가라 할 수 있다.

¹¹⁾

다매체·다경로 인체위해성 평가는 어떤 유해화학물 질에 노출되어 나타날 수 있는 인간의 건강 피해 정 도를 가능성 또는 확률로 추정하는 과학적인 과정

¹²⁾

으로 현실성 있는 배출원 및 오염원 관리에 대한 효 과적인 자료를 제시해 줄 수 있는 장점이 있으며, 사전 예방적 정책 수단으로 유용하게 활용될 수 있 으므로 그 기법이 매우 중요하다.

¹³⁾

그러나 컴퓨터 모델을 이용한 다매체·다경로 인체 위해성 평가는 실제 노출 상황을 반영한 다양한 시

나리오, 예측모델, 입력변수가 사용되고, 노출평가에 서는 개인의 감수성, 측정농도, 노출기간 등 다양한 변수의 분포에 따라 노출량의 차이가 발생함으로 평 가 결과에 불확실도가 필연적으로 내재될 수밖에 없 다. 특히 입력변수에서 초기 설정값이 대표성을 띄 지 못하거나 통계기준을 충족시키지 못한다면 불확 실도는 더 커질 수밖에 없다.

^11,14)

불확실도에 대하여 세계보건기구

¹⁵⁾

와 미국 환경보 호청,

¹⁶⁾

유럽 식품안전청

¹⁷⁾

등은 불확실도를 다루는 방법에 대한 지침 등을 개발하였고, 오염된 지역 관 리를 위한 위해성평가에 이 개념을 적용하였다. 우 리나라의 국립환경과학원,

^18-20)

국립독성연구원,

²¹⁾

식 품의약품안전처

^22,23)

등에서는 불확실성 분석 항목이 추가된 국가우선관리대상 물질에 대한 매체통합위해 성평가 연구 보고서, 인체노출평가 지침서, 위해평가 가이드라인 등을 발간하였고, 위해성 평가 후 시나 리오, 모델, 변수에 대한 불확실도를 평가하기 위한 노력을 기울여왔다.

인체위해성 평가에서 확률적 불확실성 분석의 가 장 보편적인 예로 Monte-Carlo 기법이 이용되는데, 이 기법은 연구자가 입력변수들에 대해 신뢰할만한 분포자료(혹은 범위)를 가지고 있을 때에만 사용할 수 있다는 단점이 있다.

²⁰⁾

이로 인하여 위해평가자 들은 Monte-Carlo simulation을 지원하는 컴퓨터 tool 을 사용하여 왔다. 그러나 그 과정에서 입력변수의 확률밀도함수(Probability Density Function, PDF) 결 정은 선행연구를 답습하거나, 모델의 기본 설정에 의 존하고, 추정결과에만 집중하여 입력변수의 PDF 불 일치에서 오는 불확실성을 간과하는 경향이 있었다.

이로인하여 추정결과의 일관성이나 과소·과대 결과 산출의 잠재적인 문제점들이 지적되어 왔다. 한편 위 해평가자들을 위한 표준 가이드라인 또는 국가단위 로 통용되는 입력변수의 PDF에 대한 표준화된 지침 도 전무하여 비정상적인 활용사례가 도출되기도 하

였다.

^11,24)

따라서 입력변수 PDF의 적합성을 검증하

여 평가 결과의 신뢰성을 확보하는 방법에 대한 연 구가 반드시 필요하다.

본 연구는 CalTOX모델의 입력변수 중 기상변수

에 대하여 선행연구에 의해 답습된 PDF를 입력하는

방법과, 실측된 기상변수의 PDF 적합성을 검증한 후

이를 입력하는 방법으로 구분하여 BTEX 배출 지역

주민의 인체노출량 및 인체위해성을 평가하고, 기상

변수들의 PDF에 따른 신뢰구간의 차이를 수치화하 였다. 또한 연구 대상 지역에서 BTEX의 노출경로(

호흡, 섭취, 피부접촉)가 인체위해성에 미치는 영향 을 분석하여 BTEX 노출경로에 따른 인체위해성 관 리에도 기여하고자 하였다.

II. 연구 방법 1. 대상 지역 및 자료수집 방법

BTEX 가 배출되는 A지역 산업단지에서 ‘국가 대 기오염물질 배출량 산정방법 편람(III)’

²⁵⁾

을 기준으로 대분류는 제조업 연소, 중분류는 기타, 소분류는 화 합물 및 화학제품 제조업과 코크스, 석유정제품 및 핵연료 제조업인 사업장에서 대기로 배출되는 BTEX 의 배출량을 수집하였다. 배출량 자료는 환경부 화 학물질안전원의 화학물질 배출·이동량 정보(Pollutant Release and Transfer Registers, PRTR)

²⁶⁾

에서 2016 년 업체별 검색을 이용하였다.

모델의 입력 자료 중 물리·화학적 특성은 DTSC (Department of Toxic Substances Control California Environmental Protection Agency, 1993)

²⁷⁾

에서 제시 한 값을 사용하였다. 인체노출 특성은 국내 연구 자

료

^28,29)

와 한국 노출계수핸드북

³⁰⁾

을 사용하였고, 지역

특성에서 기상자료는 기상청

³¹⁾

에서 수집하였다. 인 체노출 특성과 지역 특성의 국내 자료가 없을 경우 에도 DTSC에서 제시한 값을 사용하였다.

2. 기상변수의 확률밀도함수(PDF) 분포 파악과 통계분석방법

CalTOX모델 기상변수(연평균 강수량, 연평균 기 온, 연평균 풍속, 증발)의 실측된 자료의 최적 PDF 를 파악하기 위하여 @Risk 7.6 (Palisade) tool의 FIT 기능을 이용하였고, 적합도 검정기법은 AIC(Alike Information Criterion) 로 하였다. 이 과정에서 연평 균 강수량, 연평균 기온, 연평균 풍속은 수집된 자 료를 그대로 이용하는 것이 가능하나, 증발은 SARA timeseries utility(Aqua terra) tool

³²⁾

을 이용하여, 일 별증발을 Computation의 Penman Pan Evaporation 으로 산정한 후, 시간별 증발을 Disaggregations의 Evapotranspiration 로 추정한 결과에 @Risk의 FIT기 능을 적용하였다. Pan 증발계는 전 세계적으로 호수, 저수지, 강 그리고 습지 등과 같은 수표면의 증발량

을 산정하기 위한 방법이다. SARA Timeseries Utility Tool 의 Computations의 Penman Pan Evaporation은 일일평균기온(F), 이슬점(F), 바람의 움직임(miles/

day) 및 일사량(langleys/day)을 사용하여 일일 Pan 증발량(inches)을 Eq. (1)과 같이 추정한다.

³²⁾

E=(Q×DEL+Ea×GAM)/(DEL+GAM) (1) E= pan evaporation

Q= net radiation exchange

DEL= slope of the saturation vapor pressure curve at the air temperature

GAM= 0.0105 inches Hg/deg F (defined by Bowen’s Ratio)

Ea= pan evaporation (assuming air temperature equals water temperature)

CalTOX 모델을 이용하여 BTEX의 인체노출량을 예측하고, 인체위해성을 평가하기 위하여 입력변수 의 PDF를 Log-normal 형태로 하였을 경우(I

^†

) 와

@Risk 로 파악된 기상변수의 최적 PDF를 적용하였 을 경우(II

^‡

) 두 가지 방법으로 구분하였고, 평가 결 과에 대한 Monte-Carlo simulation 수행시 샘플링은 라틴하이퍼큐브 샘플링(Latin hypercube sampling)으 로 하였다. 두 방법의 신뢰구간 차이를 분석하기 위 하여 SPSS 통계패키지(IBM SPSS Statistics 22)를 이용하여 T-test 분석을 하였으며, 호흡, 섭취, 피부 접촉의 다경로에서 인체노출량이 인체위해성에 미치 는 영향을 분석하고자 다중회귀분석을 수행하였다.

3. 인체위해성 평가

본 연구는 CalTOX 모델을 이용하여 발암 물질인

벤젠과 비발암 물질인 톨루엔, 에틸벤젠, 자일렌에

대한 인체노출량 평가와 인체위해성 평가를 수행하

였다. 노출평가에서 벤젠은 평생동안 노출되지 않더

라도 발암작용은 지속될 수 있으므로 평생일일평균

노출량(Lifetime Average Daily Dose, LADD)으로

평가하고, 발암작용이 없는 비발암물질인 톨루엔, 에

틸벤젠, 자일렌은 노출이 일어나는 시간을 고려하여

평균일일노출량(Average Daily Dose, ADD)로 평가

하였다. 위해성평가는 벤젠에 대해서는 초과발암위

해도(Risk)를 산출하였고, 톨루엔, 에틸벤젠, 자일렌

에 대해서는 유해지수(HQ)를 산출하였다. 벤젠의

Risk는 1×10

⁻⁶

( 인구 백만 명 당 1명에게 암이 발생 할 확률)을 기준으로, 톨루엔, 에틸벤젠, 자일렌의 HQ 는 1을 초과할 경우 인체에 유해한 건강 영향을 일으킬 수 있는 기준으로 평가하였다. CalTOX 모 델의 Risk와 HQ의 산출식은 Eqs. (2), (3)과 같다.

²⁷⁾

Risk=Chronic Daily Intake ×Slope Factor (2) Risk=the probability of an individual developing cancer (unitless)

Chronic Daily Intake=the intake averaged over an averaging time (AT) of 81.25 years (mg chemical/

kg body weight per day)

Slope Factor=a constant which converts intake averaged over a lifetime to an incremental risk of developing cancer ((mg chemical/kg body weight per day)

⁻¹

)

Hazard Quotient=Intake/Reference Dose (3) Noncancer Hazard Quotient=ratio of the exposure intake value to a reference dose or concentration (unitless)

Intake=the intake over a specific exposure duration (mg chemical/kg body weight per day) Reference dose=a level of exposure at or below which adverse health effects are unlikely to occur (mg chemical/kg body weight per day)

III. 연구 결과 1. 기상변수의 확률밀도함수(PDF) 추정

A 지역에서 실측된 기상변수의 PDF를 파악한 결 과 연평균 강수량의 PDF는 Expon 형태, 연평균 기 온의 PDF는 Kumaraswamy 형태, 연평균 풍속의 PDF 는 Weibull 형태, 증발의 PDF는 Expon 형태가 가장 적합한 것으로 나타났으며, Table 1과 같다.

2. 인체노출량 평가

벤젠의 LADD와 톨루엔, 에틸벤젠, 자일렌의 ADD 는 I

^†

과 II

^‡

결과가 동일하게 나타났다. 벤젠의 LADD 는 1.46E-03 mg/kg-d, 톨루엔의 ADD는 1.96E-04 mg/kg-d, 에틸벤젠의 ADD는 8.15E-05 mg/kg-d, 자 일렌의 ADD는 2.30E-04 mg/kg-d이었고, Table 2와

Fig. 1과 같다.

벤젠은 섭취에 의한 LADD (LADD

ingestion

) 가 8.14E- 04 mg/kg-d (55.92%) 로 가장 높게 나타났고, 호흡 에 의한 LADD (LADD

_inhalation

) 는 4.83E-04 mg/kg-d (33.17%), 피부접촉에 의한 LADD (LADD

dermalcontact

) 는 1.59E-04 mg/kg-d (10.92%)이었다. 톨루엔은 호 흡에 의한 ADD (ADD

inhalation

)가 1.17E-04 mg/kg-d (59.83%), 섭취에 의한 ADD (ADD

ingestion

) 가 5.59E- 05 mg/kg-d (28.53%), 피부접촉에 의한 ADD

(ADD

dermalcontact

) 가 2.28E-05 mg/kg-d (11.64%) 이었

다. 에틸벤젠은 ADD

dermalcontact

가 3.91E-05 mg/kg-d (48.01%), ADD

_inhalation

이 3.61E-05 mg/kg-d (44.29%) 로 높게 나타났으며, ADD

ingestion

은 6.28E-06 (7.70%) 이었다. 자일렌은 ADD

inhalation

이 1.11E-04 mg/kg-d (48.45%) 로 가장 높았고, ADD

dermalcontact

가 6.99E-05 mg/kg-d (30.39%), ADD

_ingestion

가 4.87E-05 mg/kg-d (21.16%)이었다.

3. 인체노출량 평가 결과의 신뢰구간 차이 분석 BTEX 인체노출량을 I

^†

와 II

^‡

의 방법으로 평가 한 결과에서 신뢰구간의 차이를 분석하기 위하여 Monte- Carlo simulation 을 수행한 후 T-test 분석을 한 결과 는 Table 3과 같다. 벤젠은 LADD

inhalation

에서 유의한 차이가 있는 것으로 나타났고(p<0.01), 톨루엔은

ADD

_inhalation

(p<0.001)과 ADD (p<0.01)에서 유의한

차이가 있는 것으로 나타났으며, 자일렌도 ADD

inhalation

(p<0.001) 과 ADD (p<0.05)에서 유의한 차이가 있는 것으로 나타났다.

벤젠 I

^†

LADD

_inhalation

은 4.83E-04(95% CI; 3.92E- 04~7.76E-04) mg/kg-d, 벤젠 II

^‡

LADD

_inhalation

은 4.83E-04(95% CI; 4.09E-04~7.80E-04) mg/kg-d로 나타났고, 톨루엔 I

^†

ADD

_inhalation

은 1.17E-04(95% CI;

1.03E-04~1.93E-04) mg/kg-d, 톨루엔 II

^‡

ADD

_inhalation

은 1.17E-04(95% CI; 1.09E-04~1.97E-04) mg/kg-d 로 나타났으며, 톨루엔I

^†

ADD 는 1.96E-04(95% CI;

1.69E-04~3.22E-04) mg/kg-d, 톨루엔 II

^‡

ADD는 1.96E-04(95% CI; 1.78E-04~3.23E-04) mg/kg-d로 나타났다. 자일렌 I

^†

ADD

_inhalation

은 1.11E-04(95% CI;

9.64E-05~1.76E-04) mg/kg-d, 자일렌 II

^‡

ADD

_inhalation

은 1.11E-04(95% CI; 9.94E −05~1.84E-04) mg/kg-d로 나타났으며, 자일렌 I

^†

ADD 는 2.30E-04(95% CI;

1.97E −04~3.52E-04) mg/kg-d, 자일렌 II

^‡

ADD 는

2.30E-04(95% CI; 1.99E-04~3.65E-04) mg/kg-d 로 나 타났다.

4. BTEX의 인체위해성 평가

I

^†

과 II

^‡

의 방법으로 평가한 BTEX의 인체위해성 평가 결과는 동일하게 나타났다. 벤젠의 Risk는 3.58E- 05, 톨루엔의 HQ는 3.78E-03, 에틸벤젠의 HQ는 1.48E-03, 자일렌의 HQ는 3.77E-03이었고, Table 4, Fig. 2 와 같다. 그러나 인체위해성 평가 결과에 Monte-

Carlo simulation을 수행한 후 I

^†

과 II

^‡

에 T-TEST를 한 결과는, 톨루엔(p<0.01)과 자일렌(p<0.05) HQ 신 뢰구간의 차이가 유의한 것으로 나타났다. 톨루엔 I

^†

HQ 는 3.78E-03(95% CI; 3.31E-03~6.16E-03), 톨루 엔 II

^‡

HQ 는 3.78E-03(95% CI; 3.46E-03~6.19E-03) 으로 나타났으며, 자일렌 I

^†

HQ 는 3.77E-03(95% CI;

3.41E-03~5.81E-03), 자일렌 II

^‡

HQ는 3.77E-03(95%

CI; 3.45E-03~5.94E-03) 으로 나타났다.

Table 1. PDF of having estimated the surveyed meteorological data in district A according to the goodness-of-fit test of

@Risk AIC

5. BTEX 경로별 인체노출량이 인체위해성에 미 치는 영향

벤젠의 LADD가 Risk에 미치는 영향과, 톨루엔, 에틸벤젠, 자일렌의 ADD가 HQ에 미치는 영향을 회

귀분석한 결과, BTEX 각각의 회귀식 통계적 유의 성을 나타내는 p값은 모두 0.000으로 유의한 것으로 나타났으며, Table 5와 같다.

벤젠의 회귀분석 결과는 독립변수의 설명력을 의 Table 2. Assessment of BTEX LADD

^§

(or ADD

^||

) in local residents of district A using CalTOX model (mg/kg-d)

Pathways

Air (gases &

particles)

Surface soil

Root-zone soil

Ground water

Surface

water Totals %

Benzene I

^†

Inhalation 2.63E-05 4.37E-14 1.21E-04 3.36E-04 2.32E-08 4.83E-04 33.17 Ingestion 3.45E-09 7.86E-11 6.92E-04 1.21E-04 3.88E-08 8.14E-04 55.92 Dermal contact 6.18E-11 3.51E-08 1.59E-04 2.91E-08 1.59E-04 10.92 LADD 2.63E-05 1.40E-10 8.13E-04 6.16E-04 9.11E-08 1.46E-03 100.0

II

^‡

Inhalation 2.63E-05 4.37E-14 1.21E-04 3.36E-04 2.32E-08 4.83E-04 33.17 Ingestion 3.45E-09 7.86E-11 6.92E-04 1.21E-04 3.88E-08 8.14E-04 55.92 Dermal contact 6.18E-11 3.51E-08 1.59E-04 2.91E-08 1.59E-04 10.92 LADD 2.63E-05 1.40E-10 8.13E-04 6.16E-04 9.11E-08 1.46E-03 100.0

Toluene I

^†

Inhalation 2.12E-05 5.86E-14 5.84E-05 3.77E-05 1.23E-08 1.17E-04 59.83 Ingestion 5.84E-09 1.05E-10 5.27E-05 3.13E-06 6.02E-08 5.59E-05 28.53 Dermal contact 8.88E-12 3.97E-09 2.28E-05 1.40E-08 2.28E-05 11.64 ADD 2.12E-05 1.14E-10 1.11E-04 6.36E-05 8.65E-08 1.96E-04 100.0

II

^‡

Inhalation 2.12E-05 5.86E-14 5.84E-05 3.77E-05 1.23E-08 1.17E-04 59.83 Ingestion 5.84E-09 1.05E-10 5.27E-05 3.13E-06 6.02E-08 5.59E-05 28.53 Dermal contact 8.88E-12 3.97E-09 2.28E-05 1.40E-08 2.28E-05 11.64 ADD 2.12E-05 1.14E-10 1.11E-04 6.36E-05 8.65E-08 1.96E-04 100.0

Ethyl- benzene

I

^†

Inhalation 2.31E-06 9.26E-15 6.00E-06 2.78E-05 7.71E-10 3.61E-05 44.29 Ingestion 1.33E-09 1.67E-11 3.97E-06 2.30E-06 1.10E-08 6.28E-06 7.70 Dermal contact 1.74E-12 6.67E-10 3.91E-05 2.00E-09 3.91E-05 48.01

ADD 2.31E-06 1.84E-11 9.97E-06 6.92E-05 1.38E-08 8.15E-05 100.0

II

^‡

Inhalation 2.31E-06 9.26E-15 6.00E-06 2.78E-05 7.71E-10 3.61E-05 44.29 Ingestion 1.33E-09 1.67E-11 3.97E-06 2.30E-06 1.10E-08 6.28E-06 7.70 Dermal contact 1.74E-12 6.67E-10 3.91E-05 2.00E-09 3.91E-05 48.01 ADD 2.31E-06 1.84E-11 9.97E-06 6.92E-05 1.38E-08 8.15E-05 100.0

Xylene I

^†

Inhalation 1.52E-05 1.18E-13 4.59E-05 5.05E-05 1.31E-08 1.11E-04 48.45 Ingestion 1.02E-08 2.13E-10 4.36E-05 4.87E-06 1.84E-07 4.87E-05 21.16 Dermal contact 1.86E-11 6.07E-09 6.99E-05 3.35E-08 6.99E-05 30.39 ADD 1.52E-05 2.31E-10 8.95E-05 1.25E-04 2.31E-07 2.30E-04 100.0

II

^‡

Inhalation 1.52E-05 1.18E-13 4.59E-05 5.05E-05 1.31E-08 1.11E-04 48.45 Ingestion 1.02E-08 2.13E-10 4.36E-05 4.87E-06 1.84E-07 4.87E-05 21.16 Dermal contact 1.86E-11 6.07E-09 6.99E-05 3.35E-08 6.99E-05 30.39 ADD 1.52E-05 2.31E-10 8.95E-05 1.25E-04 2.31E-07 2.30E-04 100.0

§

lifetime average daily dose (mg/kg-d),

^||

Average daily dose (mg/kg-d).

I

^†

: A method of inputted the Log-normal distribution in meteorological variables of the model.

II

^‡

: A method of inputted after grasping the optimal PDF in meteorological variables of the model using @Risk.

미하는 수정된 결정계수 R

²

값이 벤젠 I

^†

은 0.791, 벤젠 II

^‡

는 0.809로 측정되어 79.1, 80.9%의 설명력 이 있는 것으로 나타났고, 영향력을 나타내는 표준

화 회귀계수(E)를 보았을 때 벤젠 I

^†

의 LADD

ingestion

은 0.026, LADD

inhalation

은 0.021, LADD

dermalcontact

는 0.019 순으로 나타났으며, 벤젠 II

^‡

의 LADD

inhalation

, Fig. 1. Histogram of BTEX exposure

I

^†

: A method of inputted the Log-normal distribution in meteorological variables of the model.

II

^‡

: A method of inputted after grasping the optimal PDF in meteorological variables of the model using @Risk

LADD

_ingestion

은 0.025로 동일하였고, LADD

dermalcontact

는 0.004로 나타났다. 톨루엔의 수정된 결정계수 R

²

값은 톨루엔 I

^†

, 톨루엔 II

^‡

모두 0.996으로 측정되어 99.6% 의 설명력이 있는 것으로 나타났다. 톨루엔 I

^†

Table 3. Monte-Carlo simulation result of the evaluation outcome on human exposure to BTEX in residents of A region that was predicted by CalTOX model (mg/kg-d)

Sector

Predicted LADD

^§

(or ADD

^||

)

Monte-Carlo simulated

5

^th

25

^th

50

^th

75

^th

95

^th

Benzene

Inhalation** I

^†

4.83E-04 3.92E-04 4.78E-04 5.44E-04 6.11E-04 7.76E-04 II

^‡

4.83E-04 4.09E-04 4.91E-04 5.57E-04 6.37E-04 7.80E-04 Ingestion I

^†

8.14E-04 6.12E-04 8.03E-04 9.67E-04 1.15E-03 1.56E-03 II

^‡

8.14E-04 6.15E-04 8.16E-04 9.68E-04 1.16E-03 1.58E-03 Dermal contact I

^†

1.59E-04 1.16E-04 1.47E-04 1.68E-04 1.92E-04 2.41E-04 II

^‡

1.59E-04 1.17E-04 1.47E-04 1.69E-04 1.91E-04 2.43E-04 LADD I

^†

1.46E-03 1.21E-03 1.49E-03 1.68E-03 1.94E-03 2.42E-03 II

^‡

1.46E-03 1.24E-03 1.49E-03 1.70E-03 1.94E-03 2.47E-03

Toluene

Inhalation*** I

^†

1.17E-04 1.03E-04 1.21E-04 1.36E-04 1.53E-04 1.93E-04 II

^‡

1.17E-04 1.09E-04 1.27E-04 1.43E-04 1.60E-04 1.97E-04 Ingestion I

^†

5.59E-05 4.21E-05 5.63E-05 6.63E-05 7.95E-05 1.09E-04 II

^‡

5.59E-05 4.25E-05 5.62E-05 6.61E-05 7.94E-05 1.08E-04 Dermal contact I

^†

2.28E-05 1.62E-05 2.11E-05 2.43E-05 2.79E-05 3.51E-05 II

^‡

2.28E-05 1.61E-05 2.14E-05 2.43E-05 2.80E-05 3.58E-05 ADD** I

^†

1.96E-04 1.69E-04 2.05E-04 2.27E-04 2.58E-04 3.22E-04 II

^‡

1.96E-04 1.78E-04 2.09E-04 2.35E-04 2.65E-04 3.23E-04

Ethyl- benzene

Inhalation I

^†

3.61E-05 2.92E-05 3.56E-05 4.16E-05 4.81E-05 6.23E-05 II

^‡

3.61E-05 2.99E-05 3.65E-05 4.25E-05 4.94E-05 6.51E-05 Ingestion I

^†

6.28E-06 4.39E-06 6.30E-06 7.75E-06 9.54E-06 1.48E-05 II

^‡

6.28E-06 4.56E-06 6.23E-06 7.67E-06 9.90E-06 1.52E-05 Dermal contact I

^†

3.91E-05 2.73E-05 3.57E-05 4.08E-05 4.73E-05 5.92E-05 II

^‡

3.91E-05 2.70E-05 3.60E-05 4.16E-05 4.77E-05 6.05E-05 ADD I

^†

8.15E-05 6.35E-05 7.92E-05 9.13E-05 1.03E-04 1.32E-04 II

^‡

8.15E-05 6.42E-05 8.07E-05 9.22E-05 1.06E-04 1.33E-04

Xylene

Inhalation*** I

^†

1.11E-04 9.64E-05 1.13E-04 1.26E-04 1.42E-04 1.76E-04 II

^‡

1.11E-04 9.94E-05 1.17E-04 1.30E-04 1.47E-04 1.84E-04 Ingestion I

^†

4.87E-05 3.68E-05 4.86E-05 5.68E-05 6.67E-05 8.91E-05 II

^‡

4.87E-05 3.72E-05 4.90E-05 5.65E-05 6.76E-05 9.01E-05 Dermal contact I

^†

6.99E-05 4.87E-05 6.16E-05 7.14E-05 8.20E-05 1.04E-04 II

^‡

6.99E-05 4.83E-05 6.23E-05 7.20E-05 8.31E-05 1.02E-04 ADD* I

^†

2.30E-04 1.97E-04 2.30E-04 2.55E-04 2.86E-04 3.52E-04 II

^‡

2.30E-04 1.99E-04 2.35E-04 2.62E-04 2.93E-04 3.65E-04

*p<0.05, **p<0.01, ***p<0.001.

§

lifetime average daily dose(mg/kg-d),

^||

Average daily dose (mg/kg-d).

I

^†

: A method of inputted the Log-normal distribution in meteorological variables of the model.

II

^‡

: A method of inputted after grasping the optimal PDF in meteorological variables of the model using @Risk.

의 표준화 회귀계수(E)는 ADD

_inhalation

이 18.974,

ADD

dermalcontact

는 17.803, ADD

_ingestion

은 17.124의 순으

로 나타났고, 톨루엔 II

^‡

는 ADD

inhalation

이 18.796,

ADD

dermalcontact

가 18.121, ADD

ingestion

이 17.857의 순으

로 나타났다. 에틸벤젠의 수정된 결정계수 R

²

값은 에틸벤젠 I

^†

, 에틸벤젠 II

^‡

모두 0.994로 측정되어 99.4% 의 설명력이 있는 것으로 나타났다. 에틸벤젠 I

^†

의 표준화 회귀계수(E)는 ADD

ingestion

이 20.684,

ADD

_inhalation

이 18.381, ADD

dermalcontact

가 17.099 순으

로 나타났으며, 에틸벤젠 II

^‡

는 ADD

ingestion

이 20.780,

ADD

_inhalation

이 18.352, ADD

dermalcontact

가 17.030 순으

로 나타났다. 자일렌의 수정된 결정계수 R

²

값은 자 일렌 I

^†

이 0.977, 자인렌 II

^‡

는 0.973로 측정되어 97.7, 97.3% 의 설명력이 있는 것으로 나타났으며, 자일렌 I

^†

은 표준화 회귀계수(E)가 ADD

ingestion

17.144, ADD

inhalation

15.974, ADD

dermalcontact

11.412 순으로 나 타났고, 자일렌 II

^‡

은 ADD

inhalation

16.224, ADD

_ingestion

16.083, ADD

dermalcontact

10.902 순으로 나타났다.

IV. 고 찰

확률론적 분석 방법인 몬테카를로(Monte-Carlo) 기 법은 평가에 사용된 각 입력 변수들의 불확실성까지 포괄하는 방법으로, 입력변수 자료 내의 변화에 대 한 정확한 평가를 요구하는데, 이는 입력변수 자료 의 확률밀도 함수(Probability Density Function, PDF)

로부터 쉽게 결정되지만, 입력변수의 PDF 형태를 선 택하는 것은 매우 중요한 작업이다.

^33,34)

그동안 우리 나라에서는 입력변수의 PDF를 대부분 Normal 형태 나 Log-normal 형태로 가정하였다.

^11,33,36)

그러나 본 연구에서 A지역 기상변수 실측 자료의 PDF를 @Risk tool 로 파악한 결과, 2016년 현재 연평균 강수량은 Expon 형태, 연평균 기온은 Kumaraswamy 형태, 연 평균 풍속은 Weibull 형태, 증발은 Expon 형태가 최 적인 것으로 나타났다. 본 연구는 이를 CalTOX 모 델의 입력변수로 이용하여 인체노출량 및 인체위해 성을 평가하였고, PDF를 Log-normal 형태로 평가를 한 것과 비교하여 신뢰구간의 차이가 있음을 수치적 으로 확인하였다. 벤젠은 LADD

inhalation

에서, 톨루엔 과 자일렌은 ADD

inhalation

과 ADD에서 유의한 차이가 있는 것으로 나타났으며, 톨루엔과 자일렌의 인체위 해성 평가도 신뢰구간의 차이를 보였다. 이러한 결 과는 신뢰성 있는 인체노출량 및 인체위해성 평가 결과 산출 시 기초자료로 의미가 있다고 생각한다.

Crystall Ball tool 을 이용하여 대기 중 중금속 농도 적합도를 검정한 남 등,

³³⁾

어린이용품 노출평가에서 의 결정론적 및 확률론적 방법론 사용실태 분석 및 고찰을 한 장 등

²⁴⁾

의 연구 결과와 유사하다.

BTEX 는 휘발성유기화합물질(VOCs)인 만큼 대기 에서 화학반응은 모델에서 적용한 알고리즘보다 더 복잡하게 일어남으로,

³⁵⁾

기상변수의 역할은 매우 중 요하다. 기상변수뿐만 아니라 이외의 입력변수들에 Table 4. Assessment on Risk

^§

(or HQ

^||

) of BTEX in local residents of district A predicted by CalTOX model

Sector Predicted Risk

^§

(or HQ

^||

)

Monte-Carlo simulated

5

^th

25

^th

50

^th

75

^th

95

^th

Benzene I

^†

3.58E-05 2.87E-05 3.55E-05 4.17E-05 4.88E-05 6.10E-05

II

^‡

3.58E-05 2.87E-05 3.65E-05 4.19E-05 4.88E-05 6.32E-05 Toluene** I

^†

3.78E-03 3.31E-03 3.99E-03 4.42E-03 4.99E-03 6.16E-03 II

^‡

3.78E-03 3.46E-03 4.06E-03 4.57E-03 5.13E-03 6.19E-03 Ethylbenzene I

^†

1.48E-03 1.21E-03 1.47E-03 1.69E-03 1.92E-03 2.45E-03 II

^‡

1.48E-03 1.21E-03 1.50E-03 1.71E-03 1.96E-03 2.46E-03

Xylene* I

^†

3.77E-03 3.41E-03 3.95E-03 4.33E-03 4.84E-03 5.81E-03

II

^‡

3.77E-03 3.45E-03 4.02E-03 4.44E-03 4.92E-03 5.94E-03

*p<0.05, **p<0.01.

§

the probability of an individual developing cancer (unitless).

||

ratio of the exposure intake value to a reference dose or concentration (unitless).

I

^†

: A method of inputted the Log-normal distribution in meteorological variables of the model.

II

^‡

: A method of inputted after grasping the optimal PDF in meteorological variables of the model using @Risk.

대하여도 모델링 수행 전에 적합성 검정 tool이나 적 합성 검정 방법들을 이용하여 실측치에 근거한 PDF 를 파악하고, 이를 적용하는 과정이 반드시 선행되 어야 한다고 생각한다. 그러나 서로 다른 출처로부 터 입력 자료를 선정할 때 우수한 공학적 판단이 요 구되며,

³⁷⁾

실측 자료의 확보 또한 어려운 현실에서 서로 다른 위해평가자들이 동일한 변수에 대하여 서

로 다른 분포를 선정할 위험이 존재한다. 위해평가 자들이 좀 더 신뢰성 있는 평가를 수행할 수 있도 록 미국 EPA의 3MRA 모델과 같이 국가 단위나 공 공 기관의 실측 자료 및 통계 자료들만이라도 입력 변수의 PDF에 대한 기준이나 지침을 반드시 공개해 야 한다고 생각한다.

²⁴⁾

또한 공개된 자료들 중에도 입력 자료의 가공이 힘들거나 모델의 입력변수에 설 Fig. 2. Monte-Carlo simulation of BTEX risk (HQ)

* p<0.05, **p<0.01.

§

the probability of an individual developing cancer (unitless).

||

ratio of the exposure intake value to a reference dose or concentration (unitless).

I

^†

: A method of inputted the Log-normal distribution in meteorological variables of the model.

II

^‡

: A method of inputted after grasping the optimal PDF in meteorological variables of the model using @Risk.

정되어 있는 단위로 환산하는 것이 어려운 경우가 발생하지 않도록 축적된 자료에 위해평가자들이 쉽 게 접근할 수 있는 방법도 함께 고려하여야 할 것이다.

본 연구에서 실측된 기상자료의 최적 PDF를 파악 한 후 기상변수로 입력하여 벤젠의 인체위해성을 평 가한 결과는 3.58E-05(95% CI; 2.87E-05~6.32E-05) Table 5. Influence of LADD§ (or ADD||) in BTEX upon Risk

^¶

(HQ**) in local residents of district A predicted by

CalTOX model

Sector Variable B SE p-value Adj R

²

Durbin-Watson

Benzene I

^†

(Constant) 0.000 0.000

0.000 0.791 2.060

Inhalation 0.021 0.002

Ingestion 0.026 0.001

Dermal contact 0.019 0.006

II

^‡

(Constant) 0.000 0.000

0.000 0.809 2.045

Inhalation 0.025 0.002

Ingestion 0.025 0.001

Dermal 0.004 0.005

Toluene

I

^†

(Constant) 0.000 0.000

0.000 0.996 1.944

Inhalation 18.974 0.084

Ingestion 17.724 0.096

Dermal contact 17.803 0.336

II

^‡

(Constant) 0.000 0.000

0.000 0.996 1.962

Inhalation 18.796 0.081

Ingestion 17.857 0.106

Dermal contact 18.121 0.318

Ethylbenzene I

^†

(Constant) 0.000 0.000

0.000 0.994 2.027

Inhalation 18.381 0.157

ingestion 20.684 0.311

Dermal contact 17.099 0.144

II

^‡

(Constant) 0.000 0.000

0.000 0.994 2.034

Inhalation 18.352 0.167

Ingestion 20.780 0.361

Dermal contact 17.030 0.144

Xylene

I

^†

(Constant) 0.001 0.000

0.000 0.977 2.127

Inhalation 15.974 0.213

Ingestion 17.144 0.258

Dermal contact 11.412 0.360

II

^‡

(Constant) 0.001 0.000

0.000 0.973 2.081

Inhalation 16.224 0.218

Ingestion 16.083 0.286

Dermal contact 10.902 0.269

§

lifetime average daily dose(mg/kg-d),

^||

Average daily dose (mg/kg-d).

¶

the probability of an individual developing cancer (unitless).

**

ratio of the exposure intake value to a reference dose or concentration (unitless).

I

^†

: A method of inputted the Log-normal distribution in meteorological variables of the model.

II

^‡

: A method of inputted after grasping the optimal PDF in meteorological variables of the model using @Risk.

로 거의 모든 지역 주민이 무시할 수 없는 수준의 건강 악영향을 입을 것으로 평가되었다. 이러한 결 과는 환경부,

³⁸⁾

박 등

³⁹⁾

의 연구 결과와 유사하다. 또 한 국립환경과학원

^40,41)

에서 온산 산업단지, 울산 산 업단지, 월래동 공업지역의 발암위해성을 평가한 결 과와 장 등

⁴²⁾

의 연구에서 충청·전라 산업단지 주변 지역에서 인체위해성을 평가한 결과와도 유사하다. 한 편 본 연구에서 비발암 위해지수로 평가된 톨루엔 과, 에틸벤젠, 자일렌은 모두 1 이하로 비발암으로 인한 위험은 낮은 것으로 평가되었고, 국립환경과학

원,

^40,41)

서 등

¹³⁾

의 연구 결과와 유사하다.

이렇게 유사한 결과들은 대기에서 측정된 농도이 거나 실내외 환경에서 측정된 농도를 고찰한 자료를 이용한 것으로 본 연구와는 접근 방법에서 차이가 있기 때문에 본 연구가 실측된 농도 자료를 이용하 는 연구들보다 인체위해성이 낮게 평가될 것으로 예 상한 것과는 다르게 평가된 것이다. 대기에서 실측 된 농도에는 타 지역에서 유입, PRTR에서 배출량 산정에 포함되지 않은 4,5종 사업장에서의 배출, 그 외에도 선오염원과 면오염원 등에서 배출된 BTEX 가 포함되어 있을 것이고, 본 연구는 CalTOX 모델 링 수행 시 초기 대기 농도를 ‘0’으로 하였으며, CalTOX 모델은 BTEX가 배출원에서 대기 중으로 배 출된 후에 이류에 의한 대상지역 바깥으로 이동, 대 기 중에서 변형, 각 매체로 전환되면서 분해·변형되 는 과정을 산정하는 모델이기 때문이었다. 따라서 본 연구와 같이 모델을 이용할 경우 더 정확한 결론을 얻기 위해서는 입력변수의 최적 PDF 선택뿐만 아니 라, 모델의 평가결과에 대한 환경(대기, 수질, 토양 등) 실측자료를 활용한 상호 비교 분석, 인체(혈액, 소변 등) 실측을 통한 대사산물 파악 및 노출량 검 증, 추가 경로를 통한 노출량 파악 등이 요구되며,

⁴³⁾

모델의 평가결과에 대한 보정 및 검증을 수행하고 보완하는 과정도 필요하다.

BTEX 는 화학적 특성상 휘발성이 강하기 때문에 수중이나 토양 중에는 소량으로 존재하며, 공기 중 에 많이 분포하는 것으로 알려져 있다.

⁶⁾

따라서 노 출경로가 주로 호흡으로 분석된 환경부,

³⁸⁾

장 등

⁴²⁾

의 연구가 보고되었다. 그러나 A지역에서 BTEX의 경 로별 노출량이 인체위해성이 미치는 영향을 회귀분 석한 결과는, 호흡 노출경로뿐만 아니라 섭취, 피부 접촉 노출경로에서도 인체위해성에 영향을 주는 것

으로 나타났다(Table 5). 따라서 산업단지인 A지역 의 특성이 반영된 좀 더 정확한 인체노출량 및 인 체위해성 평가가 이루어져야 하며, 노출경로에 따른 적절한 인체위해성관리 정책이 수반되어야 할 것이다.

본 연구는 모델의 입력변수 중 국내의 자료가 이 용하기에 적절하지 않거나 전무한 경우 DTSC에서 제시한 값을 사용하였고, 기상변수 이외의 입력변수 들에 대하여는 PDF를 조작적으로 정의하였음으로 연구의 한계가 존재한다. 그러나 본 연구는 실측된 기상변수의 PDF를 파악한 후, CalTOX모델을 이용 하여 BTEX의 인체노출량 및 인체위해성을 평가하 여 모델을 이용한 평가 결과의 신뢰성을 확보하고자 하였고, A지역에서 호흡, 섭취, 피부접촉으로 인한 인체노출이 인체위해성에 미치는 영향을 수치적으로 확인한 것에 의미가 있다. 앞으로 인체 유해화학물 질에 대한 모델을 이용한 인체노출량 및 인체위해성 평가 결과의 신뢰성을 확보하는 연구들이 지속적으 로 이어지기를 기대한다.

V. 결 론

본 연구에서 A지역 기상변수의 최적 PDF를 파악

한 결과는 연평균 강수량이 Expon 형태, 연평균 기

온이 Kumaraswamy 형태, 연평균 풍속이 Weibull

형태, 증발은 Expon 형태로 나타났다. CalTOX모델

의 기상입력변수를 Log-normal 형태로 하는 방법(I

^†

)

과, 기상변수의 최적 PDF를 파악한 후 이를 적용

(II

^‡

) 하는 방법으로 구분하여 BTEX에 대한 A지역

주민들의 인체노출량과 인체위해성을 평가한 결과,

인체노출량은 벤젠의 LADD가 1.46E-03 mg/kg-d, 톨

루엔의 ADD가 1.96E-04 mg/kg-d, 에틸벤젠의 ADD

가 8.15E-05 mg/kg-d, 자일렌의 ADD가 2.30E-04

mg/kg-d 로 I

^†

, II

^‡

방법에서 동일하게 나타났고, 인체

위해성을 평가한 결과도 벤젠의 Risk가 3.58E-05,

톨루엔의 HQ가 3.78E-03, 에틸벤젠의 HQ가 1.48E-

03, 자일렌의 HQ가 3.77E-03으로 동일하게 나타났

다. 그러나 I

^†

, II

^‡

방법의 평가 결과는 신뢰구간에

차이가 존재하는 것을 확인하였다. BTEX 인체노출

량 신뢰구간은 벤젠이 LADD

inhalation

에서 (p<0.01), 톨

루엔이 ADD

inhalation

(p<0.001) 과 ADD (p<0.01), 자

일렌이 ADD

inhalation

(p<0.001) 과 ADD (p<0.05)에서

유의한 차이가 있는 것으로 나타났으며, 인체위해성

평가 결과의 신뢰구간 차이는 톨루엔(p<0.01)과 자 일렌(p<0.05)이 유의한 것으로 나타났다.

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<저자정보>

김 옥(강사), 송영호(팀장), 최진하(원장),

박상현(전임연구원), 박창용(조교),

이민우(대학원생), 이진헌(교수)