총 설
망상구조 폴리우레탄 담체를 이용한 황화수소 제거
정귀택·이광연*·차진명**·박돈희***,†
전남대학교생명과학기술학부, 공업기술연구소
500-757 광주시북구용봉동 300
*동아인재대학안광학과
526-705 전남영암군학산면독천리산 22-1
**비앤이태크(주)
519-831 전남화순군도곡면대곡리 458
***전남대학교생명과학기술학부, 기능성식품연구센터, 생물공학연구소, 촉매연구소
500-757 광주시북구용봉동 300 (2007년 3월 6일접수, 2007년 4월 10일채택)
Removal of Hydrogen Sulfide using Reticulated Polyurethan Carrier in Biofilter
Gwi-Taek Jeong, Gwang-Yeon Lee*, Jin-Myoung Cha** and Don-Hee Park**,†
School of Biological Sciences and Technology, Engineering Research Institute, Chonnam National University, 300, Yongbong-dong, Buk-gu, Gwangju 500-757, Korea
*Department Ophthalmic Optics, Dong-A College, San 22-1, Dokcheon-ri, Haksan-myeon, Youngam-gun, Chonnam 526-705 , Korea
**B & E Tech Co., Ltd., Jeonnam 458, Daegok-ri, Dogok-myeon, Hwasun-gun, Chonnam 519-831, Korea
***School of Biological Sciences and Technology, Functional Food Research Center, Biotechnology Research Institute, Research Institute for Catalysis, Chonnam National University, 300, Yongbong-dong, Buk-gu, Gwangju 500-757, Korea
(Received 6 March 2007; accepted 10 April 2007)
요 약
본연구에서는생물학적공정을사용하여황화수소를제거하는데있어망상구조의폴리우레탄담체의바이오필터 충진물로서의특성을유입가스농도와유입가스량의두변수를대상으로조사하였다. 실험결과망상구조의폴리우레탄 담체를적용한 바이오필터의황화수소 최대제거용량은 488.3 g-H2S/m3·h이었으며, 추정된 임계부하속도는
330.1 g-H2S/m3·h이었다. 본연구의결과망상구조의폴리우레탄담체를황화수소의생물학적처리를위한바이오필터 의담체로서적용가능성을확인하였다.
Abstract −In order to assess its capability as biofilter bed material under variable conditions of two parameters (inlet gas concentration and inlet gas flow rate), reticulated polyurethan was applied to remove hydrogen sulfide via a biolog- ical process. We detected a maximal elimination capacity (critical loading rate) of 488.3 (330.1) g-H2S/m3·hr, when reticulated polyurethane was employed as supporting material of biofilter. This study show that the application of retic- ulated polyurethane carrier might be a favorable choice as a packing material in biofilter for the biological removal of hydrogen sulfide.
Key words: Biological Treatment, Odor, Biofiltration, Reticulated Polyurethan Matrix
†To whom correspondence should be addressed.
E-mail: [email protected]
1. 서 론
화학공장, 하수처리장, 분뇨및축산폐수처리장, 쓰레기매립장,
음식물재활용처리시설등을중심으로발생하는악취가사회적인 문제가되고있다. 이러한악취가운데에는단순히불쾌감이나혐
오감을주는물질뿐만아니라, 인체의건강에직·간접적으로위해 를주는유해물질이존재하게된다. 황화합물을포함하는많은악
취성분들가운데황화수소(H2S), 메틸메칼탄(CH3SH), 디메틸설파
이드((CH3)2S), 디메틸디설파이드((CH3)2S2)가주로대량으로배출 되고있다. 특히, 황화수소는극히독성이있고부식성의가스이며,
악취의표준표시자로서적용되고있다. 황화수소를포함한악취물 질을처리할수있는기술에는크게물리적방법, 화학적방법, 그
리고생물학적방법이있다. 일반적으로처리방법의선택은발생원
에서배출되는성분의조성및농도, 온도, 풍량, 습도, 작업시간, 공 정변화, 작업동선, 설치면적, 2차오염, 사용연료등을종합적으로
검토하여선택하게된다[1, 2].
각종산업현장에서발생되는악취가스성분은농도와유량이다 양하다. 고농도의저유량으로발생되는악취에대해물리·화학적인 처리방법도안정된처리효율과경제성을갖는다. 그러나저농도의
고유량으로발생되는경우는기존의물리·화학적방법으로처리시 에는효율에비해비용의급격한증가를초래한다. 바이오필터는저 농도, 고유량에적합하며, 경제적으로짧은체류시간에도안정된제
거효율을유지한다[3].
바이오필터는배가스중의오염물질을생물학적으로처리하는 방법중의하나로서, 미생물을다공성의담체에부착시켜미생물 의대사활동에의해오염물질(악취물질등)을물, 이산화탄소, 그 리고무해한염으로분해하는환경친화적이고, 경제적인처리공
법이다. 바이오필터는혼합미생물군의화학물질분해능력을이 용하여제거하는방법이다. 알콜, 에테르, 알데히드, 케톤, 방향족, 아 민류, 황화합물등다양한유기성, 무기성물질들이바이오필터에 의해처리되고있다. 다만, 염소화합물의처리효율이낮다고보고
되고있다[4, 5].
바이오필터의주요설계및운전인자로는미생물, 담체, 수분함
량, pH, 유입가스조건, 영양물질의영향, 그리고반응기내의체
류시간등의인자들에의해바이오필터의성능이좌우된다[6]. 바
이오필터시스템에있어서담체는적절한체류시간의유지와미생 물의성장에필요한수분및기질의보유, 담체층내부구조의유지 를위한기계적인지지체로서역할을한다. 일반적으로담체는큰 비표면적, 높은흡수율과기공율을가진생물친화성인것이바람직 하다. 담체의종류는토양, 퇴비, 점토, 탄소입자, 불활성합성충전
물질또는그것들의결합물질등이있다[3, 6].
최근에는합성유, 무기화합물질로서제조된담체를많이사용 하고있으며, 기존에적용되었던담체보다층의다공성유지및미 생물의노화효과에보다안정적이며, 높은처리효율을가지고있다.
다공성담체로는활성탄, 토탄등의천연재료와플라스틱이나셀룰 로오스와같은유기재료, 그리고세라믹과같은무기재료등이사 용되고있다. 활성탄이나토탄을사용하는방법들은담체물질에의 한초기흡착에의한제거대상물질의제거효과는우수하나, 바이
오필터내에충전후사용(처리)시간이경과함에따라탄화및압밀 에의한압력손실이증가하여흡착효율이감소되는단점이있다.
Yard waste compost 등은미생물의고정화능이우수하나장시간사
용시담체의분해로인한손실및압력손실이크다. 유기재료의경
우에는미세구조의제어가용이하고, 미생물의고정화특성이우수 한반면겔상으로인한압력손실이크며, 장기간사용시담체자체 의팽윤이나자화에의해담체의특성이변질되는경우가있다[7].
본연구에서사용한것과유사한합성고분자계담체인폴리우레탄 재질은화학적, 기계적으로매우안정하고, 가공이용이하여다양한 공극구조를가져미생물고정화담체로서많은연구가수행되고있 다[3, 8, 9]. 김등[8]과명등[9]에의하면바이오필터에망상폴리 우레탄폼을담체로적용하여미생물을고정화하고, 바이오필터에
서톨루엔을제거한연구에서미생물의부착특성및톨루엔의제 거능이우수하였다고보고하였다. 또한폴리우레탄폼담체는균일 하고충분한공극을제공하여미생물의흡·탈착이용이하고충분한 서식공간을제공하므로많은미생물을담지할수있다고보고하였
다[8, 9]. 무기재료특히, 세라믹스는내화학성과강도가우수하여
장기간사용에도변질과변형이없으며, 큰비표면적의다공성담 체를제조하기용이한장점을가지고있다. 최근에는무기담체중
에섬유상담체도바이오필터의새로운미생물고정화담체의대
안으로많이이용되고있다[9, 10].
본연구에서는망상구조의폴리우레탄담체를이용한바이오필터 시스템에서유입농도, 유입유량의변화에따른황화수소의제거특 성을조사하였다.
2. 재료 및 방법
2-1. 실험균주및배지본실험에사용한균주는광주시소재전자공장의하천및주변 토양및울산, 온산등의공업단지오염토양으로부터분리한균주 3종(Pseudomonas sp. TKC, Pseudomonas sp. AKC, 그리고Geotrichum sp. MKC)[3]과Thiobacillus sp. IW[11]를혼합배양하여바이오필 터식종에사용하였다. 균주의배양에사용한배지는 NH4Cl4 1.0 g/L, K2HPO4 4.35 g/L, NaH2PO4 3.9 g/L, MgSO4·7H2O 7.2 g/L, CaCl2
0.45 g/L, FeSO4 0.45 g/L, MnCl2 0.45 g/L, CuCl2 0.45 g/L, NaMoO4
0.45 g/L의조성으로배지를조성하여 pH를 7.0으로조정한뒤, 121, 1.5 atm에서 20 분간멸균하여사용하였다. 또한, 바이오필터에공 급한영양배지로는 minimal salt medium(MSM : KH2PO4 1.50 g/L, Na2HPO4 6.00 g/L, (NH4)2SO4 3.00 g/L, MgSO4 0.05 g/L, CaCl2
0.01 g/L; pH 7.0)을사용하였다. 실험에사용한모든시약은시약 급을사용하였다.
2-2.처리대상악취가스
본연구에서처리하고자하는대상물질은음식물재활용시설에 서발생하는악취가스중, 상대적으로높은농도인황화수소를처 리대상으로하였다. 일정농도의악취를공급하기위하여공기발생
기에서발생된공기는가습기를통과시킨후반응에적절한온도로 조정되어각각의담체가포함된바이오필터에공급해주었다. 각바 이오필터반응기의체류시간(empty bed contact time, EBCT)은생 물막의성장을촉진하기위해 60초에서 5초사이로조절하였으며,
유입유량(inlet loading, g/m3·h)를조정하여실험을수행하였다.
2-3.바이오필터구성 및운전
본연구에서사용된바이오필터반응기의구조는 Fig. 1에나타 내었다. 바이오필터반응기는아크릴재질(내경 9.4 cm, 충진층높
이 25 cm)로담체시료채취를위한직경 2 cm의시료채취구가
2곳이설치되어있으며, 상부에시료채취구를설치하였고, 하부에는 담체층의지지를위하여다공판을설치하였다. 바이오필터반응기
는 25~35oC의실온에서운전하였다. 배출가스중의잔류황화수소
를제거를위하여배출가스를 NaOH 흡수액에통과시킨후최종배 출하였다. 바이오필터반응기는물을이용하여역세정이가능하도 록장치하였다. 유입공기는반응기하부로공급되어반응기상부로 배기되도록구성하였다. 영양물질은반응기내에고르게공급되도
록담체층상부에설치된노즐에서분사하였다. 반응기는 2~4시간 마다수분을상부에서공급하였다. 반응기는하부에침출수를위한 배출구를설치하였으며, 처리대상황화수소가스는질량흐름조절기 를이용하여원하는황화수소의농도로조절하여바이오필터반응 기에공급하였다. 시료채취는반응기상부와하부, 그리고각부분 에설치된시료채취구에서채취하여분석하였다.
본연구에서사용된담체는망상구조의폴리우레탄담체를사용
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하였다. 바이오필터실험용담체의특성은 Table 1에나타내었고, 멸
균된담체에각각의미생물접종균 500 mL씩을접종한후실험을
수행하였다. 또한담체의 pH를중성으로만들기위해 1 M potassium phosphate buffer(pH 7.0)를사용하였고, 60~90%의함수율로맞추어 사용하였다[12]. 반응기의운전조건은 Table 2에나타내었다.
2-4.분석방법
악취 농도는 각각의 시료채취구에서 10 mL의 기체시료를
Hamilton gas tight syringe로채취후, 실리콘마개된 15 mL 유리
튜브에포함된 1 mL의메틸렌클로라이드에주입하여분석하였다.
GC 분석조건은 DB-WAX(30 m × 0.53 mm × 1 mm) 칼럼을사용하
고, 시료의양은 2µL로도입부온도는 150oC, 오븐온도는 50oC,
검출기의온도는 200oC로설정하였다. 운반기체로는헬륨가스
(99.9995%)를검출기의혼합공기와수소는각각 400, 40 mL/min으 로유지하였으며, 칼럼유속은 8 mL/min으로분석을설정하여수
행하였다. 또한입구농도는 Gas Teck 사의검지관을사용하였다.
2-5.처리효율과제거용량
처리효율(removal efficiency)과제거용량(elimination capacity)은
바이오필터의처리능력을설명하는값으로처리효율은바이오필터 에의해제거되는오염물질비율이며, %로나타낸다. 제거용량은 단위시간당충전층부피에대한오염물질의제거량을나타내는값 이다.
RE [%] = (CGi- CGo)/CGi× 100 EC [g/m3·h] = (CGi- CGo) × Q/Vf
여기에서Q는가스흐름속도(m3/h), Vf는담체의부피(m3), CGi는 유입가스농도(ppm; g/m3), 그리고 CGo는유출가스농도(ppm; g/m3).
3. 결과 및 고찰
본실험에서는바이오필터를이용하여황화수소를제거하기위한 실험을실시함에있어서망상구조의폴리우레탄담체와 4종의균주
를혼합배양하여바이오필터를운전하면서황화수소의제거와망 상구조의폴리우레탄담체가담지된바이오필터의성능을조사하였 다. 일반적으로바이오필터시스템에서가장중요한인자인공급가 스의농도와공급가스의공급량을기준으로실험을실시하였다[13].
바이오필터시스템에서의공탑속도(space velocity, SV)는 EBCT의 역수로서단위시간에충전층의부피에상응하는처리가스가통과하 는회수로서유량을충전층의부피로나눈값으로정의하고있다[3].
3-1.유입농도변화에 따른황화수소제거
망상구조의폴리우레탄바이오필터담체에의한황화수소제거를 위하여먼저황화수소를 10 ppm 미만의저농도에서 3일동안공급 하여미생물을적응시킨후, 바이오필터의유입유량을 4.8 L/min와
SV 360/h으로일정하게유지하면서초기황화수소의유입농도를
25 ppm으로공급하였고, 단계적으로 1주일마다황화수소의유입농
도를 25 ppm에서최종적으로 1,000 ppm으로증가하면서반응시
간에따른유입, 유출농도및제거효율의결과를 Fig. 2에나타내
었다.
망상구조의폴리우레탄바이오필터담체는 750 ppm까지는황화
수소를약 97% 이상제거하였다. 그러나황화수소유입농도 1,000
ppm에서는유출농도가약 109 ppm으로증가하여제거효율은 89%
Fig. 1. Schematic diagram of biofilter system for hydrogen sulfide removal.
1. Biofilter reactor 5. Mass flow controller 2. Check valve 6. Mixing chamber
3. Water pump 7. Air compressor
4. Nutrient tank 8. Target gas generator Table 1. Characteristics of experimental matrix of biofilter Characteristics Reticulated polyurethane foam
Chemical composition C, O, N
Surface area (m2/g) 367.5
Porosity (%) 80
Packing density (g/cm3) 0.228
Table 2. Operating conditions of biofilter
Operating parameter Operating conditions
Bed volume (L) 0.8
Matrix of bed
Kind Reticulated polyurethane foam
Weight(g) 103.1
Volume(cm3) 452
Packing ratio(%, v/v) 56.3 Particle size(cm × cm × cm) 1×1×1
SV* (1/h) 120~720
EBCT** (sec) 60~5
Inlet air flow rate (L/min) 1.6~4.8
Temperature in bed (oC) 25~35
Initial inlet H2S concentration (ppm) 25 Maximum inlet H2S concentration (ppm) 750~1,000
*SV: space velocity
**EBCT: empty bed contact time
로감소하였다. 다시황화수소유입농도를낮추고적응시간을갖은 후유입농도를낮출경우바이오필터에의해유입된황화수소의제 거효율이다시회복되었다. 이러한결과는바이오필터를이용한
MEK의제거연구[3]에서나타낸것과유사한결과를보이는것이
다. 결과적으로저농도뿐만아니라, 고농도까지비교적넓은범위 의황화수소유입조건에서합성물질인망상구조의폴리우레탄담체 를이용하면황화수소를효과적으로처리할수있었다. 또한실제공
정에서발생할수있는급격한황화수소유입농도변동에적용하여 바이오필터의황화수소제거능이단기간내에회복됨으로써어느정 도의충격부하에안정적으로처리할수있을것으로사료된다 [3].
Yang과 Allen[14]은 yard waste compost 담체를사용한바이오필터
에서황화수소제거연구에서 5~2,650 ppm의유입농도조건에서
99.9% 이상의황화수소제거율을나타내었다고보고하였다. 또한,
이등[15]은제주도산화산석을담체로사용한바이오필터에서
EBCT 30초에서황화수소유입농도 1,100 ppm까지 99.9% 이상의
제거율을나타내었다고보고하였다. 이러한연구결과들은본연구 에서얻은결과보다제거율측면에서는다소높은것으로판단되나,
본연구에서 EBCT를증가시키면황화수소의제거율이다른연구
결과들과같이높아지리라판단된다. 이에대해서는보다많은연
구가필요하리라생각된다.
3-2.유입유량 변화에따른황화수소제거
유입부하량은충전물질의단위부피당단위시간당시스템으로유 입되는유해가스(g/m3·h)로정의된다. 즉, 제거속도는유입량과제
거효율에따라결정되어지는것으로바이오필터를설계하는데있어
서매우중요한인자이다[3, 14]. 유입유량변화, 즉체류시간변화
에따른황화수소의제거특성을조사하기위하여망상구조의폴리 우레탄담체와 4가지혼합균주를대상으로일정유입농도로정하고
유입유량을단계적으로증가시키면서연구를수행하였다. 단계적인
유량변화실험을위해황화수소가스는 600 ppm의농도로바이오
필터에공급하였으며, 공급유량은체류시간으로 5~60 sec의실험 조건으로수행하였다.
Fig. 3은단계적인황화수소유입부하증가의조건하에서망상구
조의폴리우레탄담체를사용한바이오필터의유입/유출황화수소 농도와제거효율을나타내었다. 망상구조의폴리우레탄담체를사 용한바이오필터는체류시간(EBCT) 8~60 초에서 99.2% 이상의제
거효율을나타내었다. 그러나, 체류시간 5초에서는 94.6%의제거효
율과 32.4 ppm의황화수소유출농도를나타내었다.
일반적으로바이오필터에서 EBCT 값의감소는황화수소의공급 유량과유입부하의증가를나타낸다. 또한, 이러한 EBCT의감소는
일정한공급유량의조건하에서바이오필터크기의축소로도나타낼
수있다[3]. 망상구조의폴리우레탄담체를적용한바이오필터를이
용한황화수소제거실험에서 EBCT가 10초이상인실험조건에서는
99.5% 이상의황화수소제거효율을나타내었다. Kam 등[16]은활
성탄/폴리우레탄복합체를담체로하여Bacillus sp.를균주로적용 한바이오필터실험에서 300 ppm의황화수소 공급농도하에서
15~60초의 EBCT에서 99% 이상의황화수소제거효율을보고하였
다. 또한, 이등[15]은제주도산화산석을바이오필터에적용한연
구에서유입농도 250 ppm에서 EBCT 8초까지는 98% 이상의안정 된황화수소제거율을보고하였다. 이러한결과들은본연구와비 교하면, 본연구에서는고농도(600 ppm)의황화수소를제거하는데
EBCT 10초이상에서제거효율이우수하였으나, 다른연구결과와
비교하면상대적으로낮은농도(250~300 ppm)에서높은제거율을 보여본연구와다소차이를나타내었다. 이는바이오필터시스템 에적용한균주와담체에의한차이로판단된다.
3-3.최대제거용량과임계부하속도
최대제거용량과임계부하(제거)속도는바이오필터의설계시중요 한설계인자이며, 바이오필터의성능을평가하는기준이되기도한 다. 바이오필터에대한최대제거용량은바이오필터에존재하는미 생물의활성도에대한저해작용없이견딜수있는최대부하율이며,
오염물질의유입부하율과같은단위를사용한다. 임계부하속도(임 계제거속도)는유입가스가 100% 제거되는최대부하속도(최대제거 속도)를나타낸다[14, 16-19].
Fig. 4는바이오필터의유입부하율에따른황화수소제거용량을
나타낸것이다. 망상구조의폴리우레탄담체를적용한바이오필터
Fig. 2. Hydrogen sulfide removal pattern at constant air flow rate and varying inlet concentrations using three different packing materials. Inlet flow of 4.8 L/min and SV (space velocity) of 360/h, and then the inlet H2S concentration was increased in weekly increments, from 25 ppm to a final value of 1,000 ppm.
Fig. 3. Hydrogen sulfide removal pattern at a constant inlet concen- tration and a variable flow rate (EBCT). H2S gas was introduced into the biofilters at a concentration of 600 ppm, via incremental changes in the inlet stream flow, at a 0~60 sec retention time for each packing material.
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의황화수소최대제거용량은 488.3 g-H2S/m3·h으로예측되었다. 이
러한결과는다른연구와비교하여보면, Kam 등[16]은활성탄/폴
리우레탄복합체를담체로사용한바이오필터실험에서 157 g-H2S/
m3·h의최대제거용량을보고하였다. 또한, Eum 등[17]은석면(rock wool)을 충진한 바이오필터를 이용하여 1,115 g-S/m3bed·day (49.4 g-H2S/m3·h)의최대제거용량을나타내었다고보고하였다. 이 러한결과들은본연구에서얻은최대제거용량보다낮은값을나 타내고있으나, 바이오필터에사용한담체와균주의상이함에의 한것으로판단된다.
Fig. 4에서의사선은유입가스가 100% 제거되는경우를나타낸
것이다. 일반적으로임계제거속도는유입가스가 100% 제거되는최 대부하속도(최대제거속도)를나타낸다[14, 16-19]. 본연구에서망 상구조의폴리우레탄담체를적용한바이오필터를이용한황화수소 제거실험에서확보한제거용량자료를바탕으로계산한결과임계 부하속도는약 330.1 g-H2S/m3·h로추정되었다. Yang과 Allen[14]은
yard waste compost 담체를사용한황하수소제거바이오필터시스
템에서 100 g-H2S/m3·h의임계부하속도를보고하였다. 이는본연
구의결과와비교하여낮은임계부하속도를나타내었다.
4. 결 론
망상구조의폴리우레탄담체를바이오필터에적용하여 4종의혼 합균주를이용하여황화수소제거를실험한결과다음과같은결론을 얻었다. 황화수소를 750 ppm 농도까지바이오필터에유입한결과
97% 이상의제거율을나타내었다. 망상구조의폴리우레탄담체를
적용한바이오필터의황화수소최대제거용량은 488.3 g-H2S/m3·h 이 었고, 임계부하속도는약 330.1 g-H2S/m3·h로추정되었다.
감 사
본연구는산업자원부의지역석·박사연구인력양성사업의지 원으로수행되었으며, 이에감사를드립니다. 또한 2단계 BK21 사 업의지원에감사드립니다.
참고문헌
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