스플라인 보간법을 이용한 사용후핵연료의 방사능 계산

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http://dx.doi.org/10.3938/NPSM.67.947

Calculation of the Radioactivity of Spent Nuclear Fuel by Using a Spline Interpolation

Sungwan Jin · Yong-Uhn Kim

^∗

Department of Physics, Chungbuk National University, Cheongju 28644, Korea (Received 21 April 2017 : revised 7 July 2017 : accepted 10 July 2017)

The radioactivity of a chain-decaying source such as some radioactive isotopes contained in spent nuclear fuel (SNF) can be calculated either by solving the Bateman equation, by calculating the matrix exponential function, by using a Monte Carlo computation method, or by using a numerical integration method. When these methods are applied, the computation time exponentially increases as the number of generations of the damping chain increases. In this study, the radioactivity of SNF as a function time was obtained by using a spline interpolation method that is used to express vector images in computer graphics. We measured the computation time by increasing the number of data points and calculating the frequency of ‘Not a Number error’ in the calculation results obtained by using the five different methods. When the spline method was applied, the radioactivity of SNF as a function of time could be obtained in a shorter time compared to the other methods.

PACS numbers: 23.90.+w

Keywords: Spent nuclear fuel (SNF), Radioactivity, Bateman equation, Monte Carlo method, Ordinary differential equation solve (ODEPACK), Spline interpolation

스플라인 보간법을 이용한 사용후핵연료의 방사능 계산

진승완 · 김용은

^∗

충북대학교 물리학과, 청주 28644, 대한민국

(2017년 4월 21일 받음, 2017년 7월 7일 수정본 받음, 2017년 7월 10일 게재 확정)

사용후핵연료 (spent nuclear fuel, SNF) 와 같이 사슬 붕괴하는 방사선원의 방사능은 베이트만 방정 식을 풀이하거나 행렬지수함수를 이용하는 방법, 또는 몬테카를로 연산법이나 수치적분 등의 방법으로 계산해오고 있다. 이들 방법을 사용할 때 붕괴사슬의 세대수가 증가하면 증가할수록 계산에 걸리는 시간은 지수함수적으로 증가한다. 본 연구에서는 컴퓨터 그래픽 분야에서 벡터 이미지를 표현할 때 사용되는 스플라인 보간법과 전통의 방법을 이용하여 시간에 따른 SNF의 방사능을 구하고, 계산에 소요되는 시간과 계산 불가능한 오류의 수를 비교하였다. 스플라인 방법을 사용하면 다른 방법을 사용할 때 보다 오류 없이 단시간에 시간에 따른 SNF의 방사능을 얻을 수 있다.

PACS numbers: 23.90.+w

Keywords: 사용후핵연료, 방사능, 베이트만 방정식, 몬테카를로 방법, 수치적분, 스플라인 보간법

∗E-mail: [email protected]

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I. 서 론

천연방사성동위원소나 사용후핵연료 (spent nuclear fuel, SNF) 의 방사성동위원소들은 대부분이 안정한 동위원소로 될 때까지 사슬을 이루면서 연속적으로 방사성 붕괴를 한다.

이러한 사슬붕괴 (chain decay) 가 일어나는 선원의 방사능 은 동위원소를 이용하거나 핵물질을 처분할 때 중요하게 고려되는 사항이다. 이러한 방사성 물질의 방사능은 전통적 으로 베이트만 방정식을 풀이 [1–3]하거나, 행렬지수함수를 풀이하는 방법 [1,4,5], 몬테카를로 방법 [6], 또는 수치적분법 [1]으로 계산해왔다. 그러나 이들 방법을 여러 세대의 붕괴 를 거쳐 안정한 핵종으로 되는 악티나이드 핵종 (Z > 89) 에 적용하면 세대수가 증가함에 따라 연산 횟수가 지수함수적 으로 증가한다. 또 정밀도를 높이고 오랜 시간 동안의 방사 능을 살펴보려고 데이터 포인트 수를 증가시키는 경우에도 연산 시간이 대폭 늘어난다 [1,6]. 그 때문에 SNF와 같이 반감기가 긴 방사성동위원소와 반감기가 짧은 방사성동위 원소가 혼재하는 핵물질의 방사성 동위원소 각각의 특성을 모두 파악하기 위해서는 시간간격을 짧게 나누어 계산해야 한다. SNF에는 붕괴사슬이 복잡한 악티나이드 핵종들이 포함되어 있으므로 연산횟수를 대폭 증가시켜야만 명확한 그래프로 얻을 수 있다. 이렇게 하면 연산에 걸리는 시간이 지수함수적으로 길어진다.

우리는 컴퓨터 그래픽 분야에서 곡선을 표현하기 위해 사용하는 스플라인 보간법을 이용하여 계산하였다. 이 스 플라인 보간법은 제어점과 그 점에서의 도함수를 이용한다.

우리는 스플라인 보간법과 전통적인 방법으로 SNF에 포함 된 악티나이드 핵종과 핵분열 생성 핵종 (fission product, FP) 의 방사능을 구하고 연산시간과 연산 중에 나타나는 수 치오류의 수를 측정하며 최종적으로 SNF의 방사능 곡선을 계산하였다.

II. SNF 동위원소의 방사능 계산

방사성동위원소는 붕괴 후에도 안정한 핵종으로 될 때까 지 여러 갈래로 계속하여 붕괴하면서 복잡한 사슬을 이룬다.

그러나 일반적으로는 방사성동위원소 1이 안정한 동위원소 k에 이를 때까지 의 방사성 붕괴는 다음과 같이 단일 사슬로 나타낼 수 있다.

b2,1 b3,2 b4,3 bk,k−1

1 −→ 2 −→ 3 −→ · · · −→ k.

λ1 λ2 λ3 λk−1 (1)

Fig. 1. Functional Code Schematic.

여기에서 λ1, λ2, λ3, . . ., λk−1와 b2,1, b3,2, b4,3, . . ., bk,k−1

은 각각 각 동위원소 1, 2, 3, . . ., k− 1의 붕괴상수와 분기 율이다. 이들 각 동위원소의 방사성 붕괴식은

dN1(t)

dt =−λ1N1(t). (2-1) dN_n(t)

dt = b_n,n₋₁λ_n₋₁N_n₋₁(t)− λnN_n(t)(1 < n < k).

(2-2) dN_k(t)

dt = b_k,k₋₁λ_k₋₁N_k₋₁(t). (2-3) 로 나타낼 수 있다. 식 (2) 선형방정식의 풀이 Nn을 구하기 위해서는 각 동위원소의 반감기와 분기율을 알아야 한다.

이들이 알려진 경우에도 n 세대 이전의 동위원소 수를 알아 야 한다. 그러므로 사슬의 세대수가 증가하면 증가할수록 우변 항의 계수가 복잡해져 풀이가 매우 번거롭다.

우리는 식 (2) 로 한국형 가압경수로 (Korea pressurized water reactor, KPWR) SNF의 방사능을 구하기 위하여 스플라인 보간법, 베이트만 방정식 해법, 행렬지수함수 방 법, 몬테칼로 연산법, 수치적분법 등을 이용하여 Fig. 1의 흐름도를 따라 계산하였다.

계 산 에 서 악 티 나 이 드 234,235,236,238U, ²³⁷Np,

238,239,240,241,242Pu, ^241,243Am, 242,243,244,245,246Cm 등 17 핵종과 FP ⁹⁰Sr, ⁹⁰Ir, ⁹⁹Tc, ¹²⁹I, ¹³⁷Cs, ¹³⁷Ba 등 6 핵종 등 총 23 핵종을 고려하였다. 이들 핵종의 초기 핵의 수는 한국형 가압경수로에서 45 GWd/t 의 비율로 연소시킨 SNF의 함량 [7]을 우라늄 1톤당 방사성물질의 양으로 환산하여 그 값을 이용하였다. 그리고 이들 핵종의 반감기와 분기율은 2012 NUBASE의 자료를 이용하였다 [8].

1. 스플라인 보간법

스플라인 보간법 (spline interpolation method, SPIM) 은 컴퓨터 그래픽 분야에서 매끄러운 곡선을 구하는 방법 으로 개발되었다. SPIM를 사용하면 이미지를 확대하거나 축소할 때 나타나는 앨리어싱 (aliasing) 문제를 해결하는 데

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사용한다. SPIM를 적용하면 곡선에서 제어 점의 위치와 각 제어점에서의 1차 도함수를 알고 있을 때, 이웃한 두 점 사이를 완만하게 연결하는 연속 함수를 구할 수 있다 [9].

방사능 곡선에서 상의 두 점 Pi와 Pi+1에서 도함수 벡터가 각각 ˙P_l, ˙P_i+1일 때, 이 두점 Pi와 Pi+1을 제어점으로 하여 두 점 사이에 위치한 보간점은 다음과 같이 3차 다항식 A(t) 로 쓸 수 있다 [9,10].

A(t)|^P_Pⁱ⁺¹_i =[

t³ t² t 1]





2 −2 1 1

−3 3 −2 −1 0 0 1 0 1 0 0 0









 P_i Pi+1

P˙_l P˙_i+1





 (3) 여기에서 t 는 두 제어점 Pi과 Pi+1사이의 시간 간격이다.

제어점과 그 점에서의 도함수가 알려지면 식 (3) 을 이용해 이웃한 두 제어점 사이의 보간점을 계산할 수 있다. 이 방법 을 방사능 곡선에 적용하여 곡선 상의 변곡점을 제어점으로 택하여 방사능 곡선을 효율적으로 구할 수 있다. 그러나, 1세대 동위원소의 방사능 곡선에는 변곡점이 없기 때문에 SPIM를 적용할 수 없다. 이 경우에 제어점은 방사능 곡선 A₁(t) = A₁(0)e^−λ1t에 있어야 한다. 이 경우 k 번째 제어점 은

P1,k= ( k

λ1

,A₁(0) e^k

)

(k = 1, 2, 3, . . .) (4)

을 만족하여야 한다. 여기에서 λ1은 어미핵의 붕괴상수이 다. 그리고 2세대 이후 동위원소의 방사능은

dA_n(t)

dt = bn,n−1λn−1An−1(t)− λnAn(t)

= 0 (1 < n < k) (5) 을 만족하는 시간t 에서 변곡점을 제어점으로 택하면 된다.

우리는 SNF에서 사슬 붕괴하는 방사성 동위원소와 그 딸 핵들의 방사능 변화 곡선을 구하기 위해 식 (4) 와 식 (5) 로 구한 제어점을 이용하여 SPIM을 수행하였다.

2. 전통 방법 1) 베이트만 방법

베이트만 방법 (Bateman equation method, BATM) [2]은 베이트만이 라플라스 변환을 적용하여 식 (1) 과 같은 붕괴사슬에 대하여 t = 0 일 때 동위원소 1이 N₁⁰̸= 0이고 다른 동위원소의 N_i⁰ = 0이라는 가정하에 구한 식 (2) 의 일반 해

N_n(t) =

∑n i=1

N_i(0)

n∏−1 j=1

b_b+1,j· λj

∑n j=i

e^−λ^j^t

Πⁿ_p=I,p_̸=j(λp− λj) . (6) 에 수치를 대입하여 SNF 방사성핵종의 방사능을 계산하 였다.

2) 몬테카를로 방법

몬테카를로 방법 (Monte Carlo method, MOCM) 은 균 일한 난수 Ri를 활용하여 개별 입자가 붕괴하는지 확인하고 남아있는 동위원소의 수와 방사능을 확인한다. dt 동안 n 세대 동위원소의 방사능은,

A_n(t + dt) =

N (t)∑

i=1

{0 (R_i > λdt)

1 (R_i ≤ λdt). (7) 식 (7) 를 이용하여 SNF 방사성핵종의 방사능을 계산하 였다.

3) 수치적분법

수치적분법 (odepack integrated method, ODIM) 은 사 슬 붕괴하는 방사성동위원소에 대한 미분방정식을 수치적 분하여 입자 수를 구하는 방사능을 구하는 방법이다. 이 과정에서 초기값 문제를 해결하기 위해 ODEPACK를 활용 한다 [11]. ODEPACK은 초기값이 있는 미분방정식의 해를 구하기 위해 개발된 Fortran 라이브러리이며, 독립변수와 종속변수를, 그리고 미분량을 출력하는 함수를 입력하여 해를 얻어낼 수 있다.

식 (1) 의 붕괴사슬에서 사슬 붕괴하는 방사성동위원소의 입자 수에 대한 미분방정식은 식 (2-1) 과 식 (2-2), 그리고 식 (2-3) 으로 주어진다. 이중 식 (2-1) 과 식 (2-2) 을 활용 하여 시간을 독립변수로 하고, 입자 수나 방사능을 종속변 수로 하는 함수를 만들어 수치적분하여 SNF 방사성핵종의 방사능을 계산하였다.

4) 행렬지수함수 방법

행 렬 지 수 함 수 방 법 (matrix exponential method, MAEM) 은 지수변환행렬식

N (t) = e⃗ ^−ΛtN (0)⃗ (8)

을 이용하여 식 (2) 의 풀이를 구하여 방사능을 계산한다 [1, 4]. 식 (8) 에서 Λ 는 식 (1) 과 같은 붕괴사슬의 분기율과 붕괴상수를 원소로 하는 행렬이다. 여기서 ⃗N (0)는 붕괴사 슬에서 초기 동위원소의 수이고, ⃗N (t)는 시간 t 가 경과한 후에 남아있는 동위원소들의 수이다. 식 (8) 의 방법으로 SNF 방사성핵종의 방사능을 계산하였다.

이들 방법으로 SNF 방사성핵종의 방사능곡선을 구하기 위하여 로그스케일의 붕괴시간 (10²¹초) 을 50개 구간으로 나누어 방사능 곡선을 계산하였다. 계산된 방사능이 음수

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Table 1. In calculating the SNF radioactivity using SPIM, ODIM, BATM, and MAEM methods, the time take to calculate 50 data points and the number of error points that occur.

Method Data Point Calculation Error Number Time (sec) Count

SPIM 51∼ 54 51.3 None

MOCM 50 Inf -

ODIM 50 2175.4 977

BATM 50 116.7 384

MAEM 50 63.0 245

이거나 최초의 방사능 총합보다 크거나, 연산결과 ‘Not a Number’ 오류값을 가지는 데이터 포인트를 계수하여 수치 오류 포인트 수로 기록하였다. 또, 데이터 포인트의 수와 연 산시간의 관계를 알아보기 위하여 데이터 포인트의 수를 50 개부터 800개까지 늘려가면서 방사능 곡선을 계산하였다.

III. 논의 및 결론

SNF의 방사능곡선을 구하기 위하여 보간점의 수를 50 개에 근접하도록 조정하여 보간점과 제어점의 수가 총 51 개에서 54개인 방사능 곡선을 얻었다. (Fig. 2) 이렇게 계 산하였을 때, 보간 수치오류는 나타나지 않았다.

MOCM을 사용해서 방사능을 계산하면, 1,000초가 지나 도 데이터 포인트를 하나도 계산하지 못하였다. MOCM 으로 SNF 방사능 곡선을 구하는 것이 불가능했다. ODIM 으로 방사능 곡선을 계산하는데 2175.4초가 소요되었다.

계산하는 동안 977개의 수치오류가 발생하였다. BATM을 사용하여 방사능 곡선을 구하는데 116.7 초가 소요되었다.

계산하는 동안 387개의 수치오류가 발생하였다. MAEM 을 사용하여 방사능 곡선을 구하는데 63초가 소요되었다.

계산하는 동안 245개의 수치오류가 발생하였다. BATM, MAEM으로 구한 방사능 곡선이 SPIM으로 구한 것과 정 확히 일치하였다. 그러나 ODIM을 사용하면 2세대 이후의 방사능 곡선은 다른 방법으로 구한 결과와 차이가 크다.

이들의 차이를 확인하기 위하여²³⁵U 사슬붕괴의 4세대 까지의 방사능을 계산하였을 때 ODIM과 SPIM, BATM, MAEM으로 계산한 방사능 곡선의 차이를 Fig. 3에 나타내 었다.

SNF의 방사능을 계산하는 방법에 따라 연산시간과 데이 터 포인트 혹은 보간점의 수의 관계는 Fig. 4와 같다.

SNF 방사성핵종에 대하여 데이터 포인트 50개를 기준 으로 계산하여 Fig. 2와 같이 109개의 방사능 곡선을 얻었 다. 이때 데이터 포인트의 수는 총 5,450개이다. 연산의

Fig. 2. (Color online) Variation of radioactivity of the SNF of a KPWR reactor with time which is calculated by Spline interpolation method.

Fig. 3. Fourth-generation radioactivity of²³⁵U as a function of time, which is calculated by ODEPACK method and Spline Interpolation Method.

Fig. 4. Calculated time per data point versus total data points according to the calculation method for SNF radioactivity calculation.

필요한 시간과 수치오류의 수를 연산 방법 별로 Table 1에 정리하였다. SPIM은 계산에 소요되는 시간이 가장 짧고 수치오류가 없었다. 이에 비해 MOCM 은 측정이 불가능하 지만, ODIM은 연산시간이 400배 이상 길고, 수치오류가 BATM, MAEM 보다 3-4배 많았다. 총 데이터 포인트에 대한 수치오류 비율은 ODIM 18%, BATM 7%, MAEM 4%이다.

Fig. 4는 계에 이용한 데이터 포인트의 수 혹은 보간점의 수와 연산시간을 계산 방법별로 나타낸 것이다. 붕괴사슬의 세대수가 적은 FP의 방사능은 출력 데이터 포인트의 수가

(5)

증가할수록 연산시간이 증가한다. 연산시간 증가율은 어 떤 방법을 사용하거나 같다. 그러나 붕괴사슬의 세대수와 분기수가 FP보다 많은 악티나이드의 방사능을 계산하는데 소요되는 시간은 SPIM이 다른 방법에 비해 상대적으로 빠르다. 그리고 데이터 포인트의 증가가 연산시간에 크게 영향을 미치지 않는다는 것을 확인할 수 있었다.

SPIM을 활용하여 SNF의 방사능을 계산하면 기존의 방 법보다 빠른 시간에 방사능 곡선을 얻을 수 있다. SPIM은 낮은 시간 해상도로 방사능 곡선을 계산할 때에도 방사능 곡선의 왜곡이 적으며, 시간 해상도가 증가하는 것이 전체 계산시간에 큰 영향을 미치지 않는다. 또 이 방법을 사용 하면 붕괴사슬이 긴 악티나이드 핵종들이 포함된 핵물질의 경우에도 단시간에 방사능을 계산할 수 있다.

감사의 글

본 연구는 2015년 충북대학교 학술지원연구지원사업의 연구비 지원에 의하여 연구되었습니다.

REFERENCES

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