Effect of Removal of Power Plant Emissions on the characteristics of Ozone Concentration Changes in Summer

(1)

J. Korean Earth Sci. Soc., v. 42, no. 2, p. 149−163, April 2021 https://doi.org/10.5467/JKESS.2021.42.2.149

ISSN 1225-6692 (printed edition) ISSN 2287-4518 (electronic edition)

화력발전소 배출량 제거에 따른 여름철 O

3

농도의 변화 특성

김동진1_{· 전원배}2,_*_{· 박재형}1_{· 문정혁}1

1_{부산대학교 지구환경시스템학부, 46241, 부산광역시 금정구 부산대학로 63번길 2} 2_{부산대학교 대기환경과학과, 46241, 부산광역시 금정구 부산대학로 63번길 2}

Effect of Removal of Power Plant Emissions on the characteristics of

Ozone Concentration Changes in Summer

Dongjin Kim1, Wonbae Jeon2,*, Jaehyeong Park1, and Jeonghyeok Mun1

1_{Division of Earth Environmental System, Pusan National University, Busan 46241, Korea} 2_{Department of Atmospheric Sciences, Pusan National University, Busan 46241, Korea}

Abstract: In this study, the changes in ozone (O3) concentrations due to the removal of power plant emissions were

analyzed using a community multi-scale air quality (CMAQ) model. Two different CMAQ model simulations, one considering the emissions from the Hadong power plant and one without considering the emissions, were conducted to investigate the effect of the emissions on the changes in the O3 concentrations in the surrounding areas. Subsequently, the

CMAQ simulations exhibited an increase in the O3 concentration (25.24%) despite a decrease in the NOx (-18.87%) and

volatile organic carbon (VOC, -11.27%) concentrations, which are major O3 precursors. The changes in the NO and O3

concentrations due to the removal of power plant emissions presented a strong negative correlation (r= -0.72). This indicated that the increase in the O3 concentration was mainly attributed to the significantly decreased NO concentration,

thus, mitigating the O3 titration reaction (NO+O3→NO2+O2). Additionally, due to the VOC-limited (i.e., NOx-saturated)

conditions in the study region, NO affected the O3 concentration, indicating that the O3 concentrations in a particular

region are not only proportional to the increase or decrease in emissions. Therefore, an in-depth understanding of the chemical O3 production and loss in a particular region is necessary to accurately evaluate the effect of emission control

on the changes in the O3 concentration.

Keywords: CMAQ, Power plant emissions, O3 sensitivity, NOx/VOCs ratio

요 약: 본 연구에서는 광화학 대기질 모델인 CMAQ을 활용해 화력발전소 배출량 제거에 따른 O3농도의 변화 특성을 분석하였다. 하동 화력발전소를 대상으로 주변 지역의 O3농도 변화에 대한 발전소 배출량의 영향을 조사하기 위해 하 동 화력발전소의 배출량 제거 전과 후의 CMAQ 수치 모의를 수행하였다. 수치 모의 결과 O3의 주요 전구 물질인 NOx (-18.87%)와 VOCs (-11.27%)의 농도가 감소한 반면에 O3 (25.24%)의 농도는 증가한 것으로 나타났다. 화력발전소 배 출량 제거로 인한 NO와 O3 농도의 상대적인 변화를 비교해 본 결과 높은 음의 상관관계(R= -0.72)를 나타내는 것이 확인되었다. 이러한 결과는 O3의 농도 증가가 NO 농도 감소로 인한 O3의 적정 효과 완화로 설명 될 수 있음을 의미한

다. 해당 지역의 O3의 농도 증가가 NO의 농도 감소에 주로 영향을 받은 이유는 해당 지역이 VOC-limited (i.e., NOx

-saturated) 지역이기 때문으로 분석되었다. 이러한 결과는 특정 지역의 O3의 농도가 단순히 배출량의 증감에 따라 비례

*Corresponding author: [email protected]

*Tel: +82-51-510-2174

This is an Open-Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License (http:// creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited.

(2)

하게 나타나지 않을 수 있다는 것을 암시한다. 따라서 화력발전소 배출량 저감 조치로 인한 대기 중 O3 농도 개선 효

과를 정확히 예측 및 평가하기 위해서는 지역 별 O3의 생성 및 소멸 기작에 대한 심도 있는 이해가 필요하다.

주요어: CMAQ, 화력발전소 배출량, O3농도 민감도, NOx/VOCs 비율

서 론

화력발전소에서의 연료 연소 과정은 이산화탄소 (CO2), 황산화물(SOx), 질소산화물(NOx) 등 오염물질

을 포함한 가스를 배출한다(Shamshad et al., 2012). NOx와 SOx는 대기 중 화학반응을 통해 미세먼지 (PM10), 초미세먼지(PM2.5) 등과 같은 2차 미세먼지를 생성하고, 특히 NOx는 VOCs 등과의 광화학 반응으 로 광화학 스모그의 원인이 되는 오존(O3)을 생성해 지역 대기질에 큰 영향을 미친다(Frost et al., 2006; Kim et al., 2016). 이러한 오염물질이 지속적으로 인 체에 노출 될 경우 만성 호흡 질환, 천식 악화, 폐활 량 감소 등 호흡기 질환을 유발해 질병률과 사망률 의 증가를 야기 한다(Jeon et al., 2019; Diao et al., 2020). 이에 최근 국가에서는 2019년 발표한 미세먼 지 관리 종합계획의 일환으로 미세먼지 배출량이 높 은 발전 부문에 대해 집중적인 감축 조치를 시행하 고 있다(MOE, 2019). 미세먼지 고농도 계절에 배출 량을 집중적으로 관리, 감축하고 노후 석탄 화력발전 소의 폐쇄 일정을 앞당기고 있으며, 현재 운영 중인 석탄 화력발전소의 설비 및 시설 개선 등의 조치를 취하고 있다. 또한, 친환경 에너지로의 전환을 추진 하고 소규모 발전 시설과 같은 배출 사각지대 관리 도 강화하고 있다. 하지만 O3의 생성 및 소멸은 여러 가지 전구 물질 들의 복합적인 화학 반응에 의해 결정되기 때문에 화력발전소 배출 물질의 저감이 주변 지역 O3 농도 에 미치는 영향은 복잡한 형태로 나타날 수 있다 (Jeon et al., 2012; Jeong et al., 2012). Han et al. (2018)의 연구에 따르면 중국의 화력 발전소 부문의 배출량을 모두 제거한 경우에 고농도 오염물질을 배 출하는 지역에서는 VOCs에 비해 높은 NOx로 인하 여O3 농도가 증가하는 결과가 나타났으나 고농도 오 염물질 배출원이 위치하지 않은 일부 다른 지역에서 는 O3의 적정 효과에 의해 O3 농도가 감소하는 결과

가 나타났다. Jiménez and Baldasano (2004)의 연구

에서는 NOx와 VOCs 배출량을 35% 제거하였을 때 배출원 주변지역과 풍하지역의 O3농도 변화 경향이 다르게 나타남을 보고하였다. 이러한 연구 결과들은 NOx, VOCs와 같은 물질들의 농도 변화가 주변 지역 O3 농도에 미치는 영향이 지역에 따라 다르게 나타 날 수 있음을 잘 보여준다. O3 관련 대기오염 물질의 제거 효과에 관한 선행 연구 결과들을 종합해 보면 특정 지역의 O3의생성 및 소멸 기작은 전구 물질의 농도 분포, 기상 조건 등의 요소에 의해 다르게 나타날 수 있다. 그러므로 화력발전소의 대기오염물질 배출량 저감 조치로 인한 대기 중 O3 농도의 개선 효과를 정확하게 예측 및 평가하기 위해서는 대상 지역의 O3 생성 및 소멸 기 작에 대한 정확한 이해가 필요하다. 이에 본 연구에 서는 하동 화력발전소를 대상으로 대기오염물질 배출 량 제거 시 주변 지역에 나타나는 O3 농도의 변화 특성을 수치 실험을 통해 정량적으로 분석하였다.

재료 및 방법

모델 설정 본 연구에서는 하동 화력발전소를 대상으로 배출량 제거가 주변 지역의 O3 농도에 미치는 영향을 분석 하기 위해 대기질 수치 모의를 수행하였다. O3 농도에 대한 모의를 위해 3차원 광화학 모델인 Community Multi-scale Air Quality (CMAQ) v5.0.2 (Byun and Schere, 2006)를 이용하였다. CMAQ의 수치 모의 영역은 남한을 포함하는 동아 시아 영역과 남한의 하동 화력발전소를 포함하는 광 양만 영역으로 설정하였다(Fig. 1). 연구 대상 지역인 광양만 영역은 하동 화력발전소를 포함해 광양 제철 소, 여수 국가 산업단지, 삼천포 화력발전소 등 다양 한 오염 물질 배출원이 밀집되어 있어 고농도 O3이 빈번하게 발생하기 때문에 연구 대상 지역으로 설정 하였다(Shon et al., 2010; Jeon et al., 2011; Kim and Lee, 2011). 수치 모의 도메인의 수평 해상도는 동아시아 영역의 경우 27 km (137×122), 광양만 영 역의 경우 1 km (117×117)로 설정하였다. 연직 층은

15개로 구성하였고, 화학 메커니즘으로는

(3)

화력발전소 배출량 제거에 따른 여름철 O3 농도의 변화 특성

151

는 동아시아 영역의 경우 a mosaic Asian anthropogenic emission inventory (MIX) 2010 (Li et al., 2017) 자 료를 사용하였으며, 연구 대상 지역인 광양만 영역을 포함한 국내 영역은 Clean Air Policy Support System (CAPSS) 2016 (Lee et al., 2011) 자료를 사 용하였다. CAPSS는 국립환경과학원에서 제공하는 국내 대기 오염물질 배출량 자료로 배출원에서 배출되는 8가지 대기오염물질(SOx, NOx, NH3, VOCs, PM2.5, PM10, TSP, CO)에 대한 연간 배출량 정보를 제공 한다(Lee et al., 2011). CAPSS의 배출원은 점, 면, 도로, 비도 로오염원으로 분류되는데 본 연구에서는 점 오염원에 해당하는 화력발전소의 배출량 제거에 따른 주변 지 역 O3 농도의 변화를 살펴보고자 하였다. CMAQ의 기상 입력 자료로는 기상 모델인 Weather

Research and Forecasting (WRF) v3.8.1 (Skamarock et al., 2008)의 수치 모의 결과를 이용하였다. WRF 의 초기 입력장으로는 National Centers for Environmental Prediction (NCEP)의 Final (FNL) Operational Global Analysis 자료를 이용하였다. 수치 모의 기간은 2016 년 여름철 3개월 간(6-8월)이며 모델의 초기 적용 시 간을 고려하여 5월 24일 09LST 부터 2016년 9월 3 일 09LST까지로 설정하였다. CMAQ 수치 모의 실험 설계 여름철 화력발전소 배출량 제거에 따른 O3 농도 변화를 분석하기 위해 하동 화력발전소의 배출량을 제거한 실험을 설계하였다. 배출량은 2016년 CAPSS 자료를 바탕으로 하동 화력발전소에서 유연탄과 등유 를 연료로 사용하는 에너지 산업 연소와 생산 공정 부문의 배출량을 모두 제거하였다. 물질 별 배출량 제거 값은 각각 CO (3.09×103_{ton/yr), NO} x (1.00× 104 ton/yr), SOx (6.99×103 ton/yr), TSP (2.33×102

ton/yr), PM10 (2.29×102 ton/yr), VOCs (3.71×102

ton/yr), NH3 (1.90×103 ton/yr), PM2.5 (1.85×102 ton/

yr)이며, 제거 배출량에 대한 상세 정보는 Table 1에 정리하여 나타내었다. 또한, 2016년 CAPSS 자료를 참고하여 연구 대상 지역인 광양만 영역 내의 다른 주요 오염물질 배출원인 광양 제철소, 여수 국가 산 업단지, 삼천포 화력발전소의 배출량에 대한 정보를 Table 2에 나타내었다. 배출량 제거에 의한 O3 농도의 변화 특성을 보기 위해 하동 화력발전소 배출량을 제거하지 않은 경우 (EMIS_On)와 하동 화력발전소 배출량을 제거한 경 우(EMIS_Off)에 대하여 수치 모의를 수행하였다. 수치 모의 결과의 검증을 위해 광양만 영역 내에 위치한 Automatic Weather Station (AWS), Automated Synoptic Observing System (ASOS)의 풍속 및 기온 자료와 Air Quality Monitoring Station (AQMS)의 O3 농도 자료를 사용하였으며 각각 관측소의 위치는

Fig. 1에 나타내었다. 통계적 검증을 위한 통계치로는

Root Mean Square Error (RMSE), Mean Bias Error Fig. 1. Modeling domain (Gwangyang bay area) of this study. The right panel shows the location of the Hadong power plant (red triangles), and the distributions of AQMS (black circles) and AWS/ASOS (skyblue circles) sites in the domain.

(4)

(MBE), Index Of Agreement (IOA) 를 활용하였으며 자세한 식은 Table 3에 나타내었다.

결과 및 고찰

수치 모의 검증 분석에 사용 된 수치 모의 결과의 신뢰성 검증을 위해 EMIS_On 실험의 전체 수치 모의 기간 동안 시간 별 풍속, 기온과 O3, NO2 농도의 모델 값과 관 측 값을 비교하여 Fig. 2에 정리하였다. 기온의 경우 RMSE 값이 2.12oC, MBE 값이 −0.84oC로 나타나 모델 값이 관측 값에 비해 약간의 과소 예측을 보였 고, 반대로 풍속의 경우 RMSE 값이 1.62 m/s, MBE 값이 0.76 m/s로 나타나 모델 값이 관측 값에 비해 약간의 과대 예측을 보였다. 하지만 기온과 풍속의 IOA 값은 각각 0.94, 0.73으로 매우 높게 나타나 모 델이 관측 값의 변동성을 잘 표현하는 것으로 분석 되었다. 바람 모의 결과에 대한 추가적인 검증을 위 해 모델과 관측의 바람 벡터를 비교 및 분석하였다. 전체 지점에 대한 평균, 발전소 주변 지점(932), 그리 고 수치 모의 도메인 남서쪽(748)과 북동쪽(263)에 위치한 지점들(Fig. 1)에 대한 각각의 검증 결과를 Fig. 3에 나타내었다. 바람 벡터 분석 결과 모델이 도 메인 내의 풍계를 관측 값과 유사하게 모의하는 것 으로 분석되었다. O3 농도의 경우 또한 RMSE 값이 17.54 ppb, MBE 값이 4.25 ppb로 나타나 모델 값이 관측 값에 비해 다소 과대 예측되는 경향을 보였으며, NO2 농도의 경 우 RMSE 값이 12.14 ppb, MBE 값이 −2.08 ppb로 나타나 모델 값이 관측 값에 비해 다소 과소 예측되 는 경향을 보였다. 하지만 기상요소의 검증 결과와 마찬가지로 O3과 NO2 농도의 IOA 값이 각각 0.72, 0.60으로 높게 나타나 모델이 관측 값의 변동성을 잘 모의하는 것으로 분석되었다. 검증 결과 모델이 관측 값의 변동성을 잘 모의하는 것으로 판단되었고, 따라 서 본 연구에서는 해당 수치 모의 결과를 바탕으로 Table 1. Details of the removed Hadong power plant emissions (tons/year) in CAPSS 2016 inventory for the CMAQ sensitiv-ity simulation (01010100: energy industry combustion, 04080101: production process, 10201: flaming coal, 20502: kerosene)

SCC_CD FUEL_CD Emissions (tons/year)

CO NOx SOx TSP PM10 VOCs NH3 PM2.5 01010100 10201 3.09×10 3 _1.00_×104 _6.99_×103 _2.33_×102 _2.29_×102 _3.71_×102 _3.46_×100 _1.85_×102 20502 2.01×100 8.73×10-1 3.55×10-3 3.14×10-4 2.59×10-4 1.00×10-1 3.21×10-1 9.41×10-5 04080101 10201 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 1.89×10 3 _0.00 20502 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 1.90×10-1 0.00 Total 3.09×103 1.00×104 6.99×103 2.33×102 2.29×102 3.71×102 1.90×103 1.85×102 Table 2. Emissions (tons/year) of Gwangyang steelworks, Yeosu industrial complex, and Samcheonpo power plant in CAPSS 2016 inventory

Emissions (tons/year)

CO NOx SOx TSP PM10 VOCs NH3 PM2.5

Gwangyang steelworks 1.40×104 2.06×104 5.23×103 3.50×103 2.40×103 8.48×103 9.76×102 1.49×103 Yeosu industrial complex 3.88×102 3.14×103 4.56×102 1.01×102 5.22×101 5.36×103 3.88×100 3.17×101 Samcheonpo power plant 2.57×103 2.29×104 1.69×104 6.13×102 6.03×102 3.08×102 1.04×103 4.86×102 Table 3. Statistical parameters used in this study for the

model evaluation. RMSE, MBE, and IOA denote root mean square error, mean bias error, and index of agreement, respectively

Statistics Formula

RMSE

MBE

IOA 1−

M: Simulated value, O: Observed value, : Mean Observed value 1 N ---- (M O– )2 1 N

∑

1 N ---- (M O– ) 1 N

∑

Σ1N(O M– )2 Σ1N(M O– +O O– )2 ---O

(5)

153

분석을 수행하였다. 화력발전소 배출량 제거에 따른 오염 물질 별 농 도 변화 화력발전소 배출량 제거에 따른 오염 물질 별 농 도 변화를 살펴보기 위해 각 오염 물질(NOx, VOCs,

CO, SO2, PM2.5)에 대해서 EMIS_On 실험과 EMIS_

Off 실험의 수평 농도 분포를 Fig. 4와 Fig. 5에 나타 내었고 두 실험의 수평 농도 분포 차이를 계산하여 Fig. 6에 나타내었다. Fig. 4와 같이 각 오염 물질의 농도는 대부분 하동 화력발전소를 포함한 주변 지역에서 높게 나타났다. 이는 광양만 영역에 위치한 하동 화력발전소를 포함 해 광양 제철소, 여수 국가 산업단지, 삼천포 화력발 전소의 영향인 것으로 분석된다. 본 연구에서는 하동 화력발전소의 배출량을 제거하였기 때문에 Fig. 5와 같이 하동 화력발전소를 중심으로 주변 오염물질의 농도 차이가 나타났고 이를 Fig. 6에 나타내었다. Fig. 6의 각 물질 별 농도 차이는 대부분 하동 화력 발전소를 중심으로 나타났으며 북동쪽과 북서쪽 방면 으로 유사한 분포를 보였다. 전체 수치 모의 기간 동 안의 평균적인 농도 감소 값은 각각 최대 약 NO Fig. 2. Comparison of the CMAQ simulation results (EMIS_On) with corresponding observations for (a) Temperature, (b) Wind speed, (c) O3, and (d) NO2 during the whole simulation period (June to August, 2016).

(6)

(−10.44 ppb), NO2 (−10.41 ppb), VOCs (−2.56 ppb), CO (−15.15 ppb), SO2 (−14.87 ppb), PM2.5 (−4.94 µg/ m3)로 나타났다. 이러한 농도 감소는 각 물질 별 배 출량 제거에 따른 자연스러운 결과이며 농도 감소량 은 하동 화력발전소를 중심으로 북동쪽 및 북서쪽 방향으로 크게 나타났다.

Fig. 3. Comparison of the WRF-simulated wind vectors with corresponding observations during the whole simulation period (June to August, 2016). The locations of each observation site (263, 748 and 932) are shown in Fig. 1.

(7)

155

Fig. 4. Distributions of the CMAQ-simulated (EMIS_On) (a) NO, (b) NO2, (c) VOCs, (d) CO, (e) SO2, and (f) PM2.5

(8)

Fig. 5. Distributions of the CMAQ simulated (EMIS_Off) (a) NO, (b) NO2, (c) VOCs, (d) CO, (e) SO2, and (f) PM2.5

(9)

157

Fig. 6. The difference of two CMAQ simulations (EMIS_Off minus EMIS_On) of (a) NO, (b) NO2, (c) VOCs, (d) CO, (e)

(10)

Fig. 8. Distributions of the changed rates in (a) NO, (b) NO2, (c) VOCs, and (d) O3 concentrations due to the removal of the

Hadong power plant emissions. The values are averages of the whole simulation period (June to August, 2016).

Fig. 7. Distributions of the CMAQ-simulated O3 concentrations (ppb) of (a) EMIS_On and (b) EMIS_Off cases, and (c) their

(11)

159

하지만 흥미롭게도 O3의 경우에는 다른 오염 물질 과는 대비되는 결과를 보였다. Fig. 7(a)와 같이 하동 화력발전소를 포함한 주변 지역의 O3 농도는 상대적 으로 낮은 값을 나타냈다. 하지만 Fig. 7(b)와 같이 하동 화력발전소의 배출량 제거 후 주요 전구 물질 들의 배출량이 감소했음에도 불구하고 O3의 평균 농 도는 하동 화력발전소를 중심으로 오히려 증가하는 것으로 나타났다. Fig. 7(a)와 (b) 결과를 바탕으로 O3의 평균 농도 차이와 수치 모의 기간 동안 전체의 평균 수평 바람 장을 Fig. 7(c)에 나타내었다. Fig. 7(c)와 같이 O3의 평균 농도는 최대 약 8.34 ppb 증 가하였고, 하동 화력발전소 일대에 남동풍 및 남서풍 이 나타난 것으로 확인되었다. 이로 인해 Fig. 6과 Fig. 7(c)와 같이 하동 화력발전소 배출량 제거에 의 한 오염 물질 별 평균 농도의 증감이 북동쪽 및 북 서쪽 방향으로 나타났다. 또한, Fig. 6과 Fig. 7(c)를 비교해 본 결과 O3의 주요 전구 물질인 NOx와 VOCs의 평균 농도 감소 지역과 O3의 평균 농도 증 가 지역이 대체로 일치하는 것이 확인되었다. 이러한 결과는 대상 지역의 O3 농도가 단순히 전 구 물질의 배출량 변화에 비례하여 증가하거나 감소 하지 않음을 잘 설명한다. 많은 선행연구들에서 밝혀 진 것처럼 O3의 생성과 소멸은 전구 물질의 절대적 인 농도 보다는 각 물질 별 상대적 비율에 의존적으 로 나타난다(Seinfeld, 1989; Sillman and He, 2002; Duncan et al., 2010). 이는 하동 화력발전소의 배출 량 제거 시 발생하는 주변의 O3 농도 증가를 설명하 기 위해서는 배출량의 절대적인 증감보다는 주요 전 구 물질, 즉 NOx와 VOCs의 비율 변화를 통한 분석 이 필요함을 의미한다. 화력발전소 배출량 제거에 따른 O3, NOx, VOCs 의 농도 변화 하동 화력발전소 배출량 제거 시 나타나는 주변 지역 O3 농도 증가의 원인을 설명하기 위해 주요 전 구 물질인 NOx, VOCs 농도의 증감을 비교하였다. Fig. 8에 나타낸 바와 같이 NOx의 경우 화력발전소 배출량 제거로 인해 사례 기간 동안의 평균 농도 감 소율이 최대 약 18.87%로 나타났는데, NO가 최대 약 83.68%, NO2는 최대 약 54.49%의 감소율을 보여 상대적으로 NO의 감소율이 더 컸다. NO의 감소율이 NO2에 비해 높게 나타난 이유는 일반적으로 NOx 배 출량의 대부분을 NO가 차지하기 때문인 것으로 분 석 된다(Kim et al., 2014; Al_Rahbi and Williams, 2016; Zhou et al., 2016; Si et al., 2019). 이에 따라 본 연구에서는 배출량 입력 자료 생성 시 NOx의 총 배출량 중 90%를 NO, 10%를 NO2로 분배하였다. 따라서 하동 화력발전소 NOx 배출량 제거로 인해 NO의 농도 감소가 가장 크게 나타났으며 NO2의 농 도 감소는 NO 농도 감소에 의한 여러 화학 반응에 의해 복합적으로 나타났다. VOCs의 경우 사례 기간 동안의 평균 농도 감소율 이 최대 약 11.27%로 나타나 NOx의 평균 농도 감소 율 보다 상대적으로 낮은 값을 보였다. 결과적으로 하동 화력 발전소 배출량 제거에 의한 농도 감소는 상대적으로 VOCs 보다는 NOx가 크게 나타났고, 특 히 NO의 평균 농도 감소가 가장 컸다. 주목할 만 한 점은 NO의 농도 감소 분포(Fig. 8(a))가 O3의 농도 증가 분포(Fig. 8(d))와 매우 유사 하게 나타났다는 점이다. 또한, 화력 발전소 배출량 에 의한 수치 모의 도메인 내의 평균적인 O3 및 NO

Fig. 9. Time series of differences in NO and O3 concentrations in the two CMAQ simulations (EMIS_Off minus EMIS_On).

(12)

의 농도 증감 값을 시계열로 나타내어 분석해 본 결 과(Fig. 9) 두 값 사이의 상관계수가 −0.72로 나타나 높은 음의 상관관계를 나타내는 것이 확인되었다. 이 러한 결과는 O3 농도 증가가 NO의 농도 감소와 밀 접한 관련이 있음을 의미한다. Table 1에 나타낸 바 와 같이 하동 화력발전소 배출량 제거 시 NOx의 제 거 량이 가장 많았고, 그 중 NOx 배출량의 대부분을 차지하는 NO 배출량의 제거 량이 가장 많았다. 결과 적으로 NO 농도의 감소가 가장 두드러지게 나타났 고, 감소된 NO 농도에 의해 O3의 적정 효과(NO+O3

→NO2+O2)가 완화되어(Jiménez et al., 2005; Jeon et

al., 2018) 오히려 O3의 평균 농도는 증가한 것으로 분석된다. 이러한 O3 농도의 증가가 어떠한 시간대에 주로 나타났는지를 확인하기 위해서는 향후 주간 및 야간에 대한 추가적인 결과 분석이 진행 될 필요가 있을 것으로 판단된다. NOx, VOCs 배출량에 대한 O3 농도의 민감도 분석 Table 4에 정리한 바와 같이 화력발전소 배출량 제 거 시 광양만 영역 O3의 농도 증가는 NO의 농도 감 소에 의한 영향을 가장 크게 받았다. 대상 지역 O3의 농도 증가가 주로 NO의 농도 변화에 의해 나타난 이유를 추가적으로 설명하기 위해 NOx 농도와 VOCs 농도 사이의 비율을 분석하였다.

Melkonyan and Kuttler (2012)의 연구에 따르면 특 정 지역의 O3 농도는 NOx와 VOCs의 상대적 비율에

따라 VOC-limited 또는 NOx-limited로 구분 지을 수

있다. VOCs 농도가 NOx 농도의 8배를 초과하는 경

우(NOx/VOCs<0.125) NOx-limited 지역, VOCs 농도

가 NOx 농도의 8배 미만인 경우(NOx/VOCs>0.125) VOC-limited 지역으로 분류하여 각 지역의 O3 농도 가 NOx 또는 VOCs 중 어느 것에 더 민감한지 판단 할 수 있다. Fig. 10에 나타낸 바와 같이 하동 화력발전소 주변 지역의 NOx/VOCs 비율은 북쪽 지역의 일부분을 제 외하고 대부분의 지역에서 0.125 이상의 값을 보였다. 특히, 하동 화력발전소, 광양제철소, 삼천포 화력발전 소 부근의 경우 NOx/VOCs 비율이 0.6 이상으로 매 우 높게 나타나 광양만 영역 내의 다른 지역에 비해 NOx의 농도가 매우 높았다. 이는 Table 1과 Table 2 에서 나타난 바와 같이 하동 화력발전소를 포함한 주요 오염물질 배출원의 배출량 중 NOx의 배출량이 VOCs의 배출량보다 상대적으로 많은 양을 차지하기 때문인 것으로 판단된다. 이러한 결과는 대상 지역이 주로 VOCs 농도 변화에 의해 O3 농도가 결정되는 VOC-limited 지역임을 의미한다. VOC-limited 지역 에서는 주로 VOCs 농도의 증감에 따라 O3의 농도가 결정된다(Shon et al., 2010). 이러한 지역의 경우 NOx가 포화상태에 있기 때문에 NOx 농도가 증가하 면 오히려 NO에 의한 O3 적정 효과가 강화 되어 O3 의 농도는 감소한다(Zhang et al., 2020). 반대로 NOx 농도가 감소하면 O3의 적정 효과가 완화 되어 오히

려 O3 농도는 증가한다(Kim, 2011;, Wang et al.,

2017). 3.3장의 결과에서 하동 화력발전소 배출량 제 거에 따라 NO의 농도 감소가 가장 두드러지게 나타 났고 광양만 영역이 VOC-limited 지역에 해당되기 Fig. 10. Distributions of the CMAQ simulated NOx/VOCs

ratio in the Gwangyang bay area during the whole simula-tion period (June to August, 2016).

Table 4. Changes in the concentrations of each air pollut-ant in accordance with the removal of the Hadong power plant emissions during the whole simulation period (June to August, 2016)

Species Difference in

concentration Changed rate

O3 +8.34 ppb +25.24% NO -10.44 ppb -83.68% NO2 -10.41 ppb -54.49% VOCs -2.56 ppb -11.27% CO -15.15 ppb -10.70% SO2 -14.87 ppb -65.48% PM2.5 -4.94 µg/m3 -22.81%

(13)

161

때문에 O3 농도의 증가를 야기한 것으로 분석 된다. 본 연구의 경우 하동 화력발전소 배출량을 제거하였 기 때문에 하동 화력발전소를 중심으로 O3의 농도 증가가 나타났다. 만약 동일한 방법으로 광양 제철 소, 여수 국가 산업단지, 삼천포 화력발전소 배출량 을 제거한 실험을 실시할 경우 각 오염원을 중심으 로 O3의 농도 증가가 나타날 것으로 판단된다. 하지 만 본 연구의 대상 지역인 광양만 영역과 달리 NOx/ VOCs 비율이 0.125 미만인 NOx-limited 지역의 경우 배출량 제거에 따른 O3 농도의 변화 경향은 다르게 나타날 것으로 사료된다. 이상의 결과들은 화력발전소 배출량 제거에 따른 주변 지역의 O3 농도 변화가 제거된 배출 물질의 종 류와 양, 그리고 NOx/VOCs 비율 등 여러 가지 요소 에 의해 복합적으로 결정됨을 보여준다. 이는 화력발 전소 배출량 제거에 따른 주변 지역 O3 농도 변화의 정확한 분석 및 예측을 위해서는 대상 지역의 NOx, VOCs 배출 특성에 대한 심도 있는 이해가 필요함을 암시하는 결과이다. 하지만 본 연구는 제한된 조건에 대한 사례 연구이고, O3의 주요 전구 물질인 VOCs 농도 분포의 불확도에 대한 검증이 이루어지지 못한 한계점이 존재한다. 또한 배출량 제거 시 각 물질 별 제거 비율에 따라 결과가 달라질 수 있으므로 이러 한 한계점은 향후 후속 연구를 통해 보완 될 필요가 있다고 판단된다.

결 론

본 연구에서는 하동 화력발전소를 대상으로 배출량 제거 시 주변 지역에 발생하는 O3 농도의 변화 특성 을 정량적으로 분석하였다. 배출량 제거에 의한 변화 를 알아보기 위해 2016년 CAPSS 분류에 따라 점 오염원인 하동 화력발전소의 배출량을 모두 제거하였 으며, 배출량 제거에 의한 O3 농도의 변화 특성을 보 기 위해 배출량을 제거 하지 않은 경우(EMIS_On)와 배출량을 제거 한 경우(EMIS_Off)에 대해 수치 모의 를 수행하였다. 하동 화력발전소를 대상으로 배출량 제거에 따른 오염물질의 평균 농도 감소 값을 분석한 결과 각각 최대 약 NO (–10.44 ppb), NO2 (−10.41 ppb), VOCs (−2.56 ppb), CO (−15.15 ppb), SO2 (−14.87 ppb), PM2.5 (−4.94 µg/m3 ) 로 나타났다. 하지만 흥미롭게도 O3의 평균 농도는 최대 8.34 ppb가 증가하였고, O3의 주요 전구 물질인 NOx와 VOCs의 평균 농도가 감소한 지 역을 중심으로 O3의 평균 농도가 증가하였다. 이러한 결과는 대상 지역 O3의 농도가 단순히 전구 물질의 배출량 변화에 비례하여 증가하거나 감소하지 않음을 나타낸다. 하동 화력발전소 주변에서 발생한 O3 농도의 증가 현상을 설명하기 위해 주요 전구 물질인 NOx와 VOCs의 비율을 분석한 결과 NOx의 평균 농도는 최 대 18.87%, VOCs는 최대 11.27% 감소하였다. 특히 NO의 평균 농도가 83.68%로 가장 크게 감소했는데 NO의 농도 감소 분포와 O3의 농도 증가의 분포가 매우 유사하였다. 이는 하동 화력발전소 배출량 제거 시 가장 많이 제거된 NO에 의해 O3의 적정 효과가 완화되었고 그 결과 O3의 농도가 증가한 것으로 분 석된다. 또한 O3 농도 증가에 대해 NOx 농도와 VOCs 농도 비율을 분석한 결과 일부 지역을 제외한 대부분의 지역이 VOC-limited 지역으로 나타났다. VOC-limited 지역의 경우 VOCs 농도의 증감에 따라 O3의 농도가 결정되지만 배출량 제거로 인해 NOx의 평균 농도가 크게 감소하였다. 이 때, NOx 중 NO의 농도가 상대적으로 크게 감소하였고 그로 인해 NO 에 의한 O3의 적정 효과가 완화되면서 O3의 평균 농 도가 증가하였다. 본 연구에서는 하동 화력발전소를 대상으로 배출량 을 제거한 결과 다른 오염물질의 평균 농도는 감소 한 반면 O3의 평균 농도가 증가하는 것을 확인 하였 다. 이러한 결과는 O3 농도의 증감이 단순히 전구 물 질의 배출량 변화에 의해 영향을 받는 것이 아니라 전구물질 간의 복합적인 관계에 따라 달라진다는 것 을 의미하므로 대기오염물질 규제 정책의 수립 시 물질 별 특성에 대한 이해가 선행될 필요가 있음을 잘 보여준다. 하지만, 본 연구에서 사용된 기상 및 대기질 수치 모의 결과의 불확실성이 존재하며 특히, 대기질 수치 모의를 위한 배출량 입력 자료 생성 시 오염 물질의 시간 변동, 자연 배출량 등이 정확히 고 려되지 못하는 한계점이 존재한다. 또한, 본 연구는 특정 지역 및 사례에 국한 된 분석이라는 점 등의 한계점도 존재한다. 따라서 화력발전소 배출량 저감 조치로 인한 대기 중 O3 농도 개선 효과를 정확히 예측 및 평가하기 위해서는 정확도 높은 입력 자료 를 통한 수치 모의 결과를 토대로 다양한 지역 및 사례에 대한 추가적인 연구가 수행 될 필요가 있을 것으로 판단된다.

(14)

사 사

본 연구는 2019학년도 부산대학교 교내학술연구비

(신임교수연구정착금)에 의한 연구임.

References

Al-Rahbi, A. S., Williams, P. T., 2016, Production of activated carbons from waste tyres for low temperature NOx control, Waste Management, 49, 188-195.

Byun, D., Schere, K. L., 2006, Review of the governing equations, computational algorithms, and other components of the Models-3 Community Multiscale Air Quality (CMAQ) modeling System, Applied Mechanics Reviews, 59, 51–77.

Diao, B., Ding, L., Zhang, Q., Na, J., Cheng, J., 2020, Impact of urbanization on PM2.5-related health and

economic loss in China 338 cities, International Journal of Environmental Research and Public Health, 17, 990. Duncan, B. N., Yoshida, Y., Olson, J. R., Sillman, S.,

Martin, R. V., Lamsal, L., Hu, Y., Pickering, K. E., Retscher, C., Allen, D. J., Crawford, J. H., 2010, Application of OMI observations to a space-based indicator of NOx and VOC controls on surface ozone

formation, Atmospheric Environment, 44, 2213-2223. Frost, G. J., McKeen, S. A., Trainer, M., Ryerson, T. B.,

Neuman, J. A., Roberts, J. M., Swanson, A., Holloway, J. S., Sueper, D. T., Fortin, T., Parrish, D. D., Fehsenfeld, F. C., Flocke, F., Peckham, S. E., Grell, G. A., Kowal, D., Cartwright, J., Auerbach, N., Habermann, T., 2006, Effects of changing power plant NOx

emissions on ozone in the eastern United States: proof of concept, Journal of Geophysical Research, 111, D12306.

Han, X., Zhu, L., Wang, S., Meng, X., Zhang, M., Hu, J., 2018, Modeling study of impacts on surface ozone of regional transport and emissions reductions over North China Plain in summer 2015, Atmospheric Chemistry and Physics, 18, 12207-12221.

Jeon, W. B., Lee, H. W., Lee, S. H., Choi, H. J., Kim, D. H., Park, S. Y., 2011, Numerical study on the impact of meteorological input data on air quality modeling on high ozone episode at coastal region, Journal Korean Society for Atmospheric Environment, 27, 30-40. Jeon, W. B., Lee, S. H., Lee, H. W., Kim, H. G., 2012,

Process analysis of the impact of atmospheric recirculation on consecutive high-O3 episodes over the

Seoul Metropolitan Area in the Korean Peninsula, Atmospheric Environment, 63, 213-222.

Jeon, W., Choi, Y., Souri, A. H., Roy, A., Diao, L., Pan, S., Lee, H. W., Lee, S. H., 2018, Identification of chemical fingerprints in long-range transport of burning

induced upper tropospheric ozone from Colorado to the North Atlantic Ocean, Science of the Total Environment, 613-614, 820-828.

Jeon, W., Lee, H. W., Lee, T. J., Yoo, J. W., Mun, J., Lee, S. H., Choi, Y., 2019, Impact of varying wind patterns on PM10 concentrations in the Seoul Metropolitan Area

in South Korea from 2012 to 2016, Journal of Applied Meteorology and Climatology, 58, 2743-2754.

Jeong, Y. M., Lee, S. H., Lee, H. W., Jeon, W. B., 2012, Numerical study on the process analysis of ozone production due to emissions reduction over the Seoul Metropolitan Area, Journal of the Environmental Sciences, 21, 339-349.

Jimenez, P., Baldasano, J. M., 2004, Ozone response to precursor controls in very complex terrains: Use of photochemical indicators to assess O3-NOx-VOC

sensitivity in the northeastern Iberian Peninsula, Journal of Geophysical Research, 109, D20309.

Jimenez, P., Parra, R., Gasso, S., Baldasano, J. M., 2005, Modeling the ozone weekend effect in very complex terrains: a case study in the Northeastern Iberian Peninsula, Atmospheric Environment, 39, 429-444. Kim, B. U., Kim, O., Kim, H. C., Kim, S., 2016,

Influence of fossil-fuel power plant emissions on the surface fine particulate matter in the Seoul Capital Area, South Korea, Journal of the Air & Waste Management Association, 66, 863-873.

Kim, K. W., Lee, S. M., Hong, S. C., 2014, A study on characterization for catalytic oxidation of nitrogen monoxide over Mn/TiO2 catalyst, Applied Chemistry for

Engineering, 25, 474-480.

Kim, S., 2011, Ozone simulations over the Seoul metropolitan area for a 2007 June episode, part V: application of CMAQ-HDDM to predict ozone response to emission change, Journal of Korean Society for Atmospheric Environment, 27, 772-790.

Kim, S., Lee, C., 2011, Estimating Influence of Local and Neighborhood Emissions on Ozone Concentrations over the Kwang-Yang Bay based on Air Quality Simulations for a 2010 June Episode, Journal of Korean Society for Atmospheric Environment, 27, 504-522.

Lee, D. G., Lee, Y. M., Jang, K., Yoo, C., Kang, K., Lee, J. H., Jung, S., Park, J., Lee, S. B., Han, J., Hong, J., Lee, S., 2011, Korean national emissions inventory system and 2007 air pollutant emissions, Asian Journal of Atmospheric Environment, 5, 278-291.

Li, M., Zhang, Q., Kurokawa, J. i., Woo, J. H., He, K. B., Lu, Z., Ohara, T., Song, Y., Streets, D. G., Carmichael, G. R., Cheng, Y., Hong, C., Huo, H., Jiang, X., Kang, S., Liu, F., Su, H., Zheng, B., 2017, MIX: a mosaic Asian anthropogenic emission inventory under the international collaboration framework of the MICS-Asia and HTAP, Atmospheric Chemistry and Physics, 17,

(15)

163

935-963.

Melkonyan, A., Kuttler, W., 2012, Long-term analysis of NO, NO2 and O3 concentrations in North

Rhine-Westphalia, Germany, Atmospheric Environment, 60, 316-326.

Ministry of Environment (MOE), 2019, Fine dust comprehensive management plan, http://me.go.kr/home/ web/policy_data/read.do?pagerOffset=0&maxPageItems= 10&maxIndexPages=10&searchKey=&searchValue=&me nuId=10262&orgCd=&condition.code=A3&condition.del eteYn=N&seq=7399 (accessed on Nov.5, 2019). Seinfeld, J. H., 1989, Urban air pollution: state of the

science, Science, 243, 745-752.

Shamshad A., Fuelkar M. H., Bhawana P., 2012, Impact of coal based thermal power plant on environment and its mitigation measure, International Research Journal of Environment Sciences, 1, 60-64.

Shon, Z. H., Song, S. K., Lee, G. W., 2010, Photochemical analysis of ozone levels in the gulf of Gwangyang in the spring and summer of 2009, Journal of Korean Society for Atmospheric Environment, 26, 161-176. Si, T., Wang, C., Yan, X., Zhang, Y., Ren, Y., Hu, J.,

Anthony, E. J., 2019, Simultaneous removal of SO2 and

NOx by a new combined spray-and-scattered-bubble

technology based on preozonation: from lab scale to pilot scale, Applied Energy, 242, 1528-1538.

Sillman, S., and He, D., 2002, Some theoretical results concerning O3?NOx?VOC chemistry and NOx?VOC

indicators, Journal of Geophysical Research, 107, 26-41. Skamarock, W. C., J. B. Klemp, J. Dudhia, D. O. Gill, D. M. Barker, M. G. Duda, X.-Y. Huang, W. Wang, J. G. Powers, 2008, A description of the advanced research WRF version 3, NCAR Technical Note TN-475 STR, National Center for Atmospheric Research, 113. Wang, Y., Wang, H., Guo, H., Lyu, X., Cheng, H., Ling,

Z., Louie, P. K. K., Simpson, I. J., Meinardi, S., Blake, D. R., 2017, Long-term O3-precursor relationships in

Hong Kong: field observation and model simulation, Atmospheric Chemistry and Physics, 17, 10919-10935. Zhang, X., Fung, J. C. H., Lau, A. K. H.,, Hossain, M. S.,

Louie, P. K. K., Huang, W., 2020, Air quality and synergistic health effects of ozone and nitrogen oxides in response to China's integrated air quality control policies during 2015-2019, Chemosphere, 268, 129385. Zhou, H., Zhou, M. X., Liu, Z. H., Cheng, M., Chen, J.

Z., 2016, Modeling NOx emission of coke combustion

in iron ore sintering process and its experimental validation, Fuel, 179, 322−331.

Manuscript received: March 18, 2021 Revised manuscript received: April 15, 2021 Manuscript accepted: April 16, 2021