한국입자에어로졸학회

(1)

(사)한국입자에어로졸학회

Faraday cup array 개발을 위한 Particle Beam Mass Spectrometer 시스템 내에서의 입자 확산 연구

문지훈^1),2)⋅신용현²⁾⋅김태성^1),3)*⋅강상우^2)**

1)성균관대학교 나노과학기술협동학부, ²⁾한국표준과학연구원 진공기술센터

3)성균관대학교 기계공학부

(2012년 1월 31일 투고, 2012년 2월 16일 수정, 2012년 3월 11일 게재확정)

A Study on Particle Diffusion to Develop Faraday Cup Array of Particle Beam Mass Spectrometer System

Ji-Hun Mun^1),2), Yong-Hyun Shin²⁾, Tae-Sung Kim^1),3)*, Sang-Woo Kang^2)*

1)Sungkyunkwan Universty Advanced Institute of Nano Technology, Sungkyunkwan University

2)Vacuum Center, Korea Research Institute of Standards and Science

3)School of Mechanical Engineering, Sungkyunkwan University

(Received 31 January 2012; Revised 16 February 2012; Accepted 11 March 2012)

Abstract

The Faraday cup electrode of different size has been developed and evaluated to investigate the diffusion effect of particles by Brownian motion in a particle beam mass spectrometer(PBMS). Particles which focused and accelerated by aerodynamic lens are charged to saturation in an electron beam, and then deflected electrostatically into a Faraday cup detector for measurement of the particle current. The concentration of particles is converted from currents detected by Faraday cup. Measurements of particle current as a function of deflection voltage are combined with measured relationships between particle velocity and diameter, charge and diameter, and mass and diameter, to determine the particle size distribution. The particle currents were measured using 5, 10, 20, 40 ㎜ sized Faraday cup that can be move to one direction by motion shaft. The current difference for each sizes as a function of position was compared to figure out diffusion effect during transport. Polystyrene latex(PSL) 100, 200 ㎚ sized standard particles were used for evaluation. The measurement using 5 ㎜ sized Faraday cup has the highest resolution in a diffusion distance and the smaller particles had widely diffused.

Keywords：PBMS(particle beam mass spectrometer), Diffusivity, Mapping, Faraday cup array, Brownian motion

* Corresponding author.

Tel：+82-31-290-7466, E-mail：[email protected]

** Corresponding author.

Tel：+82-42-868-5823, E-mail：[email protected]

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1. 서 론

Particle Beam Mass Spectrometer(PBMS)는 1995년 미국 미네소타 대학교 입자 연구실에서 개발된 진 공공정 중에 실시간으로 나노입자를 측정하기 위한 장비이다(Ziemann et al., 1995b, 1996). PBMS는 크게 두 개의 진공 챔버로 구성이 되어있으며, 구성하는 부품으로 공기역학렌즈(aerodynamic lens), 전자총 (electron gun), 편향판(deflector), 패러데이 컵(Faraday cup)가 있다. 공기역학렌즈(Liu et al., 1995a, 1995b) 를 통하여 집속 된 나노입자와 분위기 가스는 첫 번 째 진공 챔버로 유입되는데, 이 때 Turbo Molecular Pump(TMP)에 의해서 분위기 가스가 배출되며 큰 관성을 지닌 입자는 skimmer를 통해 두 번째 진공 챔버로 유입된다. 두 번째 챔버로 유입된 입자는 전 자총에 의하여 포화상태까지 하전 되게 되며(Zie- mann et al., 1995a) 편향판에 의하여 패러데이 컵으 로 이동한다. 편향판에는 고정 전압이 가해지는데 이는 편향 시키고자 하는 입자 크기에 의해 바뀌게 되며 이때의 입자를 임계 크기 입자라고 한다. 패러 데이 컵에서는 임계 크기 입자만을 측정하게 되며 편향 전압을 바꿈으로써 입자의 크기 분포를 측정 할 수 있게 된다. PBMS를 이용한 공정 중 나노입자 측정에 관한 연구가 많이 진행이 되었다. Parallel- plate semiconductor reactor에서의 대류, 확산, 열영동 에 의한 입자 수송에 대한 연구(Nijhawan et al., 2000), 저압 chemical vapor deposition(CVD) 공정에 서 발생하는 SiO2 입자에 대한 연구(Kim et al., 2002a), CVD 공정에서 발생하는 TiN(Na et al., 2009, 2010a) 및 borophosphosilicate glass(BPSG), phosphosilicate glass(PSG) 필름을 증착하는 과정에서 발생하 는 입자에 관한 연구(Na et al, 2010b)등이 진행되었 다. 앞선 연구에 사용된 PBMS의 입자 측정 방법은 편향 전압을 특정 시간 마다 변화시켜가면서 전체 크기 분포를 측정하는 방식으로서 짧게는 수십 초 에서 길게는 수 분의 시간이 소요된다. 반도체 공정 은 일반적으로 배기, 증착, 세정 등의 과정이 포함되 는데 각 과정은 수 초에서 수십 초 정도로 매우 짧 은 시간 내에 진행 된다. 공정의 각 과정보다 측정 시간이 오래 걸리는 PBMS의 특성상 발생하는 입자 분포를 정확하게 측정하면서 실시간으로 공정을 감 시하기엔 어렵게 된다. PBMS의 측정시간 문제를 해

결하기 위하여 monitoring mode란 방법이 사용된 연 구가 있다(Na et al., 2010b). Monitoring mode는 편향 전압을 고정 시켜놓고 측정하는 방법으로써 입자에 의한 전류 변화량을 실시간으로 측정해낼 수 있는 반면에 정확한 입자 크기 분포를 측정해낼 수 없는 단점이 있다. 측정시간을 단축시키면서 입자의 크기 분포를 측정할 수 있는 방법으로는 패러데이 컵 배 열(Faraday cup array)을 사용하는 것이다. 패러데이 컵 배열을 사용하여 입자를 측정하게 되면 각 크기 별로 입자를 각각 다른 패러데이 컵에서 포집할 수 있게 되기 때문에 입자의 크기 분포 측정을 위해 편 향판의 전압을 단계적으로 바꾸는 시간이 단축되어 실시간 측정이 가능하다. 패러데이 컵 배열은 앞서 이온 검출기의 응용 목적으로 연구가 진행된 바 있 다. 다 채널 mass spectrometer의 검출기로써 위치 감 지 이온 검출기가 사용된 바 있으며(Scheidemann et al., 2002), 150 ∼ 250 μm 크기의 64, 128, 256개의 패러데이 컵 배열이 deep reactive ion etching 법을 이용하여 제작한 연구가 진행된 바 있다(Darling et al., 2002). 같은 시기에 미세 패러데이컵 배열을 이 용하여 100 이온 정도의 작은 량을 측정하는 이온 검출기도 개발된 바 있다(Knight et al., 2002).

본 연구에서는 PBMS 시스템 최적화된 패러데이 컵 배열을 사용하기 위하여 편향된 입자들이 패러 데이 컵으로 이동하는 동안 확산되는 정도를 mapping 하기 위한 연구를 수행하였으며 이를 위해 다양한 크기의 패러데이 컵 용 전극과 두 가지 크기 (100 ㎚와 200㎚)의 PSL 표준입자를 이용하여 평가 하였다.

2. 실험방법

전자총에 의하여 하전된 입자는 그림 1과 같이 편 향판에 의하여 패러데이 컵으로 전달되는데 이 때 임계크기 입자는 편향전압(V)에 의하여 결정되며 다 음 수식으로 표현 된다(Ziemann et al., 1995b).

^{ }^^ (1) 이 때 m, u, 및 z는 각각 입자 질량, 속도, 하전량 이며, A는 편향판 각도에 따른 상수, 그리고 e는 기 본 전하량이다. 그림 1에서 보는 것과 같이 이상적

(3)

Fig. 1. Schematic of particle trajectory deflected by 90° in ideal and real conditions.

Time (s)

0 100 200 300 400

Current (A)

0 1e-13 2e-13

PSL 100 nm

(a) 100 ㎚

Time (s)

0 50 100 150 200 250

Current (A)

0 1e-13 2e-13

PSL 200 nm

(b) 200 ㎚

Fig. 2. Current of PSL standard particles using 40 ㎜ sized reference Faraday cup.

인 조건에서는 실제 조건에서 발생하는 농도 차에 의한 확산 현상이 없기 때문에 전달되는 입자의 농 도를 손실 없이 계산할 수 있다. 하지만, 실제 조건 에서는 브라운 운동에 의한 확산현상에 의하여 전 달되는 동안 외벽으로의 손실 등으로 정확한 농도 측정이 어렵게 된다. 패러데이 컵 배열을 PBMS에 적용시키는 방법은 임계크기 입자와 그 이하 크기 의 입자의 경로를 계산하여(Kim, 2002b) 각각의 컵 크기를 계산하는 것이다. 실제 조건에서는 브라운 운동에 의하여 입자가 확산되기 때문에 각각의 크 기에 대해서 겹치는 구간이 생기게 되고 이론적인

계산에 의한 크기 조절만으로 패러데이 컵 배열을 개발하는 것이 어렵다.

본 연구에서는 패러데이 컵 배열을 개발하는 기 초 연구로서 편향판에서 전달되는 입자의 확산 정 도를 평가할 수 있도록 패러데이 컵을 개선하여 컵 크기와 입자 크기에 따른 정량적 평가 실험을 수행 하였다. 측정에는 100, 200 ㎚ 크기의 PSL 표준입자 (Thermo Scientific, 3100A, 3200A)를 사용하였다. 기 존의 40 ㎜ 크기의 패러데이 컵을 이용하여 각각의 입자에 대해 기준 전하량을 측정한 후 20, 10, 5 ㎜ 크기의 패러데이 컵을 motion shaft를 이용하여 ±x축 방향으로 각각 5, 5, 3 ㎜ 간격으로 이동시켜 가면서 입자 전하량을 측정하였다. 이때의 편향 전압은 식 (1)을 이용하여 계산하였으며 PSL 표준입자 100, 200 ㎚ 에 대하여 각각 536, 1134 V를 사용하였다.

측정한 데이터를 기준 전하량과 비교하여 기준 대 비 측정 량 차이를 비교 평가 하고 가우시안 4차 분 포를 가정하여 회귀 분석을 수행하였다. 사용된 방 정식은 다음과 같다.

  _ ^{ }^

  _

^

(2)

3. 결과 및 고찰

그림 2는 40 ㎜ 크기의 기준 패러데이 컵을 이용 하여 PSL 100, 200 ㎚를 측정한 결과이다. 측정 결 과 100, 200 ㎚ 크기의 입자에 대하여 전류량은 각

(4)

Faraday cup location (mm)

-20 -10 0 10 20

Ratio of average current (%)

0 20 40 60 80 100

Regression fit curve Experimental result Faraday cup size : 20 mm

Particle size : 100 nm Resolution : 5 mm

(a) 100 ㎚

-20 -10 0 10 20

0 20 40 60 80 100

(b) 200 ㎚

Fig. 3. Average current ratio of PSL 100 and 200 ㎚ particles using 20 ㎜ sized Faraday cup.

각 145.0, 72.6 fA로 약 2배정도 차이가 났다. 같은 부피의 PSL용액을 초순수(Deionized water) 100 mL 에 희석하여 측정하였다. 입자의 부피는 크기의 3 승, 하전량은 입자 크기의 1승에 비례하므로(Zimann et al., 1995a) 측정되는 전하량의 차이는 이론적으로 4배이다. 하지만, 본 실험에서의 측정 결과에서 2배 의 차이가 나는 것으로 보아 입자가 전달되는 과정 중에 공기역학렌즈, skimmer, 전자총에서 손실이 되 거나 편향판을 지난 후 패러데이 컵의 외벽으로의 손실, 크기 때문에 확산 정도가 큰 100 ㎚ 입자가 약 50% 정도 줄어든 것으로 판단된다. 패러데이 컵 배 열에 관한 실험 결과는 그림 3,4,5에 나타내었으며 이는 각각의 크기의 패러데이 컵에서 위치별로 측 정된 전류량을 기준 전하량(그림 2)의 평균값으로 나눈 결과이다.

그림 3은 20 ㎜ 크기의 패러데이 컵을 이용하여 5

㎜ 간격으로 이동시켜 가면서 100, 200 ㎚ PSL 표준 입자를 측정한 결과이다. 최대값은 각각 약 +5 ㎜ 위치에서 나타났으며 이는 편향판의 각도가 45°에 서 오차가 존재하거나 편향판 mesh의 평탄도가 완 벽하지 않아서 발생한 것이라고 판단된다. +5 ㎜ 지 점에서 벗어날수록 전류량이 감소하는 것을 볼 수 있다. -15 ㎜ 지점에서의 전류량은 200 ㎚ 크기의 입 자가 100 ㎚ 보다 크게 나타났는데 이는 패러데이 컵의 크기가 기준 대비 약 50% 정도이기 때문에 겹 치는 부분이 많아서 정확한 측정이 되지 않은 것으 로 판단된다. 그림 4는 10 ㎜ 크기의 패러데이 컵을

이용하여 5 ㎜ 간격으로 이동시켜 가면서 100, 200

㎚ PSL 표준입자를 측정한 결과이다. 앞서 20 ㎜ 크 기의 패러데이 컵을 이용하여 측정한 결과와 마찬 가지로 +5 ㎜ 지점에서 최대 전류량이 측정이 되었 으며, 벗어날수록 전류량이 줄어드는 것을 확인 할 수 있다. 브라운 운동에 의한 확산 정도(xr)은 식 (3),(4)와 같이 표현할 수 있다(Hinds, 1999).

_r^ (3)

_{ }



_ (4)

이 때, D, t, λp, 및 는 각각 확산 계수, 시간, 평 균 자유 행정 거리, 및 평균 열 속도를 나타낸다. 평 균 자유 행정 거리(mean free path)는 입자의 크기에 반비례하기 때문에 결국 입자의 크기가 작아질수록 확산 정도가 커진다. 그림 4에 나타낸 10 ㎜ 패러데 이 컵으로 측정한 결과는 이러한 경향성을 보이지 않는데 이는 컵의 크기가 입자의 크기에 따른 확산 정도를 평가하기에 적합하지 않으며 겹치는 구간이 많기 때문으로 판단된다. 예를 들어 20 ㎜ 크기의 패러데이 컵은 +20 ㎜ 지점에 위치하더라도 10 ∼ 30 ㎜ 지점의 입자까지 측정하기 때문에 패러데이 컵이 위치한 지점의 입자를 정확하게 측정한다고 볼 수 없다. 입자 크기에 따른 확산 정도를 더 명확 하게 평가하기 위해서 5 ㎜ 패러데이 컵을 이용하여 평가를 수행하였다(그림 5). 5 ㎜ 패러데이 컵을 3

㎜ 간격으로 이동 시켜 가면서 기준 패러데이 컵 크

(5)

-20 -10 0 10 20

0 20 40 60 80 100

(a) 100 ㎚

-20 -10 0 10 20

0 20 40 60 80 100

(b) 200 ㎚

Figure 4. Average current ratio of PSL 100 and 200 ㎚ particles using 10 ㎜ sized Faraday cup.

-30 -20 -10 0 10 20 30

Ratio of average current (%)

0 20 40 60 80 100

Regression 100 nm Regression 200 nm Experimental 100 nm Experimental 200 nm Faraday cup size : 5 mm

Resolution : 3 mm

Fig. 5. Average current ratio of PSL 100 and 200 ㎚ particles using 5 ㎜ sized Faraday cup.

기인 40 ㎜ 구간을 측정하였다. 그 결과 100, 200 ㎚ 크기 입자 모두 약 +2 ㎜ 지점에서 최대값이 나타났 으며 200 ㎚ 크기 입자의 경우 ± 20 ㎜ 지점에서 측 정이 되지 않았다. 이는 100 ㎚ 크기 입자는 200 ㎚ 입자보다 확산 정도가 크기 때문으로 판단되며 기 준 패러데이 컵으로 측정한 결과의 농도차가 4배가 아닌 2배 차이를 나타낸 결과와 비교해 보았을 때 100 ㎚ 크기의 표준입자는 40 ㎜ 영역보다 더욱 확 산되어 있다는 것을 예측 할 수 있다. 5 ㎜ 패러데이 컵을 이용한 회귀 분석 결과와 실험값을 비교해 보 면 그 오차가 상당한 것으로 나타나며 실험값의 경 우 경향성이 뚜렷하지 않는데 이는 전자총에 의한 노이즈 때문으로 판단된다. 본 실험을 진행할 때 5

㎜ 패러데이 컵으로 측정된 입자의 전류량이 약 30 fA정도로 측정이 되었으며 이 때 노이즈의 변동값 은 약 10 fA로 SNR(signal to noise ratio)가 매우 큰 것을 알 수 있다. 이러한 전자총의 안정화 문제 때 문에 정확한 측정이 어려웠으며 추후 높은 농도의 입자 사용 및 전자총 안정화를 통하여 해결 할 수 있을 것으로 생각된다.

4. 결 론

본 연구에서는 20, 10, 5 ㎜ 크기의 패러데이 컵을 이용하여 기준 40 ㎜ 크기의 패러데이 컵의 결과와 비교함으로써 PBMS에서 편향판을 통해 전달되는 입자의 확산 정도를 정량적으로 평가하였다. 각각의 패러데이 컵을 각각 5, 5, 3 ㎜ 간격으로 40 ㎜ 구간 을 이동시켜 가면서 100, 200 ㎚ 크기의 PSL 표준입 자를 측정하였다. 기준 패러데이 컵을 이용하여 측 정하였을 때 100, 200 ㎚ 크기의 표준입자의 전류량 차이는 약 2배 정도로 100 ㎚ 입자의 경우 전달되는 동안 외벽으로의 손실 및 패러데이 컵의 크기 때문 에 측정량이 줄어들었다. 20, 10 ㎜ 크기의 패러데이 컵을 이용하여 측정한 결과 동일한 최대값 위치를 보였으나 입자 크기에 따른 확산정도는 겹침 구간 때문에 정량적 평가가 어려웠다. 5 ㎜ 크기의 패러데 이 컵의 경우 입자 크기에 따른 확산정도를 평가할 수 있었으며 그 결과 100 ㎚ 크기의 표준입자의 경

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우 40 ㎜ 영역보다 넓게 확산 되어있다는 것을 확인 하였다. 본 실험을 통하여 편향판 각도와 패러데이 컵의 전달 시 발생하는 입자의 손실에 대하여 확인 할 수 있었다. 추후 5 ㎜ 크기보다 작은 패러데이 컵 과 높은 농도의 입자, 및 안정화된 전자총을 이용하 여 평가를 수행하고 이를 입자 경로에 대한 이론적 결과와 비교한다면 패러데이 컵 배열 개발의 기초 연구로서 큰 역할을 할 수 있을 것으로 기대된다.

감사의 글

이 논문은 2011년도 정부(교육과학기술부)의 재원으 로 나노기반 정보 에너지 사업본부-신기술융합형 성장 동력사업의 지원을 받아 수행된 연구임(2011K000767).

이 논문은 2011년도 정부(교육과학기술부)의 재원 으로 한국연구재단의 지원을 받아 수행된 연구임(원 자력연구개발사업, No. 2011-0006292).

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