기획특집 원자력 기술－
방사성폐기물(Radioactive Wastes): 발생, 처리, 처분(미국의 현황 및 전망)
김 철 운†⋅박 성 원 한국지질자원연구원
Radioactive Wastes: Origin, Treatment, Disposal (The Present State and Prospect in USA)
Cheol-Woon Kim† and Sung-Won Park Korea Institute of Geoscience and Mineral Resources (KIGAM)
Abstract: 방사성폐기물, 특히 사용후연료와 액체 고준위폐기물의 발생을 핵연료주기와 관련하여 기술하였으며, 유리화 처리와 심부지층 영구처분을 미국의 현황을 중심으로 살펴봄으로써 추후 국내 방사성폐기물을 처리, 처분하는데 있어서 효과적이고, 효율적이며, 경제적인 방안을 고찰해보고자 한다.
Keywords: radioactive waste, spent nuclear fuel, high level waste, vitrification, permanent disposal
1. 서 론1)
방사성폐기물은 핵연료주기(Nuclear Fuel Cycle) 모든 과정에서 발생한다. 고체, 액체, 기체의 모든 물리적 상태로 존재하며 방사능 정도(Level of Radioactivity), 폐기물형태 (Wasteform), 근원(Source) 등에 따라 여러 종류로 구분되어진다. 미국의 경우 Nuclear Regulatory Commission (NRC), Department of Energy (DOE), Environmental Protection Agency (EPA) 등의 기관에 따라 방사성폐기 물 분류기준이 약간씩 다르나 큰 차이는 없다.
1982년에 핵폐기물법령(Nuclear Waste Policy Act: NWPA)이 제정되었고 1987년에 개정 (Nuclear Waste Policy Act Amendments:
NWPAA)되었는데 이 법령은 방사성폐기물을 일반적으로 다음과 같이 다섯 종류로 구분하 고 있다. (1) 고준위폐기물(High-Level Wastes:
HLW); (2) 초우라늄폐기물(Transuranic Was-
†주저자 (E-mail: cwkim@rock25t.kigam.re.kr)
tes: TRU); (3) 저준위폐기물(Low-Level Wastes: LLW); (4) 우라늄 광미(Uranium Mill Tailings); (5) 자연존재 방사성 물질과 가속기로부터 형성된 방사성 물질(Naturally Occurring and Accelerator-Produced Radi- oactive Materials: NARM).
고준위폐기물(HLW)의 NWPA 정의를 원 문 그대로 옮기면 다음과 같다. “(A) the highly radioactive material resulting from the reprocessing of spent fuel, including liquid waste produced directly in reprocessing, and any solid material derived from such liquid waste, that contains fission products in suffi- cient concentrations; and (B) other highly radioactive material that the Commission (NRC), consistent with existing law, de- termines by rule requires permanent isola- tion." 위의 예에서 보는 것처럼 고준위폐기물 에 대한 법적인 정의가 정량화 되어있지 않고 서술적이어서 정의자체가 불분명한 면이 있으 며 나머지 네 종류에 대한 정의도 마찬가지이
Table 1. 방사성폐기물 종류 및 근원 근원(Source) 사용후연료(Spent
Nuclear Fuel: SNF)
고준위폐기물 (High-Level Waste:
HLW)
초우라늄폐기물 (Transuranic Waste:
TRU)
저준위폐기물 (Low-Level Waste:
LLW) 상업용 원자로 및
관련활동 × × ×
핵무기제조 및 관련활동 × × × ×
일반산업 및 연구기관
(병원, 대학, 연구소 등) × × ×
원자로 폐로 및
정화관련활동 × ×
다. 이는 방사성폐기물의 화학적 성분이 매우 다양하며 그 속에 들어있는 방사성 원소들의 반감기가 각각 달라서 시간이 지남에 따라 방 사성폐기물의 방사능 감소 현상이 매우 복잡 하게 일어나는데 그 주된 이유가 있다. 따라서 실제 방사성폐기물 관련 산업에서는 방사능정 도, 폐기물형태, 근원 등을 복합하여 방사성폐 기물을 구분하고 있으며 이 구분에 의하여 처 리, 처분을 달리하고 있다. 이렇게 분류된 방 사성폐기물의 종류를 Table 1에 나타내었다.
본 총설에서는 방사성폐기물의 일반적인 발 생, 처리, 처분에 대해 기술하였으며, 특히 유 해성과 관련하여 더욱 특별한 관리가 요구되 는 사용후연료, 고준위폐기물을 중심으로 미국 의 현황 및 전망을 분석, 파악하여 앞으로 국 내 방사성폐기물 처리/처분 관련기술의 방향 에 대한 토대를 마련하고자 하였다.
2. 방사성폐기물의 발생
전기를 생산하는 원자로의 연료는 우라늄이 다. 자연에서 Uraninite, Pitchblende 등의 형 태로 존재하는 우라늄을 채광, 선광 하는데 이 때 우라늄은 U3O8의 고체형태로 회수된다.
U3O8은 농축과정을 거치기 위해 UF6의 기체 상태로 변환된다. 미국은 상업용 원자로로서 비등형원자로(Boiling Water Reactor: BWR)
와 가압경수로(Pressurized Water Reactor:
PWR)를 사용하는데 모두 냉각재와 감속재를 경수(Light Water)로 사용하는 경수로(Light Water Reactor) 이다. 이 경수로에서는 핵분 열에 참여하는 U235 동위원소가 3∼4%로 농축 된 연료를 사용한다. 자연 상태의 우라늄은 U235 동위원소가 0.711%로 매우 낮기 때문에 농축 과정이 필요하며 몇 가지 농축 방법 중 에서 미국은 현재 가스확산(Gaseous Diffu- sion)법을 사용하고 있다. U3O8 고체에서 UF6
기체로의 변환공정의 필요성이 여기에 있다.
농축된 UF6 기체는 UO2 고체분말로 전환되며 손톱크기의 펠렛(Pellet) 형태로 가공되어지고 지르코늄(Zr) 합금으로 된 튜브(Tube)에 담 아져 연료봉(Fuel Rod)이 구성 된 후 몇 개의 연료봉이 결합되어 연료어셈블리(Fuel As- sembly)가 된다. 원자로에 수백 개의 연료어 셈블리가 장전되며 그 중 삼분의 일(PWR의 경우) 혹은 사분의 일(BWR의 경우)이 보통 18개월을 주기로 교체된다. 교체되어 원자로 밖으로 나온 연료를 사용후연료(Spent Nuclear Fuel)라 하며 각 원자력발전소의 임시저장소에 보관된다. 사용후연료는 고준위폐기물(HLW)에 해당하며 또한 고준위폐기물의 가장 많은 부 분을 차지하지만 따로 분류되고 통상적으로 고준위폐기물이라 함은 후에 설명하게 될 고 체화되어져야 할 액체상의 고준위폐기물만을 지칭한다. 우라늄 채광부터 사용후연료의 임
(a) (b)
Figure 1. (a) Once-Through Cycle 핵연료주기; (b) 핵 재처리와 재활용을 포함하는 핵연료주기.
시보관까지를 핵연료 Once-Through Cycle이 라 하며 미국, 대한민국 등에서 채택되고 있는 핵연료주기이다(Figure 1a).
원자로에서 U235 동위원소가 핵분열을 일으 키며 에너지를 발생시키는 한편 다음과 같은 중성자포획(Neutron Capture)이 U238에 일어 난다. 중성자포획으로 생성된 U239는 연속적인 베타(β)붕괴를 거치며 Pu239로 변환된다. 실 제로, 원자로에서 발생하는 에너지의 약 30%
는 이렇게 중성자포획으로 형성된 Pu239에서 비롯된다. 프랑스, 일본 등에서는 사용후연료 에 잔재해 있는 Pu239를 추출하여 우라늄과 섞 어서 MOX(Mixed Oxide)라는 새로운 형태의 연료를 점차적으로 사용하고 있다. Pu239를 추 출하는 과정을 핵 재처리(Reprocessing)라 하 며 MOX 연료의 형태로 재사용하는 것을 Recycling이라 한다. 따라서 MOX 연료를 사 용하는 나라에서는 순환개념이 첨가된 핵연료 주기를 사용하고 있다(Figure 1b). 이 경우, 영구처분 해야 하는 사용후연료의 양은 줄어 드나 재처리과정에서 액체상의 고준위폐기물 이 발생한다.
핵연료주기에서 발생하는 가장 주된 방사성 폐기물은 사용후연료(SNF)와 고체화로 처리 되어져야 할 액체상의 고준위폐기물(HLW)이 며, Figure 1에서 보는 것처럼 핵연료주기 모 든 과정에서 저준위폐기물(LLW)이 찌꺼기, 의복, 연장, 기구 등의 여러 형태로 발생한다.
3. 방사성폐기물의 처리
지질학적 영구처분(Permanent Disposal)을 하기 전 특별한 처리(Treatment)가 반드시 요구되는 가장 중요한 폐기물은 액체상의 고 준위폐기물(HLW)이다. 액체폐기물을 그대로 용기에 담아 지하에 처분했을 때, 만약 용기가 부식되거나 깨진다면 방사성, 혹은 독성의 물 질들이 쉽게 이동되어 인간․생태환경을 위협 할 것이다.
미국의 경우, 상업용 발전소에서 발생하는 사 용후연료에 대해서는 지미 카터(Jimmy Carter) 대통령이후 재처리(Reprocessing) 금지법안에
Figure 2. HLW의 유리화 도식도.
따라 재처리를 하지 않고 있으나 핵무기제조 와 그밖에 연구 관련해서 에너지부(Department of Energy: DOE) 소속 국립연구소(National Laboratories)에서 발생하는 사용후연료는 재 처리를 거치므로 현재(2004년) 351,124 m3에 해당하는 HLW가 쌓여져있다.
이러한 HLW를 화학적으로 안정한 물질로 고체화해야 하는데 크게 하소법(Calcination), 시멘트화(Cementation), 유리화(Vitrification) 의 처리 방법이 있으며 현재 미국에서는 유리 화를 택하고 있다. 유리는 화학적 안정도가 매 우 탁월하며, 유리화 공정이 비교적 간단하다.
유리를 구성하는 원자들의 불규칙한 구조로 인해 빈 공간이 생기게 되고 이 공간에 HLW 로부터 기인하는 방사성핵종(예, Cs, Sr, Co) 및 다른 유해무기원소들(예, Cr, Mn, Ni, Zn) 이 화학적 결합을 통해 가두어진다. 따라서 유 리화된 고준위폐기물은 지하 환경에서 화학적 내구성을 제공하게 된다.
Figure 2는 유리화를 도식적으로 나타내었 다. HLW와 유리를 구성 할 수 있는 원소(Si, B, Al 산화물)를 용융로에 주입하고 1150 ℃에 서 48 h 이상 가열한 후 용융된 물체를 Stainless Steel 용기에 담아 상온에서 과냉각시키면 균 질화된 유리형태의 폐기물이 된다. 이렇게 해
서 화학적으로 안정화된 유리고체 고준위폐기 물이 지하에 영구처분 된다.
1980년대부터 미국은 유리화에 사용될 매질 을 붕규산유리(Borosilicate Glass)로만 정하고 유리화 되어져야 할 모든 방사성폐기물에 적 용하기 시작했다. New York주에 위치한 에너 지부(DOE) West Valley Site에서 HLW 유리 고체 275개의 용기(Canister: 3 m높이 × 0.6 m직경)가 처리되어 지하 영구처분을 기다리 고 있고 South Carolina주에 위치한 DOE Sa- vannah River Site에서는 현재 유리화가 계속 진행 중이며 총 약 6,000개의 용기가 발생될 예정이다.
2000년대로 오면서 화학분석기기들의 발전 과 함께, 에너지부 소속 각 국립연구소에 임시 보관되어 있는 HLW의 화학조성이 서로 다르 며, 붕규산유리에는 잘 혼합(Incorporation)되지 않는 성분이 규명됨에 따라 최근 특정 HLW에 대해서 붕규산유리로의 유리화처리방안이 재 검토되고 있다. 예를 들어, Idaho National Laboratory에 SBW (Sodium Bearing Waste) 라 불리는 약 6백만 리터의 HLW가 붕규산유 리로 유리화 처리될 예정이었으나 현재 이 계 획은 취소되었고 다른 대안을 찾고 있다. SBW 에 함유된 황산염(Sulfate: SO3, ～3.6 wt%)
이 붕규산유리에 균질하게 혼합(Incorporation) 되지 않고 단괴(Nodule), 분결(Segregation) 등의 형태로 상분리(Phase Separation)되기 때문에 화학적으로 안정한 유리고체가 형성되 지 않는다. Washington주 DOE Hanford Site 에는 약 2억 리터의 액체 방사성폐기물이 177 개의 지하 임시저장소에 보관되어 있는데 추 후 HLW부분과 LAW (Low Activity Waste:
저방사성폐기물; LLW와는 다름) 부분으로 분 리하여 각각 따로 유리화 한다는 계획이다. 이 HLW에는 크롬(Cr2O3)이 최대 4.5 wt%, LAW 에는 위에서 언급된 황산염이 최대 14 wt%까 지 존재할 것으로 알려져 있다. 붕규산유리매 질에서의 크롬의 화학적 용해도(Solubility)는 0.5 wt% 미만이다. 따라서 Hanford HLW, LAW 모두에 대해서 붕규산유리매질의 적용 은 불합리하다는 지적과 함께 다른 매질을 찾자는 의견이 높아지고 있다.
Kim et al. (2006, 2005, 2004, 2003)에 의하 면 붕규산유리매질의 적용이 곤란한 Idaho SBW, Hanford HLW 및 LAW에 대해서는 대 체매질로서 철인산유리(Iron Phosphate Glass) 를 이용하여 유리화처리를 하는 것이 매우 효 과적임을 알 수 있다. 철인산유리 내에서 황산 염과 크롬의 화학적 용해도가 높아서 폐기물 장전량(Waste Loading)이 붕규산유리를 사용 할 때보다 최대 5배까지 높아 지하 영구처분 장으로 보내져야 할 최종 유리고체 폐기물의 부피가 현저히 감소되며 화학적 안정도는 붕 규산유리고체보다 증가한다고 보고되었다. 철 인산유리는 붕규산유리보다 용유점이 낮고 점 도 또한 낮다. 따라서 낮은 온도(～1000 ℃), 짧은 용융시간(～4 h)에도 균질한 유리고체 폐기물이 처리될 수 있으며 도가니(Crucible) 내에 교반(Agitation)장치의 필요성이 감소하 며 특히 공기 버블러(Air Bubbler)를 사용하 는 용융로의 경우 공기가 유리고체내에 포집 되는 현상을 줄일 수 있다. 미국 에너지부에서 는 최근, 붕규산유리에 적용하기 곤란한 폐기 물에 대해서 철인산유리를 매질로 사용하는
문제를 검토 중에 있다.
국내에는 핵재처리를 하지 않기 때문에 고 체화처리를 해야 할 액체 HLW가 존재하지 않는다. 그러나 한국수력원자력(주)에서는 중, 저준위 방사성폐기물(Low-and Intermediate- Level Radioactive Waste: LILW)을 유리화 함으로써 폐기물의 부피를 현저히 줄이고 화 학적으로 안정한 유리고체 폐기물을 영구처분 한다는 전략을 갖고 있으며, 붕규산유리를 매 질로 사용할 것이라고 알려져 있다. 위에서 언 급한 것처럼, 특정한 성분의 방사성폐기물을 유리화처리 하는데 있어서는 붕규산유리 대신 철인산유리를 매질로 사용하는 것이 많은 장 점과 이익(에너지절약)을 제공하는데, 국내 LILW가 이 경우에 해당하는지 검토해볼 것 을 제안한다.
4. 방사성폐기물의 처분
현재, 50,000 MTHM (Metric Tons Heavy Metal)의 상업용 사용후연료와 2,500 MTHM 의 DOE 사용후연료(핵무기제조 및 연구와 관 련된)가 각 발전소와 DOE Site에 임시저장 되어있다. 이들 사용후연료는 새 연료(Fresh Fuel)와 마찬가지로 UO2이지만 핵분열부산물 (Fission Products: 예, Cs, Sr, C, Se, Tc)과 중성자포획으로 형성된 플루토늄 등의 악티니 드(Actinides) 원소들이 각각 ～3%와 ～1%로 존재한다. 사용후연료는 단단한 고체이기 때문 에 액체 고준위폐기물처럼 특별한 처리과정 없이 니켈-크롬 합금과 Stainless Steel의 이중 용기에 담아져 영구처분(Permanent Disposal) 되어질 것이다.
영구처분의 방법으로써 심부지층처분, 변환 (Transmutation), 빙하처분, 우주처분, 해저처 분 등이 대두되었으나 심부지층처분을 채택 했으며, 이러한 목적으로 Nevada주의 야카산 (Yucca Mountain)이 선정되었다. 현재 계획은 처분시설이 야카산 용결응회암(Welded Tuff)
내 지하 300 m, 지하수면으로부터 300 m되는 지점에 설치될 것이다. 이 처분장은 2010년에 개장하여 63,000 MTHM의 상업용 사용후연 료, 2,500 MTHM의 DOE 사용후연료, 5,000 MTHM의 유리고체 고준위폐기물을 보관하게 될 것이며 10,000년 정도가 지나야 방사능수위 가 자연방사능수준으로 저감되리라 예측한다.
야카산 지역은 이미 1950년대부터 지하 핵실 험장으로 이용됐고 현재 사람이 살고 있지 않 으며 연방정부에 의해 관리되어오고 있다.
그러나, 사용후연료를 포함하는 고준위폐기 물 영구처분장으로서 야카산은 지구화학적 문 제를 갖고 있다. 야카산 지하는 산화(Oxidiz- ing)환경이라고 알려져 있는데 이러한 조건에서 용기가 깨지거나 부식되었을 때 수분(Mois- ture)과 접촉할 경우 사용후연료인 UO2는 열 역학적으로 안정하지 못하고 다음과 같은 산 화작용을 거쳐 용해된다.
UO2 ￫ U4O9 ￫ U3O7 ￫ U3O8 ￫ UO22+
처분시설이 통기대(Vadose Zone)에 위치하 므로 공기 중의 질소, 이산화탄소 분자와 여러 형태로 존재하는 물분자가 원자상태로 방사선
% 저 자 소 개
김 철 운
1992 고려대학교 지질학과 졸업 (이학사)
1995 미시간주립대학교 지질학과 졸업 (이학석사)
2001 미주리대학교 지질학과 졸업 (이학박사)
2001～2002 미주리대학교 재료연구소, Postdoc.
2002～2005 미주리대학교 재료연구소, 연구교수
2005～2006 미주리대학교 원자력공학과, 조교수
2006～현재 한국지질자원연구원 지질환경재해연구부 환경재해연구실, 선임연구원
분해(Radiolysis) 되었다가 다시 분자상태로 재결합할 때 산(Radiolytic Acids: 예, HNO3, H2CO3, H2C2O4)이 발생할 수 있다. 발생된 산 에 의해 다음과 같이 UO2가 용해될 것이다.
사용후연료인 UO2가 용해되면 우라늄은 물론 그 안에 남아있던 핵분열부산물, 악티니드 등 의 방사성 원소들이 지하수로 유입될 것이다.
UO2 + 2H+ + 1/2O2 ￫ UO22+
+ H2O
야카산의 고준위폐기물 영구처분장으로서의 타당성을 조사, 연구하기 위해 미국 에너지부 는 1980년대 중반부터 현재까지 20여 년 동안 36억불을 사용했다. 그럼에도 불구하고 최적의 장소는 아니라는 비판의 견해가 많다. 우리는 이 사실을 교훈으로 받아들여야할 것이다. 국 내 각 원자력발전소의 사용후연료 임시보관시 설이 채워져감에 따라 곧 우리도 고준위폐기 물(사용후연료) 영구처분장 부지를 확보해야 할 것이다. 이때, 시간과 비용을 절약하고 최 적의 대상지를 찾기 위해서 한국지질자원연구 원, 원자력연구소, 한국수력원자력(주) 등을 포함하는 컨소시엄 (Consortium) 구성을 제안 한다.
박 성 원
1981 고려대학교 지질학과 졸업 (이학사)
1986 고려대학교 지질학과 졸업 (이학석사)
1990 오를레앙대학교 (프) 지구과학과 졸업 (이학박사) 1997～1998 미시간대학교 방문연구원 1983～현재 한국지질자원연구원
지질환경재해연구부 환경재해연구실, 책임연구원
