Study on Hydrogenation Properties and Structures of Composites with Magnesium Hydride and Carbon Nanotubes

(1)

Study on Hydrogenation Properties and Structures of Composites with Magnesium Hydride and Carbon Nanotubes

Sung-Youp Lee · Jung-Il Park · Hyeong-Rag Lee ^∗

Department of Physics, Kyungpook National University, Daegu 702-701, Korea (Received 13 December 2013 : revised 17 December 2013 : accepted 12 February 2014)

In this study, we used the ball-milling process to fabricate composites with various weight ratios of magnesium hydride (MgH

2

) to purified carbon nanotubes (CNTs). Then, the hydrogen storage capacities of the composites were evaluated. After hydrogenation, X-ray diffraction measurements were performed at the mixtures, and Rietveld refinements analyzing the structure of MgH

2

were carried out. The ratio of the composite changed the sizes of the particles and the crystallites of MgH

2

due to physical collisions during the ball-milling process. The results showed that the composite with a 2 : 8 weight ratio of MgH

2

to CNTs had the lowest amount of hydrogen adsorption. However, the results also revealed that the composite had the highest speed of hydrogenation when the crystallite size of MgH

2

was the smallest (639.3 ˚ A).

PACS numbers: 84.60.Dn, 61.10.Nz, 81.05.Ys

Keywords: Hydrogen storage material, Carbon nanotube, Magnesium hydride, Rietveld refinement

§ 5 2 Õ Û ¤} º× D ö n ÚÊ Ý m} º x ¢ ½¬ ×¶ ¥= k8 ý ¤} º $ [X ê s ¤V R Ë õ m Í º ì Å

T

) ç * ° · + ä G B · T 0 ï F ^∗

â

· ¡ ¤ @ / < Æ § Ó ü t o < Æõ , @ /½ ¨ 702-701

(2013¸ 12 Z 4 13{ 9 ~ Ã Î6 £ §, 2013¸ 12 Z 4 17{ 9 Ã º& ñ : r ~ Ã Î6 £ §, 2014¸ 2 Z 4 12{ 9 > F S X & ñ )

:

r ½ ¨\ " f H ^ ¦x 9 / B N& ñ ` ¦ s 6 x # Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t õ & ñ ] j õ & ñ ` ¦ 2 ; ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô\ ¦

ª ô Ç q Ö ¦ Ð D ¥ ½ + Ëô Ç Ã º è $ © 4 ¤ ½ + Ë^ \ ¦ ] j ¸ ¦, Ã º è $ © : £ ¤$ í ` ¦ ¨ î % i . Ã º è $ © Ê ê, Ã º

è $ © 4 ¤ ½ + Ë^ _ X- r] X Û ¼& 7 à Ô! 3 ` ¦ 8 £ ¤& ñ ¦, o à Ô6 \ à Ô ì r$ 3 Z O ` ¦ : x K ½ ¨ ¸& h : £ ¤$ í ` ¦ ¨ î % i

. Ã º è $ © 4 ¤ ½ + Ë^ \ ¦ ] j ¸ H ^ ¦x 9 / B N& ñ \ " f Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t õ ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô_ Ó ü t o & h Ø æ

\

_ K D ¥ ½ + Ë q Ö ¦ \ É r Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t _ { 9 x 9 p è & ñ ß ¼l \ o\ ¦ 4 R : r . : r z ´+ « >

õ \ " f H Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t õ ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô_ D ¥ ½ + Ëq 2 : 8 4 ¤ ½ + Ë^ Ã º è $ © | ¾ Ó É r & h t ë ß ,

Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t _ p è & ñ _ ß ¼l 639.3 ˚ A Ü ¼ Ð © ¤Ü ¼ 9 s M :, © Ø Ô> Ã º è f ¨ Ã Ì s

{ 9 # Qz ` ¦ S X % i .

PACS numbers: 84.60.Dn, 61.10.Nz, 81.05.Ys

Keywords: Ã º è $ © F « Ñ, Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t, ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô, o à Ô6 \ à Ô ì r$ 3

∗

E-mail: [email protected]

126 This is an Open Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License

(http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any

medium, provided the original work is properly cited.

(2)

I. " e Â ] Ø

Ã

º è H « Ñ t r Û ¼% 7 ` ¦ s 6 x # / B N K Ó ü t| 9 s µ 1 Ï Ò q

t t · ú § ¦ \ -t \ ¦ Ò q tí ß ½ + É Ã º e Ü ¼ 9 Á ºô Çô Ç " é ¶ Ó

ü

t` ¦ s 6 x # Ò q tí ß ½ + É Ã º e H © s © & h \ -t " é ¶ Ü

¼ Ð ¨ î ~ Ã Î ¦ e . t ë ß © H ë H ] j H Ò q tí ß ) a Ã º

è\ ¦ î ß > ´ òõ & h Ü ¼ Ð $ © ½ + É Ã º e H ~ ½ ÓZ O s \ O

H כ s . ¦ & h $ © ~ ½ ÓZ O Ü ¼ Ð ¦· ú 6 x l \ Ã º è\ ¦

$

© H ~ ½ ÓZ O [1] s F G $ : r \ " f Ó o or Ã º è\ ¦ $

© H ~ ½ ÓZ O [2] 1 p x s e t ë ß , ± ú É r $ © ´ òÖ ¦ x 9 î ß $ í

\

@ /ô Ç ë H ] j\ ¦ î ß ¦ e . s Qô Ç ë H ] j& h ` ¦ Ð ¢ - a ½ + É Ã º e

H ~ ½ ÓZ O s Ã º è\ ¦ ¦^ ³ ð \ f ¨ Ã Ìr v H B j& m 7 £ §

`

¦ s 6 x F K5 Å q x 9 o < Æ Ã º è oÓ ü t` ¦ s 6 x H ¦^ Ã

º è $ © l Õ ü t s [3,4].

¦^ Ã º è $ © B ^ Ð © @ /³ ð& h Õ ªW 1¸ o u Ã º è

oÓ ü t \ @ /ô Ç ½ ¨ H 1980¸ @ / Vigeholm et al. [5–8] Ü ¼ Ð Â

Ò' r ÷ &% 3 . s : r& h Ü ¼ Ð Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t É r 7.6 wt% s © _ Ã º è $ © ´ òÖ ¦` ¦ t ¦ e Ü ¼ 9, Z > ¦, q

6 x s $ § 4 ô Ç Ã º è $ © ^ Ð # t ¦ e [9]. s Qô Ç s

Ä » Ð [ j> & h Ü ¼ Ð Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t` ¦ s 6 x ô Ç ´ ò õ

& h Ã º è f ¨ Ã Ì x 9 » 1 Ï Ã Ì\ @ /K ª ô Ç s : r x 9 z ´+ « >

`

¦ : x K ½ ¨÷ & ¦ e . Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t _ Ã º è $ ©

´

òÖ ¦` ¦ 7 £ x r v H ~ ½ ÓZ O × æ Ð F K5 Å q` ¦ D ¥ ½ + Ë # ^ ¦ x 9

õ & ñ ` ¦ u H / B N& ñ s Å Ò Ð s 6 x ÷ & ¦ e . ¢ ¸ô Ç þ j

H \ H ò ø Í è ¸ ½ ¨ ¸^ \ ¦ s 6 x ô Ç Ã º è $ © ^ \ @ /ô Ç

½ ¨ ¸ ' ÷ & ¦ e . ò ø Í è ¸ ½ ¨ ¸^ _ @ /³ ð& h Ó ü t

| 9

ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô H ½ ¨ íl \ ò ø Í ¸ ¸È ÓÚ Ô_ ü @# 4 õ

? /Â Ò\ 10 wt% s © _ Ã º è\ ¦ $ © ½ + É Ã º e ¦ Ð ¦

÷

&% 3 t ë ß , s Ê ê Ð ¦÷ & ¦ e H ½ ¨\ " f F $ í s S X Ð

÷

&t · ú § ¦, z ´+ « >& h Ü ¼ Ð z ´] j Ã º è $ © ´ òÖ ¦ s F G y ± ú

É

r õ \ ¦ Ðs ¦ e [10]. t ë ß ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô H f ] X

Ã º è\ ¦ $ © ½ + É Ã º H \ O t ë ß Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t õ ° ú

É

r F K5 Å q Ã º è oÓ ü t` ¦ s 6 x ô Ç Ã º è $ © ^ ü < D ¥ ½ + Ë H â Ä

º 8 ú ¤ B & h % i ½ + É` ¦ : x K Ã º è $ © ´ òÖ ¦` ¦ ¾ Ó © r & Å Ò

H כ Ü ¼ Ð Ð ¦÷ & ¦ e [11–14].

: r ½ ¨\ " f H Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t õ ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô\ ¦

ª ô Ç | 9 | ¾ Óq Ð ^ ¦x 9 / B N& ñ ` ¦ s 6 x K D ¥ ½ + Ë ¦, 9 l · ú , 350 ^◦ C \ " f Ã º è $ © : £ ¤$ í ` ¦ ¨ î % i . ¢ ¸ô Ç r « Ñ_ X r] X ì r$ 3 ` ¦ : x K Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t { 9 _ ? /Â Ò

½

¨ ¸& h o x 9 Ã º è $ © \ p u H % ò ¾ Ó\ @ /ô Ç ½ ¨\ ¦ Ã

º' % i .

II. ÷ m Ç] M ö U ê s0 n É

Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t É r Sigma-Aldrich _ hydrogen storage 1 p x/ å L _ r « Ñ\ ¦ ½ ¨B # Z > ¸_ % o õ & ñ ` ¦

u t · ú § ¦ 6 x % i Ü ¼ 9 ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô H { 9 ¸% 7

\

" f Ò q tí ß ) a × æ# 4 ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô\ ¦ 6 x % i . ò ø Í è

¸È ÓÚ Ô H ½ + Ë$ í ½ + É M : 6 x ÷ & H F K5 Å q 8 ú ¤ B \ ¦ ] j l 0

Aô Ç í ß % o õ & ñ õ q & ñ | 9 ò ø Í è x 9 Ô ¦í HÓ ü t` ¦ ] j l 0

Aô Ç \ P % o õ & ñ ` ¦ 2 ; Ê ê 6 x % i . ï r q ) a ò ø Í è

¸È ÓÚ Ôü < Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t É r 2 : 8, 5 : 5, 8 : 2 _ | 9

|

¾ Óq Ð D ¥ ½ + Ë ¦ ^ ¦x 9 / B N& ñ ` ¦ : x K 350 rpm\ " f 4 r ç ß 1

l

x î ß ì r W õ & ñ ` ¦ ' ¬ I .

ï

r q ) a r « Ñ_ Ã º è$ © : £ ¤$ í ¨ î H Õ þ ! Q ? /Â Ò_ · ú

§ 4 o\ ¦ s 6 x # Ã º è $ © | ¾ Ó` ¦ ¨ î H Sieverts { 9

_ PCT (Pressure Composition Temperature) © q \ ¦

6 x # z ´r % i [15]. Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t \ " f Ã º è

\

¦ b # Q? / ¦ Ö ¸$ í or v l 0 AK ï r q ) a r « Ñ\ ¦ PCT © q

_ r « Ñ Õ þ ! Q\ V , ¦ 5 × 10 ⁻² Torr _ / B N ¸\ ¦ Ä » t

" f 1r ç ß 1 l x î ß 400 ^◦ C \ " f \ P % o % i . Ö ¸$ í o Ê

ê\ r « Ñ Õ þ ! Q_ : r ¸\ ¦ 350 ^◦ C Ð [ O & ñ ¦ Õ þ ! Q ? /Â Ò

\

¦ 9 l · ú _ Ã º è\ ¦ G 0 > Ä »t r v " f Ã º è $ © : £ ¤$ í

`

¦ ¨ î % i . LabView\ ¦ s 6 x # 0.5 í\ 1 rm · ú

§ 4 ` ¦ { 9 # Q [ þ t s ¦, · ú § 4 o_ ¸ \ ¦ þ j è o l 0 AK 10 r_ · ú § 4 ° ú כ` ¦ ¨ î ç H # Ø ¦§ 4 Ù þ ¡ . Ã º è f ¨ Ã Ì\ É r Õ þ

! Q ? /Â Ò · ú § 4 o 1 r ç ß 1 l x î ß 0.2 l · ú p ë ß _ o

µ 1 ÏÒ q t z ´+ « >s 7 á x « Ñ÷ & ¸2 ¤ 8 £ ¤& ñ á Ô ÐÕ ªÏ þ É r $ í

¦ [ O & ñ % i .

Ã

º è f ¨ Ã Ì : £ ¤$ í ¨ î Ê ê r « Ñ H o à Ô6 \ à Ô ì r$ 3 [16]

`

¦ s 6 x ô Ç & ñ | ¾ Ó x 9 & ñ $ í ¨ î \ ¦ 0 A # PANalytical _

X’Pert Pro\ ¦ s 6 x # X r] X Û ¼& 7 à Ô! 3 8 £ ¤& ñ

%

i . X F g " é ¶ É r CuKα (λ Kα1 = 1.540598 ˚ A, λ _Kα2 = 1.544426 ˚ A)\ ¦ 6 x % i Ü ¼ 9 5 Å q · ú õ À Ó H 40 kV, 30 mA% i . 8 £ ¤& ñ ½ ¨ç ß É r 10 ¸\ " f 80 ¸ t 0.02 ¸ ç ß Ü

¼ Ð 8 £ ¤& ñ % i . { 9 ì ø Í& h Ü ¼ Ð o à Ô6 \ à Ô ì r$ 3 \ H X r ] X

Û ¼& 7 à Ô! 3 _ y © ¸ 3000 counts s © s כ ¹½ ¨÷ &Ù ¼ Ð, Ø

æì r ô Ç y © ¸\ ¦ S \ 1 p q l 0 AK " f y ½ ¨ç ß Z > Û ¼ ± p r ç ß É r 10 í Ð [ O & ñ % i . o à Ô6 \ à Ô ì r$ 3 É r PANalytical \ " f ]

j/ B N H HighScore Plus\ ¦ s 6 x # Ã º' % i . X

r] X Û ¼& 7 à Ô! 3 _ Ñ þ Õ ª î r × ¼ H Sonneveld and Visser · ú

¦o 7 £ § [17] ` ¦ s 6 x K Ð& ñ ÷ &% 3 Ü ¼ 9, x ß ¼ ¸4 S qa A\ H

pseudo-Voigt [18] < ÊÃ º 6 x ÷ &% 3 .

(3)

Table 1. Quantitative analysis of MgH 2 after treatment.

Ball-milled Annealed Hydrogenated

MgH

2

95 wt% 64 wt%

Mg 4 wt% 99 wt% 35 wt%

MgO 1 wt% 1 wt%

Mg(OH)

2

1 wt%

III. ÷ m Ç] M ö + s ÇÊ Ý

Figure 1 É r ò ø Í è ¸È ÓÚ Ôü < D ¥ ½ + Ë l _ Õ ªW 1¸ o u Ã

º è oÓ ü t _ Ã º è f ¨ Ã Ì z ´+ « > õ & ñ \ " f_ o\ ¦ S X l

0 Aô Ç X r] X 8 £ ¤& ñ õ s . y Û ¼& 7 à Ô! 3 É r ^ ¦x 9 /

B N& ñ ` ¦ 2 ; Ê ê Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t, 400 ^◦ C \ " f \ P % o ô

Ç Ê ê_ Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t, Ã º è f ¨ Ã Ì Ê ê Õ ªW 1¸ o u Ã º

è oÓ ü t _ X r] X 8 £ ¤& ñ õ s . ^ ¦x 9 / B N& ñ ` ¦ 2 ; Ê ê _

r « Ñ\ " f H @ /Â Òì r Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t _ Û ¼& 7 à Ô! 3 s S X

÷ & ¦, è| ¾ Ó_ Õ ªW 1¸ o u õ Ã ºí ß o Õ ªW 1¸ o u s S X

÷

&% 3 . s H @ /l × æ \ " f s À Ò# Qt H ^ ¦x 9 / B N& ñ × æ è

|

¾ Ó_ Ã º è ~ ½ ÓØ ¦ ÷ & ¦, @ /l × æ _ Ã ºì r _ % ò ¾ ÓÜ ¼ Ð Ã ºí ß

ol Ã º è\ ¦ { 9 É r Õ ªW 1¸ o u \ f ¨ Ã Ì÷ & " f è ß õ

s . 400 ^◦ C _ \ P % o \ ¦ : x K Ö ¸$ í or v ¦ è ß Ê ê_ r

« Ñ\ " f H @ /Â Òì r Õ ªW 1¸ o u _ Û ¼& 7 à Ô! 3 õ Å Ò p | ¾ Ó_ í

ß o Õ ªW 1¸ o u _ Û ¼& 7 à Ô! 3 s S X ) a . ì ø Í6 £ x õ & ñ < Ê É r r

« Ñ s 1 l x õ & ñ \ " f è| ¾ Ó_ í ß è Õ ªW 1¸ o u õ ½ + Ë

#

H õ s . f ¨ Ã Ì ì ø Í6 £ x` ¦ 2 ; r « Ñ\ " f H Õ

ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t÷ r ë ß m Õ ªW 1¸ o u õ í ß o Õ ªW 1

¸ o

u _ Û ¼& 7 à Ô! 3 s 1 l x r \ ' a8 £ ¤ ) a .

Figure 1 _ X r] X Û ¼& 7 à Ô! 3 ` ¦ s 6 x ô Ç & ñ | ¾ Ó ì r$ 3 ` ¦ :

x K y r « Ñ\ í < Ê÷ &# Q e H $ í ì r[ þ t _ | 9 | ¾ Óq \ ¦ Table 1 õ ° ú s ? /% 3 . Ã º è $ © : £ ¤$ í ¨ î \ ¦ 0 AK ^ ¦x 9 /

B N& ñ ` ¦ 2 ; Ê ê, Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t _ Ã º è f ¨ Ã Ì z ´+ « >

Ö

¸$ í o\ ¦ 0 Aô Ç \ P % o 95 wt% s © _ Õ ªW 1¸ o u Ã º è

oÓ ü t s í < Ê÷ &# Q e ~ r « Ñ 400 ^◦ C \ P % o / B N& ñ ` ¦ u

" f 99 wt% _ Õ ªW 1¸ o u Ü ¼ Ð Ö ¸$ í o ) a . è| ¾ Ó_ í ß

o Õ ªW 1¸ o u É r @ /l × æ _ í ß èü < { 9 Â Ò ì ø Í6 £ x` ¦ { 9 Ü ¼&

H כ Ü ¼ Ð Ò q ty ) a . 9 l · ú , 350 ^◦ C \ " f 8 r ç ß 1

l

x î ß ì ø Í6 £ x ô Ç r « Ñ\ " f Ã º èü < ì ø Í6 £ x # ë ß [ þ t # Q Õ ª W

1¸ o u Ã º è oÓ ü t É r 64 wt% \ Ô ¦ õ ¦ 35 wt% _ Õ

ªW 1¸ o u É r Ã º èü < ì ø Í6 £ x t · ú § ¤ .

s

Qô Ç õ H Fig. 2 \ " f @ /| Ä Ì& h Ü ¼ Ð ³ ð & ³ô Ç { 9 ì ø Í& h Ü

¼ Ð [ O " î ÷ & H Ã º è ì r ü < F K5 Å q _ ½ + Ë\ @ /ô Ç [ O " î Ü ¼

Ð K $ 3 s 0 p x [19]. $ F K5 Å q ì r ´ ú õ ë ß è ß Ã º è ì

r H F K5 Å q õ ì ø Í6 £ x r $ F K5 Å q { 9 [ þ t s Ð g Ë >È Ò

#

F K5 Å q { 9 _ ü @y \ 0 Au > ) a . s M : F K5 Å q { 9

Fig. 1. (Color online) X-ray diffraction patterns of ball- milled, annealed, and hydrogenated magnesium hydride.

Fig. 2. Schematic of the hydrogenation reaction process of metal hydride.

³

ð \ Ó ü t o & h f ¨ Ã Ìs { 9 # Q F K5 Å q { 9 ³ ð _ Ô

¦¢ - a ô Ç ½ + Ë` ¦ F K5 Å q { 9 ü < ì ø Í6 £ x` ¦ © $ { 9 Ü

¼ . 7 á § 8 Z } É r \ -t \ ¦ Ã º è ì r H Ã º è " é ¶

Ð K o ÷ & " f F K5 Å q { 9 ? /Â Ò_ p è & ñ s Ð g Ë >

È

ÒK " f p è & ñ [ þ t ç ß _ â > \ e H { 9 [ þ t õ ½ + Ë ô

Ç . t ë ß p è & ñ ? /Â Ò H F K5 Å q ç ß _ y © ô Ç ½ + ËÜ ¼ Ð s

À Ò# Q4 R e Ü ¼Ù ¼ Ð Ã º è " é ¶ F K5 Å q õ ì ø Í6 £ x l 0 AK g Ë

>È Ò l \ H 9 כ ¹ô Ç \ -t B Ä º Z } . 400 ^◦ C \ " f Ã

º è\ ¦ » 1 Ï Ã Ìr v H Ö ¸$ í o õ & ñ \ " f Õ ªW 1¸ o u É r Ã º èü <

_

½ + Ë` ¦ { 9 É r Ê ê : r ¸ ± ú t " f Õ ªW 1¸ o u p è

&

ñ ` ¦ + þ A$ í > ÷ & ¦, s H Ã º è f ¨ Ã Ì : £ ¤$ í ` ¦ ¨ î ô Ç 350

◦ C, 9 l · ú \ " f ¸ H Õ ªW 1¸ o u õ Ã º è F ½ + Ë` ¦ H

כ

` ¦ ~ ½ ÓK > ) a . s Qô Ç s Ä » Ð Õ ªW 1¸ o u` ¦ s 6 x ô Ç Ã

º è $ © : £ ¤$ í ` ¦ ¾ Ó © r v l 0 AK " f H { 9 _ ß ¼l ü <

p

è & ñ _ ß ¼l \ ¦ þ j@ /ô Ç × ¦ # " f Â Òx { © ³ ð & h _ q

\

¦ ß ¼> ë ß [ þ t # Q Å Ò# Q ô Ç .

Figure 3(a) H ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô\ ¦ q Ö ¦ \ Õ ªW 1¸ o u Ã

º è oÓ ü t õ D ¥ ½ + Ë # 4r ç ß 1 l x î ß ^ ¦x 9 / B N& ñ ` ¦ 2 ; r

(4)

Fig. 3. (Color online) (a) Hydrogen adsorption proper- ties of magnesium hydride composites with carbon nan- otubes and (b) consider as 1 g mixtures except for carbon nanotubes.

«

Ñ\ ¦ s 6 x # Ã º è $ © : £ ¤$ í ` ¦ ¨ î ô Ç õ s . ò ø Í è

¸È ÓÚ Ô H s p · ú ¡ õ \ " f Ã º è f ¨ Ã Ì : £ ¤$ í ` ¦ _

° ú

t · ú § H õ \ ¦ Ð% i [20]. Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t õ ò ø Í

è ¸È ÓÚ Ô\ ¦ 8 : 2 _ | 9 | ¾ Ó q Ð D ¥ ½ + Ëô Ç r « Ñ_ â Ä º 1.8 wt% & ñ ¸_ Ã º è f ¨ Ã Ì÷ &% 3 Ü ¼ 9, 5 : 5_ â Ä º\ H 1.2 wt%, 2 : 8 _ â Ä º\ H 0.6 wt% _ Ã º è f ¨ Ã Ì÷ & H õ

\

¦ Ð# ï r . s Qô Ç õ H r « Ñ ^ \ í < Ê ) a Õ ªW 1

¸ o

u Ã º è oÓ ü t _ ] X @ /& h ª \ Ã º è f ¨ Ã Ì÷ & H ª s

² ú f ` ¦ Ð# ï r . Ã º è f ¨ Ã Ì\ Ã Ð# t · ú § H ò ø Í è

¸È ÓÚ Ô_ | 9 | ¾ Ó` ¦ ] jü @ ¦ Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t _ ª ` ¦ 1 g Ü ¼ Ð & ñ # ¨ 8 í ß ô Ç õ \ ¦ Fig. 3(b) \ ? /% 3

. s õ \ ¦ : x K y r « Ñ Ã º èü < ì ø Í6 £ x H 5 Å q ¸\ ¦

¶ ú

( R Ð , ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô ´ ú §s í < Ê ) a r « Ñ{ 9 Ã º2 ¤ í l

ì ø Í6 £ x 5 Å q ¸ B Ä º É r כ ` ¦ S X ½ + É Ã º e . D ¥ ½ + Ëq

8 : 2 Ð D ¥ ½ + Ë ) a r « Ñü < 5 : 5 Ð D ¥ ½ + Ë ) a r « Ñ H 2.4 wt% & ñ ¸_ Ã º è f ¨ Ã Ì õ \ ¦ Ð# Å Ò 9, 2 : 8_ | 9 | ¾ Óq

Ð D ¥ ½ + Ë ) a r « Ñ_ â Ä º 3.2 wt% t 7 £ x ) a ¸_ þ v` ¦ Ð#

Fig. 4. (Color online) X-ray diffraction patterns of al- loyed composites of magnesium hydride and carbon nan- otube.

Fig. 5. (Color online) Variation of average crystallite size for MgH ₂ of composites.

ï

r . íl ì ø Í6 £ x 5 Å q ¸\ ¦ ¶ ú ( R Ð ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô_ D ¥ ½ + Ë q

Z } | 9 Ã º2 ¤ íl f ¨ Ã Ì 5 Å q ¸ S X y À 1 Ï t H ¸ _

þ

v` ¦ S X ½ + É Ã º e .

D ¥ ½ + Ëq \ É r r « Ñ[ þ t _ Ã º è f ¨ Ã Ì ì ø Í6 £ x Ê ê X r] X Û

¼& 7 à Ô! 3 8 £ ¤& ñ õ \ ¦ Õ ªa Ë > 4\ ? /% 3 . Õ ªW 1¸ o u Ã º

è oÓ ü t, Õ ªW 1¸ o u, í ß o Õ ªW 1¸ o u _ x ß ¼[ þ t s ' a8 £ ¤ ÷ & 9, ò

ø Í è ¸È ÓÚ Ô D ¥ ½ + Ëq 7 £ x < Ê\ 28 ^◦ Â Ò H _ ò ø Í è

¸È ÓÚ Ô_ x ß ¼ 7 £ x H õ \ ¦ S X ½ + É Ã º e . ò ø Í

è ¸È ÓÚ Ô_ D ¥ ½ + Ëq 7 £ x ½ + ÉÃ º2 ¤ Õ ªW 1¸ o u _ x ß ¼[ þ t _

[ jl × ¦ # Q× ¼ H õ \ ¦ S X ½ + É Ã º e . s Qô Ç õ

\ ¦ : x K ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô Õ ªW 1¸ o u _ Ã º è o\ ¸¹ ¡ §` ¦ Å

Ò H כ Ü ¼ Ð \ V8 £ ¤ ½ + É Ã º e .

Figure 5 \ " f H X r] X Û ¼& 7 à Ô! 3 ` ¦ o à Ô6 \ à Ô ì r$ 3 Z O

` ¦ s 6 x # ì ø Í6 £ x ô Ç Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t _ p è & ñ ß

¼l \ ¦ ì r$ 3 % i . ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô D ¥ ½ + Ë÷ &t · ú § É r r

(5)

«

Ñ\ " f Ã º è f ¨ Ã Ì ì ø Í6 £ x Ê ê_ Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t _ p è

& ñ ß ¼l H 1736.7 ˚ A s % 3 Ü ¼ 9 Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t õ ò ø Í

è ¸È ÓÚ Ô_ D ¥ ½ + Ëq 8 : 2, 5 : 5, 2 : 8 â Ä º, y y

1377.1 ˚ A, 872.5 ˚ A, 639.9 ˚ A s % 3 . D ¥ ½ + Ë ) a ò ø Í è ¸ È

ÓÚ Ô_ D ¥ ½ + Ëq 7 £ x ½ + ÉÃ º2 ¤ Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t _ p è

& ñ ß ¼l H y è H כ Ü ¼ Ð S X ÷ &% 3 . s Qô Ç õ

H Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t _ Ã º è f ¨ Ã Ì ì ø Í6 £ x õ & ñ \ " f p [ j

½

¨ ¸\ É r ì ø Í6 £ x 5 Å q ¸_ 7 £ x Ð \ V8 £ ¤ s 0 p x . ^ ¦x 9 õ

& ñ \ " f ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô H Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t _ { 9 x 9 p

è & ñ ß ¼l \ ¦ 8 t > ¸ü <Å Ò H % i ½ + É` ¦ ô Ç . 8

p è & ñ _ ß ¼l H Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t _ | 9 | ¾ Ó

@

/q Ã º è f ¨ Ã Ìs 0 p x ô Ç p è & ñ _ ³ ð & h ` ¦ 7 £ x r

&

ì ø Í6 £ x 5 Å q ¸ À 1 Ï t ¸2 ¤ ¸ü <ï r .

IV. + s Ç Â ] Ø

s

z ´+ « >\ " f H Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t õ ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô

\

¦ 10 : 0, 8 : 2, 5 : 5, 2 : 8 _ q Ö ¦ Ð D ¥ ½ + Ë # D ¥ ½ + Ëq

\

É r Ã º è f ¨ Ã Ì| ¾ Ó` ¦ 9 l · ú , 350 ^◦ C \ " f ¨ î % i .

y

r « Ñ_ Ã º è f ¨ Ã Ì 5 Å q ¸\ ¦ q §ô Ç õ \ ¦ : x K r « Ñ _

ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô D ¥ ½ + Ëq 7 £ x ½ + ÉÃ º2 ¤ íl Ã º è f ¨ Ã Ì 5

Å

q ¸ À 1 Ï t H כ Ü ¼ Ð S X ÷ &% 3 . Ã º è f ¨ Ã Ì ì ø Í6 £ x Ê ê r

« Ñ_ X r] X Û ¼& 7 à Ô! 3 ` ¦ s 6 x # o à Ô6 \ à Ô ì r$ 3 Z O

`

¦ : x K p è & ñ ß ¼l \ ¦ ¸ K : r õ , r « Ñ_ ò ø Í è

¸È ÓÚ Ô_ D ¥ ½ + Ëq 7 £ x ½ + ÉÃ º2 ¤ Ã º è o ì ø Í6 £ x` ¦ ô Ç Õ ª W

1¸ o u Ã º è oÓ ü t _ p è & ñ ß ¼l f ` ¦ S X ½ + É Ã º e

% 3 . : r z ´+ « > õ \ " f H Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t õ ò ø Í è

¸È ÓÚ Ô_ q 2 : 8 r « Ñ\ " f Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t p

è & ñ _ ß ¼l 639.9 ˚ A s % 3 Ü ¼ 9, íl Ã º è f ¨ Ã Ì 5

Å

õ \ ¦ : x K Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t õ ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô r « Ñ\ ¦

D ¥ ½ + Ë H ^ ¦x 9 õ & ñ \ " f ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô H Ó ü t o & h Ø æ[ t \ _

K Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t _ p è & ñ ß ¼l \ ¦ × ¦ # Å Ò H

%

i ½ + É` ¦ ô Ç H כ ` ¦ · ú Ã º e Ü ¼ 9, Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t _ p

è & ñ ß ¼l | 9 Ã º2 ¤ | 9 | ¾ Ó @ /q p è & ñ _ ³ ð

& h s 7 £ x # Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t _ Ã º è f ¨ Ã Ì 5 Å q ¸

H 7 £ x % i H כ ` ¦ S X % i .

P

c p 8 ý ò k >

s

7 Hë H É r 2011¸ ¸ & ñ Â Ò ( §¹ ¢ ¤ õ < Æl Õ ü t Â Ò)_ F " é ¶ Ü ¼

Ð ô Ç² D G ½ ¨F é ß l í ½ ¨ \ O _ t " é ¶` ¦ ~ Ã Î Ã º' ) a

½

¨e (2011-0027409).

REFERENCES

[1] S. Krasae-in, J. H. Stang and P. Neksa, Int. J. Hy- drogen. Energ. 35, 4524 (2010).

[2] C. T. Hsieh, J. L. Wei, J. Y. Lin and W. Y. Chen, J. Power Sources 183, 92 (2008).

[3] M. Ding and R. Zheng, Chin. J. Chem. 28, 208 (2010).

[4] H. Takagi, H. Hatori, Y. Soneda, N. Yoshizawa and Y. Yamada, Mater. Sci. Eng. B-Adv. 108, 143 (2004).

[5] B. Vigeholm, J. Kjoller and B. Larsen, J. Less- Comm. Metals 74, 341 (1980).

[6] B. Vigeholm, J. Kjoller, B. Larsen and A. S. Peder- sen, J. Less-Comm. Metals 89, 135 (1983).

[7] A. S. Pedersen, J. Kjoller, B. Larsen, B. Vigeholm and J. A. Jensen, Int. J. Hydrogen Ener. 8, 205 (1983).

[8] B. Vigeholm, J. Kjoller, B. Larsen and A. S. Peder- sen, Int. J. Hydrogen Ener. 8, 809 (1983).

[9] L. Schlapbach and A. Zuttel, Nature 414, 353 (2001).

[10] A. Zuttel, C. Nutzenadel, P. Sudana, P. Mauron and C. Emmenegger et al., J. Alloys Compd. 332, 676 (2002).

[11] S. Zhang, A. F. Gross, S. L. V. Atta, M. Lopez and P. Liu et al., Nanotechnology 20, 204027 (2009).

[12] C. Liu, Y. Chen, C. Z. Wu, S. T. Xu and H. M.

Cheng, Carbon 48, 452 (2010).

[13] N. H. Chen, E. Sterer and I. F. Silvera, Phys. Rev.

Lett. 76, 1663 (1996).

[14] N. Bazzanella, R. Checchetto and A. Miotello, Appl.

Phys. Lett. 85, 5212 (2004).

[15] R. Checchetto1, G. Trettel and A. Miotello, Meas.

Sci. Technol. 15, 127 (2004).

[16] R. A. Young, The Rietveld Method (Oxford Univer- sity Press, New York, 1993).

[17] D. K. Smith and S. Gorter, J. Appl. Crystallogr. 24, 369 (1991).

[18] G. K. Wertheim, M. A. Butler, K. W. West and D.

N. E. Buchanan, Rev. Sci. Instrum. 11, 1369 (1974).

[19] R. A. Varin, T. Czujko and Z. S. Wronski, Nanoma- terials for Solid State Hydrogen Storage (Springer, New York, 2009).

[20] H. G. Cho, S. Y. Lee and H. R. Lee, New Phys.: Sae

Mulli 62, 336 (2012).

Study on Hydrogenation Properties and Structures of Composites with Magnesium Hydride and Carbon Nanotubes

Study on Hydrogenation Properties and Structures of Composites with Magnesium Hydride and Carbon Nanotubes

Sung-Youp Lee · Jung-Il Park · Hyeong-Rag Lee ∗

Department of Physics, Kyungpook National University, Daegu 702-701, Korea (Received 13 December 2013 : revised 17 December 2013 : accepted 12 February 2014)

In this study, we used the ball-milling process to fabricate composites with various weight ratios of magnesium hydride (MgH

) to purified carbon nanotubes (CNTs). Then, the hydrogen storage capacities of the composites were evaluated. After hydrogenation, X-ray diffraction measurements were performed at the mixtures, and Rietveld refinements analyzing the structure of MgH

were carried out. The ratio of the composite changed the sizes of the particles and the crystallites of MgH

due to physical collisions during the ball-milling process. The results showed that the composite with a 2 : 8 weight ratio of MgH

to CNTs had the lowest amount of hydrogen adsorption. However, the results also revealed that the composite had the highest speed of hydrogenation when the crystallite size of MgH

was the smallest (639.3 ˚ A).

PACS numbers: 84.60.Dn, 61.10.Nz, 81.05.Ys

Keywords: Hydrogen storage material, Carbon nanotube, Magnesium hydride, Rietveld refinement

§ 5 2 Õ Û  ¤} º× D ö n ÚÊ Ý   m} º x ¢ ½¬    ×¶  ¥= k8 ý  ¤} º $ [X ê s  ¤V R Ë õ m Í   º  ì Å 

T

) ç * ° ·   + ä  G  B · T 0 ï F   ∗

 â

· ¡ ¤ @ / < Æ § Ó ü t o  < Æõ , @ /½ ¨ 702-701

(2013¸  12 Z 4 13{ 9  ~ Ã Î6 £ §, 2013¸  12 Z 4 17{ 9  Ã º& ñ  : r ~ Ã Î6 £ §, 2014¸  2 Z 4 12{ 9  > F  S X & ñ )

 :

r   ½ ¨\ " f  H ^  ¦x 9  / B N& ñ `  ¦ s 6 x #  Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t õ  & ñ ] j õ & ñ `  ¦   2 ; ò ø Í è  ¸È ÓÚ Ô\  ¦ 



ª ô  Ç q Ö  ¦  Ð  D ¥ ½ + Ëô  Ç Ã º è $  ©  4  ¤ ½ + Ë^ \  ¦ ] j ¸  ¦, Ã º è $  ©  : £ ¤$ í `  ¦ ¨ î  % i  . Ã º è $  ©  Ê ê, Ã º



è $  ©  4  ¤ ½ + Ë^ _  X-  r] X  Û ¼& 7 à Ô! 3 `  ¦ 8 £ ¤& ñ  ¦, o à Ô6 \ à Ô ì  r$ 3 Z O `  ¦ :  x K  ½ ¨ ¸& h : £ ¤$ í `  ¦ ¨ î  % i 

. Ã º è $  ©  4  ¤ ½ + Ë^ \  ¦ ] j ¸   H ^  ¦x 9  / B N& ñ \ " f Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t õ  ò ø Í è  ¸È ÓÚ Ô_  Ó ü t o & h Ø  æ 

\

 _ K   D ¥ ½ + Ë q Ö  ¦ \    É r Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t _  { 9   x 9 p  è   & ñ ß ¼l \    o\  ¦ 4 R : r .  : r z ´+ « >

 

õ \ " f  H Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t õ  ò ø Í è  ¸È ÓÚ Ô_   D ¥ ½ + Ëq  2 : 8  4  ¤ ½ + Ë^  Ã º è $  © | ¾ Ó É r & h t ë ß ,

Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t _  p  è   & ñ _  ß ¼l  639.3 ˚ A Ü ¼ Ð  ©      ¤Ü ¼ 9 s M :,  ©   Ø Ô>  Ã º è f  ¨  Ã Ì s

 { 9 # Qz  `  ¦ S X    % i  .

PACS numbers: 84.60.Dn, 61.10.Nz, 81.05.Ys

Keywords: Ã º è $  ©  F « Ñ, Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t, ò ø Í è  ¸È ÓÚ Ô, o à Ô6 \ à Ô ì  r$ 3

E-mail: [email protected]

126

This is an Open Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License

(http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any

medium, provided the original work is properly cited.

I. " e Â ] Ø

Ã

º è  H   « Ñ  t  r Û ¼% 7 `  ¦ s 6 x #  / B N K  Ó ü t| 9 s  µ 1 Ï Ò q

t t  · ú § ¦ \  -t \  ¦ Ò q tí ß ½ + É Ã º e  Ü ¼ 9 Á ºô  Çô  Ç  " é ¶   Ó

ü

t`  ¦ s 6 x #  Ò q tí ß ½ + É Ã º e    H  ©  s  © & h   \  -t " é ¶ Ü

¼ Ð ¨ î  ~ Ã Î ¦ e   . t ë ß   ©   H ë  H ] j  H Ò q tí ß   ) a Ã º



è\  ¦ î ß   >  ´ òõ & h Ü ¼ Ð $  © ½ + É Ã º e    H ~ ½ ÓZ O s  \ O  



 H  כ s  .  ¦  & h   $  ©  ~ ½ ÓZ O Ü ¼ Ð  ¦· ú  6 x l \  Ã º è\  ¦

$

 ©    H ~ ½ ÓZ O  [1] s   F G $  : r \ " f Ó  o or   Ã º è\  ¦ $ 



©    H ~ ½ ÓZ O  [2] 1 p x s  e  t ë ß , ± ú  É r $  ©  ´ òÖ  ¦ x 9 î ß   $ í

\

 @ /ô  Ç ë  H ] j\  ¦ î ß  ¦ e   . s  Qô  Ç ë  H ] j& h `  ¦  Ð ¢ - a ½ + É Ã º e 

  H ~ ½ ÓZ O s  Ã º è\  ¦  ¦^  ³ ð  \  f  ¨  Ã Ìr v   H B j& m 7 £ §

`

 ¦ s 6 x    F K5 Å q x 9 o < Æ Ã º è oÓ ü t`  ¦ s 6 x   H  ¦^  Ã

º è $  ©  l Õ ü t s   [3,4].



¦^  Ã º è $  ©  B ^  Ð  ©  @ /³ ð& h   Õ ªW 1¸ o u Ã º è

oÓ ü t \  @ /ô  Ç   ½ ¨  H 1980¸  @ / Vigeholm et al. [5–8] Ü ¼ Ð Â

Ò'  r   ÷ &% 3  . s  : r& h Ü ¼ Ð Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t É r 7.6 wt% s  © _  Ã º è $  ©  ´ òÖ  ¦`  ¦ t  ¦ e  Ü ¼ 9, Z >  ¦, q

6 x s  $ § 4 ô  Ç Ã º è $  © ^  Ð #  t  ¦ e    [9]. s  Qô  Ç s

Ä » Ð   [ j> & h Ü ¼ Ð Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t`  ¦ s 6 x ô  Ç ´ ò õ

& h   Ã º è f  ¨  Ã Ì x 9 » 1 Ï Ã Ì\  @ /K   ª ô  Ç s  : r x 9 z ´+ « >

`

 ¦ :  x K    ½ ¨÷ & ¦ e   . Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t _  Ã º è $  © 

´

òÖ  ¦`  ¦ 7 £ x r v   H ~ ½ ÓZ O  ×  æ   Ð F K5 Å q`  ¦  D ¥ ½ + Ë #  ^  ¦ x 9

 õ & ñ `  ¦  u   H / B N& ñ s  Å Ò Ð s 6 x ÷ & ¦ e   . ¢ ¸ô  Ç þ j



 H \   H ò ø Í è  ¸ ½ ¨ ¸^ \  ¦ s 6 x ô  Ç Ã º è $  © ^ \  @ /ô  Ç



 ½ ¨ ¸   '  ÷ & ¦ e   . ò ø Í è  ¸ ½ ¨ ¸^ _  @ /³ ð& h   Ó ü t

| 9

  ò ø Í è  ¸È ÓÚ Ô  H   ½ ¨  íl \  ò ø Í ¸  ¸È ÓÚ Ô_  ü @# 4 õ

 ? /Â Ò\  10 wt% s  © _  Ã º è\  ¦ $  © ½ + É Ã º e    ¦  Ð ¦

÷

&% 3 t ë ß , s Ê ê  Ð ¦÷ & ¦ e    H   ½ ¨\ " f F   $ í s  S X   Ð

Sung-Youp Lee · Jung-Il Park · Hyeong-Rag Lee ^∗

§ 5 2 Õ Û ¤} º× D ö n ÚÊ Ý m} º x ¢ ½¬ ×¶ ¥= k8 ý ¤} º $ [X ê s ¤V R Ë õ m Í º ì Å

) ç * ° · + ä G B · T 0 ï F ^∗

â

· ¡ ¤ @ / < Æ § Ó ü t o < Æõ , @ /½ ¨ 702-701

(2013¸ 12 Z 4 13{ 9 ~ Ã Î6 £ §, 2013¸ 12 Z 4 17{ 9 Ã º& ñ : r ~ Ã Î6 £ §, 2014¸ 2 Z 4 12{ 9 > F S X & ñ )

:

r ½ ¨\ " f H ^ ¦x 9 / B N& ñ ` ¦ s 6 x # Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t õ & ñ ] j õ & ñ ` ¦ 2 ; ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô\ ¦

ª ô Ç q Ö ¦ Ð D ¥ ½ + Ëô Ç Ã º è $ © 4 ¤ ½ + Ë^ \ ¦ ] j ¸ ¦, Ã º è $ © : £ ¤$ í ` ¦ ¨ î % i . Ã º è $ © Ê ê, Ã º

è $ © 4 ¤ ½ + Ë^ _ X- r] X Û ¼& 7 à Ô! 3 ` ¦ 8 £ ¤& ñ ¦, o à Ô6 \ à Ô ì r$ 3 Z O ` ¦ : x K ½ ¨ ¸& h : £ ¤$ í ` ¦ ¨ î % i

. Ã º è $ © 4 ¤ ½ + Ë^ \ ¦ ] j ¸ H ^ ¦x 9 / B N& ñ \ " f Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t õ ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô_ Ó ü t o & h Ø æ

_ K D ¥ ½ + Ë q Ö ¦ \ É r Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t _ { 9 x 9 p è & ñ ß ¼l \ o\ ¦ 4 R : r . : r z ´+ « >

õ \ " f H Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t õ ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô_ D ¥ ½ + Ëq 2 : 8 4 ¤ ½ + Ë^ Ã º è $ © | ¾ Ó É r & h t ë ß ,

Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t _ p è & ñ _ ß ¼l 639.3 ˚ A Ü ¼ Ð © ¤Ü ¼ 9 s M :, © Ø Ô> Ã º è f ¨ Ã Ì s

{ 9 # Qz ` ¦ S X % i .

Keywords: Ã º è $ © F « Ñ, Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t, ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô, o à Ô6 \ à Ô ì r$ 3

º è H « Ñ t r Û ¼% 7 ` ¦ s 6 x # / B N K Ó ü t| 9 s µ 1 Ï Ò q

t t · ú § ¦ \ -t \ ¦ Ò q tí ß ½ + É Ã º e Ü ¼ 9 Á ºô Çô Ç " é ¶ Ó

t` ¦ s 6 x # Ò q tí ß ½ + É Ã º e H © s © & h \ -t " é ¶ Ü

¼ Ð ¨ î ~ Ã Î ¦ e . t ë ß © H ë H ] j H Ò q tí ß ) a Ã º

è\ ¦ î ß > ´ òõ & h Ü ¼ Ð $ © ½ + É Ã º e H ~ ½ ÓZ O s \ O

H כ s . ¦ & h $ © ~ ½ ÓZ O Ü ¼ Ð ¦· ú 6 x l \ Ã º è\ ¦

© H ~ ½ ÓZ O [1] s F G $ : r \ " f Ó o or Ã º è\ ¦ $

© H ~ ½ ÓZ O [2] 1 p x s e t ë ß , ± ú É r $ © ´ òÖ ¦ x 9 î ß $ í

@ /ô Ç ë H ] j\ ¦ î ß ¦ e . s Qô Ç ë H ] j& h ` ¦ Ð ¢ - a ½ + É Ã º e

H ~ ½ ÓZ O s Ã º è\ ¦ ¦^ ³ ð \ f ¨ Ã Ìr v H B j& m 7 £ §

¦ s 6 x F K5 Å q x 9 o < Æ Ã º è oÓ ü t` ¦ s 6 x H ¦^ Ã

º è $ © l Õ ü t s [3,4].

¦^ Ã º è $ © B ^ Ð © @ /³ ð& h Õ ªW 1¸ o u Ã º è

oÓ ü t \ @ /ô Ç ½ ¨ H 1980¸ @ / Vigeholm et al. [5–8] Ü ¼ Ð Â

Ò' r ÷ &% 3 . s : r& h Ü ¼ Ð Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t É r 7.6 wt% s © _ Ã º è $ © ´ òÖ ¦` ¦ t ¦ e Ü ¼ 9, Z > ¦, q

6 x s $ § 4 ô Ç Ã º è $ © ^ Ð # t ¦ e [9]. s Qô Ç s

Ä » Ð [ j> & h Ü ¼ Ð Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t` ¦ s 6 x ô Ç ´ ò õ

& h Ã º è f ¨ Ã Ì x 9 » 1 Ï Ã Ì\ @ /K ª ô Ç s : r x 9 z ´+ « >

¦ : x K ½ ¨÷ & ¦ e . Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t _ Ã º è $ ©

òÖ ¦` ¦ 7 £ x r v H ~ ½ ÓZ O × æ Ð F K5 Å q` ¦ D ¥ ½ + Ë # ^ ¦ x 9

õ & ñ ` ¦ u H / B N& ñ s Å Ò Ð s 6 x ÷ & ¦ e . ¢ ¸ô Ç þ j

H \ H ò ø Í è ¸ ½ ¨ ¸^ \ ¦ s 6 x ô Ç Ã º è $ © ^ \ @ /ô Ç

½ ¨ ¸ ' ÷ & ¦ e . ò ø Í è ¸ ½ ¨ ¸^ _ @ /³ ð& h Ó ü t

ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô H ½ ¨ íl \ ò ø Í ¸ ¸È ÓÚ Ô_ ü @# 4 õ

? /Â Ò\ 10 wt% s © _ Ã º è\ ¦ $ © ½ + É Ã º e ¦ Ð ¦

&% 3 t ë ß , s Ê ê Ð ¦÷ & ¦ e H ½ ¨\ " f F $ í s S X Ð

&t · ú § ¦, z ´+ « >& h Ü ¼ Ð z ´] j Ã º è $ © ´ òÖ ¦ s F G y ± ú

É

r õ \ ¦ Ðs ¦ e [10]. t ë ß ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô H f ] X

Ã º è\ ¦ $ © ½ + É Ã º H \ O t ë ß Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t õ ° ú

É

r F K5 Å q Ã º è oÓ ü t` ¦ s 6 x ô Ç Ã º è $ © ^ ü < D ¥ ½ + Ë H â Ä

º 8 ú ¤ B & h % i ½ + É` ¦ : x K Ã º è $ © ´ òÖ ¦` ¦ ¾ Ó © r & Å Ò

H כ Ü ¼ Ð Ð ¦÷ & ¦ e [11–14].

: r ½ ¨\ " f H Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t õ ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô\ ¦

¨ ¸& h o x 9 Ã º è $ © \ p u H % ò ¾ Ó\ @ /ô Ç ½ ¨\ ¦ Ã

º' % i .

Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t É r Sigma-Aldrich _ hydrogen storage 1 p x/ å L _ r « Ñ\ ¦ ½ ¨B # Z > ¸_ % o õ & ñ ` ¦

u t · ú § ¦ 6 x % i Ü ¼ 9 ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô H { 9 ¸% 7

" f Ò q tí ß ) a × æ# 4 ò ø Í è ¸È ÓÚ Ô\ ¦ 6 x % i . ò ø Í è

¸È ÓÚ Ô H ½ + Ë$ í ½ + É M : 6 x ÷ & H F K5 Å q 8 ú ¤ B \ ¦ ] j l 0

Aô Ç í ß % o õ & ñ õ q & ñ | 9 ò ø Í è x 9 Ô ¦í HÓ ü t` ¦ ] j l 0

Aô Ç \ P % o õ & ñ ` ¦ 2 ; Ê ê 6 x % i . ï r q ) a ò ø Í è

¸È ÓÚ Ôü < Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t É r 2 : 8, 5 : 5, 8 : 2 _ | 9

¾ Óq Ð D ¥ ½ + Ë ¦ ^ ¦x 9 / B N& ñ ` ¦ : x K 350 rpm\ " f 4 r ç ß 1

x î ß ì r W õ & ñ ` ¦ ' ¬ I .

r q ) a r « Ñ_ Ã º è$ © : £ ¤$ í ¨ î H Õ þ ! Q ? /Â Ò_ · ú

o\ ¦ s 6 x # Ã º è $ © | ¾ Ó` ¦ ¨ î H Sieverts { 9

_ PCT (Pressure Composition Temperature) © q \ ¦

6 x # z ´r % i [15]. Õ ªW 1¸ o u Ã º è oÓ ü t \ " f Ã º è

¦ b # Q? / ¦ Ö ¸$ í or v l 0 AK ï r q ) a r « Ñ\ ¦ PCT © q

_ r « Ñ Õ þ ! Q\ V , ¦ 5 × 10 ⁻² Torr _ / B N ¸\ ¦ Ä » t

" f 1r ç ß 1 l x î ß 400 ^◦ C \ " f \ P % o % i . Ö ¸$ í o Ê

ê\ r « Ñ Õ þ ! Q_ : r ¸\ ¦ 350 ^◦ C Ð [ O & ñ ¦ Õ þ ! Q ? /Â Ò

¦ 9 l · ú _ Ã º è\ ¦ G 0 > Ä »t r v " f Ã º è $ © : £ ¤$ í

¦ ¨ î % i . LabView\ ¦ s 6 x # 0.5 í\ 1 rm · ú

` ¦ { 9 # Q [ þ t s ¦, · ú § 4 o_ ¸ \ ¦ þ j è o l 0 AK 10 r_ · ú § 4 ° ú כ` ¦ ¨ î ç H # Ø ¦§ 4 Ù þ ¡ . Ã º è f ¨ Ã Ì\ É r Õ þ

! Q ? /Â Ò · ú § 4 o 1 r ç ß 1 l x î ß 0.2 l · ú p ë ß _ o

µ 1 ÏÒ q t z ´+ « >s 7 á x « Ñ÷ & ¸2 ¤ 8 £ ¤& ñ á Ô ÐÕ ªÏ þ É r $ í

¦ [ O & ñ % i .

º è f ¨ Ã Ì : £ ¤$ í ¨ î Ê ê r « Ñ H o à Ô6 \ à Ô ì r$ 3 [16]

¦ s 6 x ô Ç & ñ | ¾ Ó x 9 & ñ $ í ¨ î \ ¦ 0 A # PANalytical _

X’Pert Pro\ ¦ s 6 x # X r] X Û ¼& 7 à Ô! 3 8 £ ¤& ñ

i . X F g " é ¶ É r CuKα (λ Kα1 = 1.540598 ˚ A, λ _Kα2 = 1.544426 ˚ A)\ ¦ 6 x % i Ü ¼ 9 5 Å q · ú õ À Ó H 40 kV, 30 mA% i . 8 £ ¤& ñ ½ ¨ç ß É r 10 ¸\ " f 80 ¸ t 0.02 ¸ ç ß Ü