[기획특집: OLED 소재 및 소자] 조명용 OLED 광추출 기술

(1)

1. 여는글

1)

지구 온난화 문제는 세계적 관점에서 해결해야 할 중요한 과제이다. 관련하여 에너지 절약 촉진 대책이 매우 중요하게 대두되고 있다. 조명은 전 세계 에너지 소비의 약 20%를 차지하고 있다.

1879년 에디슨이 발명한 백열등은 낮은 효율로 인 하여 사용규제가 진행 중에 있다. 또한 일반조명용 광원으로 가장 많이 사용되는 형광등은 2020년부 터는 형광등에 대한 환경규제(RoHs, WEEE)도 시 작되면서 점차 사라질 전망이다. 효율극복과 환경 제약으로 인해 세계 각국은 신사업으로 친환경 차 세대 조명 LED (Light Emitting Diode)와 OLED (Organic Light Emitting Diode)와 같은 고체조명 에 산업역량을 집중하고 있다. OLED는 유기발광 층에서 전자과 정공이 재결합하여 빛을 발생시키 는 자발광 소자이다. 특히, OLED광원이 차세대

저자(E-mail: [email protected])

조명으로 더욱 주목받는 이유는 수은, 납과 같은 중금속이 사용되지 않아 친환경적인 장점이 있다.

또한 지속적인 기술 개발로 고효율 광원 구현이 가능해졌다. 기존의 광원과 비교하여 OLED는 다 음과 같은 차별성을 구비하고 있다. 첫째 면광원 특성으로 인하여 혁신적인 디자인이 구현이 가능 하다. 둘째 초박형, 초경량 특성에 따라 설치에 관 련된 안전도가 매우 높다. 셋째 색순도와 연색지수 가 높고 눈의 피로감 매우 낮은 고품위 백색광 구 현이 가능하다. 상기와 같은 특성들은 백색 OLED 를 차세대 조명으로 주목받게 하고 있다[1-4].

OLED (Organic light emitting diode)는 1987년 이스트만 코닥(Eastman Kodak)에서 CW Tang에 의하여 처음으로 구현되었다. 당시의 OLED는 이 종 결합구조의 녹색 소자였으며 효율은 1 lm/W 수준이었다. 이후로 유기물 개발, 유기소재 발전, 전하수송 개선, 투명전극 개선 및 광추출 구조체 개발 등으로 OLED는 비약적인 발전을 거듭하여 디스플레이 및 조명분야에 상용화 제품들이 속속

조명용 OLED 광추출 기술

주 철 웅^†⋅이 종 희⋅문 제 현⋅조 남 성 한국전자통신연구원 플렉서블 정보소자 연구실

Light Extraction Technologies for OLED Lighting

Chul Woong Joo^†, Jong Hee Lee, Jea Hyun Moon, and Nam Sung Cho

Flexible Information Research Center, Electronics and Telecommunications Research Institute (ETRI)

Abstract: OLED (Organic light emitting diode) 기술의 지속적인 발전과 투자로 인하여 테플릿 PC, 웨어러블기기와 같은 중소형 디스플레이부터 대형 OLED TV까지 OLED 디스플레이는 폭넓은 포트폴리오를 보유하게 되었고 이로 인하여 차세대 디스플레이로써 자리매김 하였다. 동시에 고유의 우수한 백색광 색품질로 OLED는 디스플레이에서 조명응용분야로 확대되고 있다. 현재 우리나라는 OLED 디스플레이와 조명의 두 가지 분야에 세계적 기술 경쟁력을 보유하고 있다. OLED 분야는 향후에 우리나라의 산업경쟁력을 견인하는 핵심적 역할을 담당할 것이다. 본 기고문에 서는 에너지 효율이 높은 OLED 광원을 구현하기 위하여 요구되는 광추출 기술과 향후 전망에 대하여 다방면으로 논하였다.

Keywords: OLED, Light extraction

(2)

발표되었다. Figure 1은 미국 에너지성(Department of Energy)에서 발표한 시대별 조명기구와 효율을 보여준다. OLED의 성능발전으로 인하여 OLED도 조명용 광원으로 본격적으로 고려되고 있음을 알 수 있다. DOE에서는 OLED를 차세대 조명(Next Generation Lighting) 프로젝트에 중요한 광원으로 포함시키고 있다. 또한, 2006년 독일의 Novaled사 에 의하여 100 lm/W 이상의 녹색 OLED가 발표 되고, LG chem. 100 lm/W의 OLED 백색 광원에 이어 Konica Minolta와 Panasonic이 130 lm/W의

OLED (Organic Light Emitting Diode, OLED) 는 양극/유기박막/음극의 다이오드 구조를 갖는다.

유기박막은 증착 또는 용액 공정으로 형성될 수 있다. 전극에 전류를 인가하면 유기발광층에서 빛 이 발생한다. 양전극에서 주입된 정공과 전자는 유기발광층에서 재결합하여 여기자(Exciton)를 형 성한다. 여기자가 바닥상태로 떨어지면서 방출되 는 에너지가 발광층에서 빛으로 전환된다. 발광층 의 반도체 특성에 따라 발광되는 색상이 정의된 다. Figure 2는 OLED의 소자 적층구조를 보여준 다. 유기박막층의 두께는 수백 nm 수준이다. 유기 층들은 기능에 따라서 정공주입층(Hole Injection Layer, HIL), 정공수송층(Hole Transporting Layer, HTL), 발광층(Emissive Layer, EML), 전자수송층 (Electron Transporting Layer, ETL), 전자주입층 (Electron Injection Layer, EIL)으로 구성된다. 양 전극 중에서 최소한 하나는 광학적 투명도를 보유 하고 있어야 한다. 대표적인 투명전극으로는 ITO (Indium Tin Oxide)가 있다. 발광구조에 따라서 유 리기판 방향으로 빛을 방출하는 배면발광(Bottom Emission)과 유리기판 반대 방향으로 방출하는 전 면발광(Top Emission)으로 나눌 수 있다[3].

2.2. OLED 발광원리

OLED 소자에 전류를 인가하게 되면 Figure 3 과 같이 발광층 내부에서는 재결합된 분자 여기자 는 단일항 여기자(Singlet Exiton)와 삼중항 여기 자(Triplet Exiton)의 두 가지 형태로 존재한다. 여 기서 에너지 상태가 높은 여기자로 분자여기자의 25%가 일중항 여기자에 해당되며, 삼중항 여기자 는 에너지 상태가 낮은 여기자로 분자여기자의 75%가 이에 해당된다. 생성된 단일항 여기자와 삼 중항 여기자가 에너지가 낮은 기저 상태(Ground

Figure 1. 조명기술별 전력효율 비교(출처 : DOE).

Figure 2. OLED 소자 구조.

Figure 3. OLED (Organic light-emitting diode)의 기본 발

광 원리.

(3)

State)로 되돌아오며 빛(광자, Photon)이 생성되거 나 열로 방출되며 소멸된다, 이때, 단일항 여기자에 의해 빛이 형성되는 경우를 형광발광(Fluorescence) 이라 하며, 삼중항 여기자에 의해 빛이 생성되는 경우를 인광발광(Phosphorescence)이라 한다[7]. 형 광 유기재료의 경우 분자여기자의 25%만이 빛의 생성으로 기여하고, 인광유기재료를 사용하는 경 우에는 분자여기자의 75%에 해당하는 삼중항 여 기자의 의해 빛이 생성된다. 나머지 25%에 해당하 는 일중항 여기자 또한 ISC (Intersystem crossing) 경로를 통해 삼중항 여기자로 에너지 전달이 일어 나면서 빛의 생성에 기여하여 분자여기자의 100%

가 빛의 에너지로 기여하게 된다[5-7].

2.3. OLED 광손실 메커니즘

한편 OLED에서 광효율은 Figure 4와 같이 외 부 양자효율 EQE (External Quantum efficiency) 와 내부 양자효율 IQE (Internal quantum efficiency)로 크게 두 가지로 구분된다. 외부 양자효 율 η_ext은 내부 양자효율 η_int에 광추출효율 η_co-

pling의 곱으로 나타낼 수 있으며, 내부 양자효율 η

int은 γ의 charge balance, ηexc의 재결합에 의한 엑 시톤 생성효율, φp의 내부양자 수율을 의미한다. 내 부에서 재결합된 분자여기자를 통해 형성된 100%

의 내부양자효율이더라도 외부로 추출되는 과정에 서 외부양자효율은 약 20~30% 내외로 낮은 효율의 광이 외부로 추출되는 문제가 발생한다[8,9].

OLED의 광추출 효율(out-coupling efficiency) 을 논의하기 위해서는 내부에서 생성된 빛이 외부 로 방출되는 과정에 대해 자세히 살펴볼 필요가 있다. Wolfgang Brütting et al., 그룹에서는 OLED

소자의 광손실 경로에 대한 결과를 발표하였다 [10]. Figure 5와 같이 일반적인 OLED 소자의 경 우 유리 기판에 ITO와 같은 투명 anode가 있고, anode 위에 유기물과 금속으로 된 cathode를 주로 사용되는 구조이다.

OLED 내부에서 생성된 광은 ITO 투명전극과 유리기판 계면에서 전반사에 의해 waveguide mode와 유리기판과 공기 사이의 계면에서 substrate mode가 발생한다. ITO는 n = 1.9, 유리기판 은 n = 1.5, 외부공기 n = 1.0의 굴절률을 가지고 있으며, 빛이 높은 굴절률에서 낮은 굴절률 방향 으로 진행할 때 Snell’s law에 의해 90도 이상의 입사각도에서는 통과되지 못하여 빛이 전면으로 나오지 못하고 손실되는 현상이 일어나게 된다.

또한 유기층과 금속전극 계면에서 SPP mode (surface plasmon polariton)에 의한 손실은 금속과 유전체의 경계면에서 투과되는 전자기파로 금속 의 자유전자에 의해 표면에서 상당량의 광이 도파 되어 최종적으로 약 20~30%의 광만이 외부로 추 출되게 된다[8,9].

OLED의 내부 광손실 모드에 관하여 독일 Dresden 대학의 R. Meerheim와 K. Leo 그룹에서 발표한 연구결과로 적색 OLED의 광 손실 메커니 즘을 보고하였다[11]. 일반적인 유리기판을 사용 한 경우와 굴절률이 큰 유기기판을 사용한 경우 등 다양한 평면 구조의 OLED에 대하여 계산을 진행하였으며, 위의 그림은 해당 논문에서 저굴절 유리판을 적용한 배면발광 OLED 구조에서 ETL 층의 두께에 따라 waveguide, substrate, SPP mode 의 분포가 크게 달라짐을 보여주고 있다. 따라서

Figure 4. OLED 외부양자효율과 내부양자효율.

Figure 5. OLED 광손실 모식도[10].

(4)

OLED 소자의 외부 광추출 효율을 확보하기 위해 서는 OLED 구조에 따른 광학적 손실모드에 따라 적절한 광경로 조절이 구비되어야 한다.

기본적으로 OLED 내부에서 손실되는 광을 외 부로 추출하는 기술을 광추출 기술이라고 한다.

광추출 기술은 크게 외부 광추출과 내부 광추출 기 술로 분류가 되며, 외부 광추출 기술은 OLED 소 자 외부에 MLA (micro lens array), 나노 산란 구 조, 격자, 요철과 같은 구조체가 적용된다. 반면에 waveguide mode와 SPP mode와 같이 기판 내부의 광학 두께 조절에 의한 micro cavity 최적화 및 투 명전극과 유리기판 사이에 나노 입자 또는 나노 구 조체를 도입하여 내부의 광을 외부로 추출하는 기 술을 내부 광추출 기술을 포함하고 있다[8,9].

3. OLED 광추출 기술

3.1. 외부 광추출 기술

3.1.1. Micro Lens array (MLA) 기술

먼저 OLED의 substrate mode 광추출은 기판과 공기 사이의 굴절률 차이에 의한 전반사 효과를 줄이기 위한 기술로 대표적으로는 MLA (Micro Lens Array)가 있다. Figure 7과 같이 유리기판과 공기 사이에 구조체를 삽입하는 형태로 적용되며, 굴절률이 다른 두 층의 경계면에서의 빛의 경로를 살펴보면 높은 굴절률을 갖고 있는 매질에서 굴절

률을 낮은 매질층으로 진행하는 빛은 임계각 이상 의 각도에서 전반사가 되는 현상이 발생한다.

2002년 Princeton 대학의 Möller와 Forrest 그룹은 PDMS (polydimethylsiloxane)을 이용하여 지름이 약 수 10 µm인 MLA를 제작하였고 OLED 발광부 에 도입하였다. MLA 필름의 구조체에 의해 외부 로 입사되는 입사광의 임계각을 줄이는 효과로 기 판 내에 고립된 광을 추출하여 광추출 효율이 MLA가 없는 소자와 비교하여 외부양자 효율이 약 1.5배 이상 향상될 수 있음을 보고하였다[12].

그 외에도 Hongkong 대학의 H. Peng 등은 MLA의 매질은 기판과 동일한 굴절률을 가진 재 료를 사용하며 동일한 매질에는 직진하고 다른 매 질 간의 경계 면에서는 반사와 굴절로 빛의 방향을 바꾸는 광선 추적(RayTracing)의 이론을 기반을 두고 유리기판과 동일한 굴절률 값을 가지는 물질 로 렌즈를 제작하여 1.7배에 해당하는 광추출 효율 을 발표하였으며, 이론적으로 약 1.8배까지도 향상 시킬 수 있음을 보고하였다[13]. 또한 Panasonic에

Figure 6. ETL 두께에 따른 시뮬레이션 결과[11].

Figure 7. MLA 도입한 OLED 모식도 및 효율결과[12].

(5)

서는 BLES (Built-up Light Extraction Substrate)을 기반으로 투명전극(n = 1.77)과 MLA, PEN (n = 1.8) 기판을 적용하여 114 lm/W의 효율로 약 1.4 배의 광추출 효율을 발표하였다[14]. 실제로 이러 한 기술들은 실제 OLED 소자를 효과적으로 적용 할 수 있으나 시야각에 따른 EL spectrum 왜곡을 보완해야 하는 문제점들이 제기되고 있다.

3.1.2. Surface roughness

Surface roughness 기술은 MLA와 더불어 OLED의 기판모드를 효과적으로 광추출이 가능한 기술이다. Figure 9와 같이 평탄한 기판 외부에 인 위적으로 불규칙한 요철형태로 제작하여 빛의 경로 를 조절할 수 있다. 2009년 Hongkong 대학의 H. S.

Kwok 그룹에서는 OLED 소자 외부에 ~100 µm 크기의 sand blasting을 도입하였다. ~100 µm 사 이즈의 요철은 내부 갇히는 광손실을 추출하는 산 란층으로 활용되어 약 1.2배 광추출 효율 결과와 각도에 따른 EL Spectrum 또한 안정화 되는 결과 를 보고하였다[15].

최근에는 2015년 Postec J. Lee 교수 등은 Figure 10과 같이 flexible OLED 소자 기판 PET (polyethylene terephthalate)를 나노구조 요철 모양 으로 제작하였다. PET 필름에 마스크 없이 O2 플 라즈마 식각을 진행하여 ~500 nm 높이의 나노구 조 요철을 포함한 기판을 제작하였다. 특히, 기판 내부의 전반사 모드를 외부로 추출할 수 있는 PET기판은 투과도 손실이 거의 없음을 확인할 수 있었고, 기판내부의 전반사모드를 추출하여 동일 전류 밀도에서 광량이 1.7배 향상된 결과를 Small 에 보고하기도 하였다[16].

3.1.3. 외부 광산란층 기술

작은 입자들과 빛의 충돌로 인해 산란이 발생하 는 원리로 광산란층은 외부와 내부에 모두 적용이 가능한 것이 특징이다. 특히, 기판 외부에 광산란 층을 도입할 경우 MLA와 유사한 공정으로 가능 하고 용액 공정을 통해 기판 위에 바로 적용 가능 하며, 시야각에 따른 스펙트럼 왜곡을 줄일 수 있 는 장점이 있다. Kyushu 대학의 T. Tsutsui 연구팀 은 직경이 550 nm인 실리카 입자를 Figure 11과 같이 외부와 내부에 도입하여 강한 산란효과에 의 해 도파로 모드로 인한 광 손실을 추출하여 산란 층을 도입한 소자는 1.35배에서 1.7배까지 향상된 결과를 보고하였으나, 발생된 빛은 스펙트럼 왜곡 이 발생하였다[17]. 그외에도 A. R. Duggal 연구 팀은 ZrO2입자를 사용하여 Volumetric Scattering

Figure 8. MLA 구조체 SEM 이미지[13].

Figure 9. 나노요철구조를 도입한 OLED 소자이미지[15].

Figure 10. 외부 나노요철구조를 이용한 flexible OLED 모

식도[16].

(6)

효과를 이용해 외부 광 효율을 1.4배 증가 결과를 보고하였다[18].

최근에는 Prinston 대학의 B. P. Rand 그룹에서 는 외부 광산란층 기술이 적용된 백색 OLED를 ACS photonics에 발표하였다[19]. Figure 12에서 는 같이 ~2 µm 두께의 높은 굴절률을 가진 poly- imide 사이 1.5의 공기 산란 인자를 이용하여 po- rous film을 도입한 소자에서 외부양자효율 1.65배 와 전력효율 1.77배의 광추출 효율과 각도에 따른 색 안정 특성을 보고하였다.

3.2. 내부광추출 기술 3.2.1. 마이크로 캐비티

내부광추출 기술 중의 하나로 Microcavity (미 소공진) 효과는 미세한 진동 효과(파동의 보강간 섭)를 이용해 빛의 방출속도를 향상시키는 방법이 있다. 기본적으로 OLED 구조에서 Cathode의 Metal과 Anode의 투명 ITO (n = 1.9) 사이에서 약 한 공진 구조를 가지게 된다. 미세한 파동이라도 같은 주기와 위상이 계속 겹치면 에너지가 증폭돼 미소공진효과가 발생되며, 발광되는 빛이 수직 방 향으로 잘 방출되도록 조절 가능하다. 특히, 임계 각 이하로 방출되는 빛의 세기를 강화시켜 전반사 를 겪지 않고 공기 중으로 방출시킬 수 있다.

OLED 소자 구조에 따라 강한 공진구조(strong cavity)와 약한 공진구조(weak cavity)로 구분할

수 있으며, 약한 공진의 경우 유기발광층 두께 및 ITO층의 두께에 따라 광추출 효율이 내외부 도파 모드에 대한 광추출모드의 비율이 1.2배에서 1.5 배까지 추출 할 수 있다고 알려져 있다.

강한 공진 구조로는 Applied physics letter에 발 표된 K. Leo 그룹의 연구결과에서 ITO 위에 얇은

~20 nm 두께의 Ag의 반사층을 삽입하여 Ag 음극 과의 강한 공진특성을 일으켜 RGB에 따라 효율특 성을 시뮬레이션 결과와 함께 살펴보았다[20].

Figure 13의 RGB 소자 구조에 Ag에 반사층의 두 께에 따라 microcavity 구조를 최적화하였으며, 그 특성은 100 cd/m²의 휘도에서 Red에서 81 lm/W, Green에서 101 lm/W, Blue 4.0 lm/W의 고효율 결 과와 적색에서는 약 2.3배의 해당하는 광추출 효 율을 보고하였다. 다만, 강한 micro cavity 효과로 인해 시야각에 따라 스펙트럼 왜곡 및 직진성으로 Lambertian 분포를 가지기 힘들다는 단점을 보였다.

일부, 지금까지 시도되었던 Weak Microcavity 구조와 그에 대한 결과를 살펴보면 KAIST와 삼성 SDI의 공동연구로 Optical Express에서 발표된 결 과로는 ITO 하부에 굴절률이 다른 silsesquiox- ane-based SOG (n = 1.4) 물질과 TiO2-based spin-on-glass (n = 2.1)을 적층하여 Red > 1.5배, Green > 2.1배, Blue > 1.2배의 효율 증가를 보고 하고 있다. 이 경우에도 Weak Microcavity를 사용 했음에도 lambertian 분포가 얻어지지 않고 있음 을 알 수 있다[21].

3.2.2. Photonic crystal 기술

ITO 전극과 유기물층에서 발생하는 waveguide 모드로 인한 광손실을 추출하기 위한 방법으로

Figure 11. scattering layer 적용 OLED 모식도[17].

Figure 12. 외부 광산란층을 도입한 OLED 모식도[19].

(7)

photonic crystal을 이용하는 방법이 있다. 광결정 이란 물질의 광학적 성질을 이용하거나 구조를 갖 도록 만들어낸 물질로 빛의 파장과 비슷한 길이의 격자 주기를 갖는다. 즉 다른 두 물질이 일정한 규 칙을 가지고 nm나 µm 스케일로 배열되어 특정 파 장에 따라 투과하거나 반사하는 구조로 이루어져 있다. 에너지 band가 존재할 수 없어 빛이 투과하지 못하는 영역을 photonic bandgap이라 하고 이 현상 을 이용하여 광 손실 없이 경로를 바꿀 수 있다.

2003년 KAIST의 Y. J. Lee 교수팀과 삼성 SDI 의 Y. R. Do 그룹은 Apply physics letter에 Figure 14와 같이 광결정 OLED 결과를 보고하였다[22].

Figure 14의 OLED 소자 단면도는 광결정 OLED 로 제안된 2-D 광결정 모식도이다. 광결정 제조방 법은 유리 기판 위에 SiO2 (n = 1.51)층을 200 nm 로 증착하고 2-beam 홀로그래피 리소그래피를 이 용하여 주기 600 nm, 깊이 200 nm의 광결정 구조 를 제작하였다. SiNx (n = 1.9) 평탄층을 600 nm

두께로 형성하여 그 위에 OLED 소자를 제작하고 광학적 특성을 측정한 결과 약 1.5배의 높은 광추 출 효율을 보고하였다. 그 외에도 다양한 광결정 OLED 결과를 보고하고 있으나 발광분포 및 시야 각에 따른 발광파장에 크게 의존하는 단점이 있다.

3.2.3. 내부광산란층 기술

내부 광산란층 기술은 외부 광산란층 효과와 동 일하게 유리기판과 투명 전극사이 위치하여 굴절 률 차이에 따라 갇히는 광손실을 외부로 추출하기 위한 기술이다. 굴절률이 다른 물질의 혼합하여 도포하는 방법 또는 투명전극 사이에 굴절률이 높 은 나노입자를 삽입하여 산란 효과를 통해 시야각 에 따른 색상 변화를 안정화와 광추출 효과를 보 여 주고 있다.

굴절률 차이를 이용한 내부 광추출 기술로는 2008년 Forrest 그룹에서 Nature Photonic에 발표 한 논문이 있다. 폭 1 µm 크기의 Low Index Grid

Figure 13. RGB 소자 구조 및 strong cavity를 적용한 OLED 효율 결과[20].

Figure 14. 광결정 구조를 도입한 OLED 모식도[22].

(8)

(n = 1.03)를 ITO 전극과 유기물 사이에 인위적으 로 삽입하여 ITO 전극과 유기층 사이의 굴절률 차 이에 의한 전반사 효과를 줄이는 방법으로 Figure 15와 같이 백색 OLED에 적용하였다[23]. 이때, 직경 10 µm MLA를 통해 Substrate 모드를 추출 하는 기술까지 도입하여 외부양자효율과 전력효 율을 각각 34%, 68 lm/W로 향상시켰다. 특히, 외 부 광추출 효율은 약 2.3배로 시뮬레이션상 3.4배 증가할 수 있음을 보고한 바 있다.

Koh et al., 등이 Adv Mater에 발표한 결과로 투명 전극(n = 1.8)과 기판(n = 1.5) 사이의 굴절률 차이에 의한 waveguide mode를 추출하기 위하여, Figure 16과 같이 ITO층을 grid 형태로 제작하였 다[24]. Grid 형태의 ITO 투명 전극은 Photo Litho- graphy를 이용하여 제작하여 그 위에 전도성 고분 자 PEDOT (n = 1.42)을 도포하였다. 투명 전극의 전도도 측면에서 낮은 면저항을 갖는 동시에 광학 적으로 산란층의 역할을 하게 된다. 이로 인해 발 광된 빛의 일부는 유기층을 따라서 도파하게 되 고, 이 빛이 패턴 가장자리의 경사면을 만나서 반 사하게 되면 위와 같이 낮은 입사각으로 ITO층에 입사하게 되어 결과적으로 전반사를 줄이는 효과 를 갖게 된다. 패턴 경사면에서 ITO층으로 입사하 게 될 경우 ITO층 내부에서 도파되다가 경사면을 만나서 반사하면서 낮은 입사각으로 기판으로 입 사하게 되어 약 1.7배의 광추출 특성을 보이며, 3~

6 µm 패턴을 포함하고 있어 광결정에 비해 비교 적 크고 MLA에 비해서 작은 패턴 간격을 지니고 있기에 각도별 왜곡이 크지 않음을 보고하였다.

H.-W. Chang et al., 등은 OLED 기판과 투명전 극 ITO 사이에 내부 광산란층 NPSLs (Nano- Particle based Scattering Layers)을 삽입하여 OLED 광추출 특성을 보고하였다. NPSL은 직경 200~300 nm의 TiO2 (n = 2.2) 나노파티클을 2 µm 두께의 polymer film (n = 1.55) 안에 삽입하 여 헤이즈 특성을 갖는 필름 형태로 제작하였고, 단색 OLED에서와 백색 OLED에 적용하였다. 백 색 OLED에서 전력효율 46 lm/W, 외부양자효율 33%의 결과와 MLA를 도입하여 46%, 62 lm/W의 높은 효율을 보고하였다[25].

또 다른 내부 광추출 기술로 2013년 ETRI에서 Organic electronics에 발표한 결과이다[26]. glass

Figure 15. Low Index Grid 적용 OLED 모식도[23].

Figure 16. 패턴 ITO 적용 OLED 모식도[24].

Figure 17. 나노 파티클 내부산란층을 도입한 OLED 모식도.

(9)

기판과 ITO 전극 사이에 불규칙한 나노구조체를 삽입하여 산란특성을 도입하여 OLED를 제작하였 다. 나노 구조체(n = 1.5)는 금속 Ag 불규칙한 마 스크를 이용하여 Dry etching을 통해 형성하였고, TiO2계(n = 2.1) 고굴절 평탄층을 사용하여 안정 적으로 구동이 가능한 OLED를 제작하였다.

OLED 내부에 갇힌 waveguide mode를 추출할 수 있는 기술로 각도에 따른 안정적인 시야각 특성과 약 1.5배 광추출 효율향상을 보여주었으며, MLA 도입 후 외부양자효율 2.05배와 전력효율 1.95배 의 광추출 효율개선이 가능함을 보고하였다.

3.2.3. Emitter orientation

2000년 kim et al. PLED에서 발광층의 수평배 향 정도에 따라 외광효율이 증가할 수 있는 연구 결과가 보고된 바 있다[27]. 기본적으로 OLED 발 광층의 Host matrix 내에서 dopant가 배향되어 있지

않다면 외광 효율은 30%를 초과할 수 없으나, dopant 전이쌍극자 모멘트의 높은 수평 배향률을 가질수록 외 광효율이 증가됨을 보고하고 있다. Figure 19와 같이 수직 배향 전이쌍극자 모멘트를 갖는 dopant는 주로 발광층 면과 수직한 방향으로 전기장을 방출하는데, 이렇게 추출된 빛은 발광층 및 투명 전극층 내로 전파 되는 도파 모드(waveguide mode)나 금속계면에서의 도파 모드(SPP mode)에 의하여 주로 손실되게 된다.

최근 서울대학교 김장주 교수 그룹에서는 Nature Communication 저널에서 OLED 소자 내에서 발광 층 배향에 따라 이론적 계산과 out-coupling 연구결 과를 보고하였다. dopant의 수평 배향률에 따른 외 부양자효율 결과를 보고하였으며, dopant가 무작위 적으로 배향된 경우에는 수평 배향률은 약 67%이 며 이때 발광층의 외광 효율은 약 25.7%에 불과하 다. 반면, Ir(mphmq)2tmd의 도판트의 경우 수평 배 향률은 82%일 수 있다. 이론 계산에 의하면, dopant

Figure 18. 불규칙 나노구조체 제작과정.

Figure 19. 발광층 배향에 따른 광손실 모드 시뮬레이션 결과[7].

(10)

의 수평 배향률이 약 89%인 경우 발광층의 외광 효 율은 약 35.8%를 가질 수 있음을 보고하였다[28].

3.3. Surface Plasmon polariton mode OLED의 내부광추출 기술 중 하나로 SPP mode 손실을 추출하는 방법이 있다. SPP mode는 유기 물과 금속 계면에서 발생하는 현상이다. 빛이 금 속의 계면에서 반사되어 나오지 못하고 금속과 유 기물 계면을 따라 도파되어 갇히게 된다. 기본적 으로 OLED는 투명전극과 유기층이 차례로 적층 되고 그 위에 반사전극으로 금속층을 사용하게 되 는데 이때 발생하는 현상을 SPP mode라고 한다.

OLED의 음극 전극이 물결 모양의 주기적인 나노 패턴을 갖도록 하여, 음극 표면에서 발생하는 표 면 플라즈몬을 Bragg scattering (특정한 산란각에 서 산란파 발생)에 의해 빛으로 추출하는 방법으 로 OLED의 광추출 효율을 향상시키는 결과들이 보고되고 있다[29].

SPP mode는 실제로 발광영역이 금속반사판과 멀어질수록 금속 표면으로의 에너지 전이가 작아 지고 그 효과도 작아지게 된다[29]. 평면 구조의 OLED 구조에서는 momentum이 커서 air cone 안 쪽으로 추출할 수 없었던 모드를 적절한 주기의 나노패턴이 삽입된 OLED에서 dispersion curve가 이동함에 따라 외부로 추출될 수 있는 모드가 생 길 수 있다.

Corrugated OLED를 도입한 결과로 KAIST C.

S. Choi et al., 등은 polystyrene (PS) nano spheres 를 이용한 colloidal 식각을 통해 WO3 정공 주입층 이 포함된 OLED 구조를 제안하였다[30]. 나노구조 패턴이 형성된 WO3 층은 정공주입층으로 사용되 어 낮은 구동전압특성에 기여하였으며, 특히, 굴곡 진 구조에 의한 Bragg scattering 현상이 SPP 모드 로부터의 광추출 특성을 확인하였으며, 외부양자효 율은 약 1.4배, 전력효율은 약 1.6배에 해당된다.

Kim et al. 등은 Adv Mater의 발표한 결과이다 [31]. OLED 소자 내부에 SPP 모드로 갇힌 광손실 을 해결하기 위하여 하부 전극을 ITO로 상부 전극 에 열증착을 이용하여 IZO를 형성하여 투명 OLED를 제작하였다. 이때 유기층과 금속 계면이 존재하지 않은 형태로 SPP 모드의 손실을 감소시

Figure 20. 각도에 따른 PL intensity at 605 nm.

Figure 21. OLED의 평면구조와 corrugated 구조에서의 SPP

mode dispersion curve.

(11)

킬 수 있었다. 동시에 상부와 하부의 70 µm 크기 의 Micro Cone Array (MCA)와 직경 70 µm의 외 부광추출을 도입하여 total 외부양자효율 18.2%에 서 47.3% (0.02 mA/cm²)까지 향상된 결과를 보고 하였다. 또한 MLA의 마이크로 구조체 대신 반구 를 적용하여 62.9%까지 기판 모드를 외부로 추출 할 수 있음을 보여주었다.

4. 맺음말

OLED는 우수한 색감을 보유하고 있는 차세대 고효율 광원이다. OLED는 유기재료, 소자구조 및 봉지 기술의 성숙으로 상용화 수준에 도달하였다.

본 기고문에서는 에너지 효율적인 OLED를 구현 하기 위한 광손실 원인과 이를 해결하기 위한 위 한 광추출 기술들을 살펴 보았다. 위해서는 OLED 구조에서 발생하는 각종 광손실을 최대한 억제해 야 한다. 최근 OLED는 유기재료와 소자구조의 개

발이 발전되어 효율과 수명이 개선되고 있으며, OLED의 다양한 장점으로 차세대 조명 기술로 집 중 조명 되고 있다. 본 기고문에서는 OLED 광원 의 원리와 OLED 광원에서 발생하는 광손실 경로 원인과 이를 해결하기 위한 광추출 기술들을 논하 였다. OLED 광원이 산업화에서 보다 경쟁력을 갖 기 위해서는 양산에 적용 가능한 안정적이고 저비 용 대면적이 가능한 광추출 기술들이 요구되고 있 다. OLED 광원 기술 향상을 위해서는 OLED 관 련 후방산업의 육성이 매우 절실하다. 즉, 소재 및 부품 기술 개발이 필수적이며 소비자 접하는 최종 제품까지 연결되는 가치사슬을 견고히 구축해야 한다. 현재까지 OLED는 주로 디스플레이와 조명 분야에 적용되어 왔으나 앞으로는 웨어러블, 바이 오헬스 분야로 영역을 확장해야 한다.

참 고 문 헌

1. 추혜용 외, OLED 조명 기술 동향, 전자통신 동향 분석 24권4호 (2009).

2. 조두희 외, OLED 조명 패널의 광추출 기술, The Korean Information Display Society, 12 권 4호 (2011).

3. 조남성, OLED의 현황과 전망, polymer science and Technology 24권 2호 (2013).

4. 2015 OLED lighting Annual Report, UBI.

5. Y. Sun, N. C. Giebink, H. Kanno, B. Ma, M.

E. Thompson, and S. R. Forrest, Management of singlet and triplet excitons for efficient white organic light-emitting devices, Nature, 440, 908-912 (2006).

6. C. Adachi, M. Baldo. M. E. Thompson, and S. R. Forrest, Nearly 100% internal phosphorescence efficiency in an organic light- emitting device, J. Appl. Phys., 90, 5048-5051 (2011).

7. S. R. Forrest, D. D. C. Bradley, and M. E.

Thompson, Measuring the efficiency of organic light-emitting device, Adv. Mater., 15,

Figure 22. WO

3 층이 포함된 oled 제작 공정과정 모식도[30].

Figure 23. 투명소자 광 추출 구조 모식도 및 외부광추출

구조체.

(12)

9. M. C. Gather and S. Reineke, Recent advances in light outcoupling from white organic light-emitting diodes, J. Photon.

Energy, 5, 057607 (2015).

10. B. J. Scholz, J. Frischeisen, A. Jaeger, D. S.

Setz, T. C. G. Reusch, and W. Brutting, Extraction of surface plasmons inorganic light-emitting diodes via high-index coupling,

opt. Express, 20, A205-A212 (2012).

11. R. Meerheim, M. Furno, S. Hofmann, B.

Lüssem, and K. Leo, Quantification of energy loss mechanisms in organic light-emitting diodes, Appl. Phys. Lett., 97, 253305 (2010).

12. S. Möller and S. R. Forrest, Improved light out-coupling in organic light emitting diodes employing ordered microlens arrays, J. Appl.

Phys., 91, 3324-3327 (2002).

13. H. Peng, Y. L. Ho, X.-J. Yu, M. Wong, and H.-S. Kwok, Coupling efficiency enhancement in organic light-emitting devices using microlens array theory and experiment, J.

Display Technol., 1, 278-282 (2005).

14. K. Yamae, H. Tsuji, V. Kittichungchit, Y.

Matsuhisa, S. Hayashi, N. Ide, and T. Komoda,

“High-Efficiency OLEDs with Built-up Outcoupling Substrate,” SID Symposium Digest

Tech., 694 (2012).

15. S. Chen and H. S. Kwok, Light extraction from organic light-emitting diodes for lighting applications by sand-blasting substrates, opt.

Express, 18, 37-42 (2010).

16. I. Lee, J. Y. Park, S. Gim, J. Ham, J. H. Son, and J.-L. Lee, Spontaneously Formed Nano- patterns on Polymer Films for Flexible

(2000).

18. J. J. Shiang, T. J. Faircloth, and Anil R.

Duggal, Experimental demonstration of increased organic light emitting device output via volumetric light scattering J. Appl. Phys., 95, 2889-2895 (2004).

19. T.-W. Koh, J. A. Spechler, K. M. Lee, C. B.

Arnold, and B. P. Rand, Enhanced Outcoupling in Organic Light-Emitting Diodes via a High-Index Contrast Scattering Layer, ACS

Photonics, 2, 1366-1372 (2015).

20. R. Meerheim, R. Nitsche, and K. Leo, High-efficiency monochrome organic light emitting diodes employing enhanced microcavities,

Appl. Phys. Lett., 93, 043310 (2008).

21. S.-H. Cho, Y.-W. Song, J.-G. Lee, Y.-C.

Kim, J. H. Lee, J. Ha, J.-S. Oh, S. Y. Lee, S.

Y. Lee, K. H. Hwang, D.-S. Zang, and Y.-H.

Lee, Weak-microcavity organic light-emitting diodes with improved light out-coupling, opt.

Express, 16, 12632-12639 (2008).

22. Y.-J. Lee, S.-H. Kim, J. Huh, G.-H. Kim, Y.-H. Lee, S.-H. Cho, Y.-C. Kim, and Y. R.

Do, A high-extraction-efficiency nanopatterned organic light-emitting diode, Appl. Phys. Lett., 82, 3779-3781 (2003).

23. Y. Sun and S. R. Forrest, Enhanced light out-coupling of organic light-emitting devices using embedded low-index grids, Nature

Photonics, 2, 483-487 (2008).

24. T.-W. Koh, J.-M. Choi, S. Lee, and S. Yoo, Optical Outcoupling Enhancement in Organic Light-Emitting Diodes: Highly Conductive Poly- mer as a Low-Index Layer on Microstructured

(13)

ITO Electrodes, Adv. Mater., 22, 1849-1853 (2010).

25. H.-W. Chang, J. Lee, S. Hofmann, Y. H.

Kim, L. M. Meskamp, B. Lüssem, C.-C. Wu, K. Leo, and M. C. Gather, Nano-particle based scattering layers for optical efficiency enhancement of organic light-emitting diodes and organic solar cells, J. Appl. Phys., 113, 204502 (2013).

26. J.-W. Shin, D.-H. Cho, J. Moon, C. W. Joo, S. K. Park, J. Lee, J.-H. Han, N. S. Cho, J.

Hwang, J. W. Huh, H. Y. Chu, and J.-I. Lee, Random nano-structures as light extraction functionals for organic light-emitting diode applications, Org. Electron., 15, 196-202 (2014).

27. J.-S. Kim, P. K. H. Ho, N. C. Greenham, and R. H. Friend, Electroluminescence emission pattern of organic light-emitting diodes:

Implications for device efficiency calculations,

J. Appl. Phys., 88, 1073-1081 (2000).

28. K.-H. Kim, S. Lee, C.-K. Moon, S.-Y. Kim, Y.-S. Park, J.-H. Lee, J. W. Lee, J. Huh, Y.

You, and J.-J. Kim, Phosphorescent dye- based supramolecules for high-efficiency organic light-emitting diodes, Nature Communications, 5, 1-8 (2014).

29. J. Frischeisen, Q. Niu, A. Abdellah, J. B.

Kinzel, R. Gehlhaar, G. Scarpa, C. Adachi, P.

Lugli, and W. Brütting, Light extraction from surface plasmons and waveguide modes in an organic light-emitting layer by nanoimprinted gratings, Opt. Express, 19, A7-A19 (2011).

30. C. S. Choi, S.-M. Lee, M. S. Lim, K. C.

Choi, D. Kim, D. Y. Jeon, Y. Yang, and O.

O. Park, Improved light extraction efficiency in organic light emitting diodes with a perforated WO3 hole injection layer fabricated by use of colloidal lithography,

Opt. Express, 20, A309-A318 (2012)..

31. J.-B. Kim, J.-H. Lee, C.-K. Moon, S.-Y. Kim, and J.-J. Kim, Highly Enhanced Light Extraction from Surface Plasmonic Loss Minimized Organic Light-Emitting Diodes, Adv. Mater., 25, 3571-3577 (2013).

주 철 웅

2003~2008 단국대학교

고분자시스템공학과 학사 2008~2010 단국대학교

고분자시스템공학과 석사 2011~현재 한국전자통신연구원 연구원

문 제 현

1989~1995 고려대학교 금속공학과 학사 1995~1997 고려대학교 금속공학과 석사

(KIST 학생연구원) 1997~1998 KIST 위촉연구원 1998~2003 Univ. of Carnegie Mellon 박사 2003~2004 Max-Planck Institute Post. Doc.

2004~현재 한국전자통신연구원 책임연구원

이 종 희

1997~2002 KAIST 화학과 학사 2002~2004 KAIST 화학과 석사 2004~2007 KAIST 화학과 박사 2007~~2010 한국전자통신연구원

선임연구원

2010~2012 드레스덴 공대 Post. Doc.