차세대 박막 트랜지스터 기술 동향
이기라 성균관대학교 화학공학부 [email protected]
서론
2004년 영국 맨체스터 대학의 Geim 교수 그룹에
의해 흑연으로부터 그래핀을 물리적으로 박리하는 방법이 발견된 이후[1], 그래핀에 대한 연구는 많은
고분자 전해질 게이트 절연체를 기반으로 한 그래핀 트랜지스터의 기술 및 활용
김범준, 조정호
성균관대학교 나노과학기술원 화학공학과개인용 디스플레이 제품의 빠른 성장과 가정용 디스플레이 제품에 대한 대형화에 따라 소재, 소자, 공정 등의 다양한 관련 연구가 매우 활발하게 진행되어 왔으며, 특히 새로운 디스플레이 방식 및 제품의 등장으로 관련 부품도 동시에 개발되어 왔다. 특히, 박막 트랜지스터(Thin-film transistor, TFT)분야는 디스플에이 소자 의 핵심 부품으로 앞서 설명한 산업 환경의 변화에 따라 다양한 소재와 방식이 개발되어 적용되었다. 실제로 액정 소자(LCD)를 위해서 비정질 실리콘(a-Si) 트랜지스터 소자, 소형 유기발광소자(OLED)용으로 저온 다결 정 실리콘(low-temperature poly-silicon) 트랜지스터 소자가 개발되어 적용되었으며, 최근에는 터치패널이 결합된 고해상도 태블릿 컴퓨터에 적용하기 위해 산화물 박막 트랜지스터 소자가 적용되는 등 디스플레이 산 업의 발전과 같이 빠르게 변화하고 있다.
현재 제시되고 있는 다양한 미래 디스플레이는 이를 뒷받침한 박막 트랜지스터가 개발 여부에 의해 크게
영향을 받게 된다고 할 수 있다. 따라서, 본 특별기획에서는 미래 디스플레이 소자에 적용하기 위해 차세대
박막 트랜지스터 소재로 주목 받고 있는 그래핀, 유기반도체, 산화물, 양자점 별로 관련 최신 기술 동향 살펴
보고자 한다.
연구자들에 의해 다양한 분야에서 폭발적인 연구 성 과를 나타내고 있다. 그래핀은 탄소 원자의 강한 공 유결합으로 형성된 단원층의 육각 구조를 가지는 밴 드갭이 없는 반금속성 물질이다. 탄소 기반 물질은 0 차원의 풀러렌, 1차원의 탄소나노튜브, 3차원의 흑 연 그리고 2차원 그래핀으로 나눌 수 있으며 이 물질 들의 다양한 나노 현상을 이용한 연구들은 전자소자 분야에서 중요한 부분을 차지하고 있다. 또한 그래 핀의 전하이동도는 단결정 실리콘의 100배에 이르며 전류밀도 또한 구리의 100배에 이르는 등 우수한 전 기적 특성을 가지고 있다. 뿐만 아니라 화학적, 열적 및 기계적으로도 뛰어난 안정성을 보이며, 높은 표 면적을 가지고 있어 센서로서의 특성도 굉장히 우수 하다. 이러한 특성들로 인해 많은 연구자들은 그래 핀이 향후 차세대 전자소자 기술에 큰 역할을 할 수 있을 것으로 기대하고 있다. 더 나아가 차세대 전자 소자 기술의 핵심 소자인 트랜지스터를 고성능화시 키기 위해서는 그래핀의 질적인 측면뿐만 아니라 게 이트 절연체도 고성능을 갖춰야 한다. 이를 만족시 키기 위해 일반적인 금속 산화물 절연체 대신 고분 자 전해질을 기반으로 하는 그래핀 트랜지스터에 관
한 연구들이 많이 진행되어 왔다[2].
본 기고에서는 현재까지 진행된 연구 내용들을 바탕으로 고분자 전해질 게이트 절연체를 기반으로 하는 대표적인 그래핀 소자 및 활용 기술에 대해 간 략히 서술하고자 한다. 먼저, 전해질 절연체 기반 소 자의 동작 원리에 대해 설명한 이후 활용 기술에 대 한 연구 결과들을 소개하고자 한다.
고분자 전해질 게이트 절연체를 기반으로 하는 그래핀 트랜지스터의 이해
그래핀은 그 우수한 특성으로 인해 다양한 분야 에서의 응용이 기대되는 소재이다. 전자 소자로의 응용을 위해서는 우수한 특성을 가지는 게이트 절연 체 개발이 중요하다. 높은 유전상수를 가지는 Al2O3, HfO2 나 ZrO2 와 같은 절연층을 사용하여 구동 전압 을 낮추고 이를 RF 소자에 응용하는 연구들이 많이 진행되어 왔다. 하지만 이러한 금속 산화물 기반의 무기물 소재들은 유연 전자소자에 적용하는데 한계 를 가지고 있다. 따라서, 이러한 단점을 극복하기 위 한 연구들이 많이 진행되어 왔는데, 그 중 하나가 고 분자 전해질 기반의 게이트 절연체이다. 고분자 전
그림 1. 고분자 전해질 게이트 절연체 기반 그래핀 트랜지스터의 동작 원리
해질 게이트 절연체를 기반으로 하는 그래핀 전자 소자 분야는 높은 전하밀도를 야기시킬 수 있는 전 해질의 특징을 이용해 다양한 물리적 연구 및 실용 적인 소자 연구에 널리 사용되고 있는 물질이다. 높 은 전기용량을 가지는 고분자 전해질 게이트 절연체 는 전기적 이중층(Electric Double Layer)을 형성하는 데 이는 전해질/그래핀 계면에 높은 전하밀도(>1014
#/cm2)를 유도한다. 일반적으로 사용하는 금속 산화 물 절연체로는 달성하기 힘든 수치로 알려져 있으 며, 이러한 특성을 이용해, 라만 분광을 통한 도핑 현 상 및 Bloch-Gruneisen 현상 관찰 등과 같은 다양한 기초적인 물리 현상 규명에 대한 연구 분야가 활발 하게 진행되었다. 또한 저 전압 구동 소자 및 투명 유 연 전자소자 응용 등 실용적 소자 분야에서도 활발 한 연구가 진행되어 오고 있다.
[그림 1]은 고분자 전해질 게이트 절연체를 기반 으로 하는 그래핀 트랜지스터의 기본 작동원리 및 구조이다. 전압 인가에 따라서 전하의 축적이 전해 질/전극 및 그래핀/전해질 계면에 생기며, 이때 하나
의 이온과 그와 반대되는 이온들이 같이 생기게 되 는데 이것을 전기 이중층이라고 한다. 이렇게 형성 된 전기 이중층이 그래핀 트랜지스터의 그래핀에 전 하를 축적하는 메커니즘으로 트랜지스터 소자가 동 작하게 된다. 이때의 분극은 일반적인 금속 산화물 절연체의 정전기적 현상과 비슷한 양상을 띤다. 전 기용량 값은 1 µF/cm2 이상의 높은 값을 가지며, 이 는 일반적으로 사용하는 금속 산화물 절연체에 비해 아주 높은 전기용량이다. 이러한 장점을 이용해 많 은 전자 소자 기술의 개발 및 활용 연구가 진행되어 오고 있다.
물리적 현상 관측 및 규명을 위한 도구로의 활용
고분자 전해질 게이트 절연체는 그래핀에 높은 전하밀도를 야기시킬 수 있으며, 이때 그래핀은 일 반적인 낮은 전하밀도 상태에서는 관측할 수 없었 던 현상들을 관측할 수 있게 된다. Sood 연구팀에서 는 PEO/LiClO4 전해질 절연체를 이용하여 높은 전하
그림 2. 라만 분광학을 이용한 그래핀 도핑농도 관측 및 분석
밀도에 의해 그래핀의 도핑되는 정도를 라만 분광을 이용하여 관측한 결과를 보고하였다[3]. 실제로 [그 림 2]에서 이 연구에서 고분자 전해질 절연체를 이용 하여 게이트 전압에 따른 그래핀의 도핑을 높은 수 준으로 조절할 수 있으며 또한 도핑 정도를 라만 분 광이라는 도구로 특정 지을 수 있다는 것을 확인할 수 있다. 뿐만 아니라 높은 전기용량을 가지는 게이 트 절연층을 사용했을 경우, 그래핀의 양자 전기용 량(quantum capacitance)도 같이 고려해 전하이동도 식을 재설계해야 함을 제시하였다. 이는 그래핀 자 체의 전기용량 값이 매우 커 게이트 절연층의 전기 용량 만으로는 정확한 전하이동도 계산을 할 수 없 기 때문이다. 뿐만 아니라 Philip Kim 연구팀에서는 높은 전하밀도 상에서 그래핀의 2D Bloch-Gruneisen 현상을 관측한 연구를 보고한바 있다. 이 현상은 온 도에 따른 저항 변화가 어느 특정 온도 이하에서 과 선형(superlinear)한 관계를 가지는 현상을 말한다. 그 래핀의 전자-포논 산란(scattering)에 기인한 현상으 로 높은 전하밀도를 가지는 전해질 절연체를 사용함 으로써 보다 높은 온도에서 관측이 가능하다는 것 을 보였다. 이는 2D 물질의 전자와 포논의 운동의 관 측을 보다 쉽게 관찰하기 위해 전해질 절연체가 사 용될 수 있다는 것을 제시하였다[4]. 또한 전해질 게 이트 절연체를 보다 쉽게 물리현상을 관측하기 위한 도구로 사용한 연구들이 많이 보고되어왔다. 전해질 절연체의 높은 전하밀도를 이용하여 그래핀 내에서 의 비탄성 광산란을 관측한 연구도 보고된 바 있다.
더 나아가 비탄성 광산란을 좀더 자유롭게 조절하는 연구가 진행된다면 향후 생체 적합성 및 광학 센서 와 같은 분야에서 활용 가능성이 기대된다[5].
유연 전자소자로의 응용
일반적으로 많이 사용되어 오고 있는 금속 산화 물 (Al2O3, HfO2 등) 기반의 고유전 게이트 절연체는 유연 전자소자로의 적용에 적합하지 않다. 그 이유 는 높은 공정온도와 낮은 기계적 물성을 가지고 있
기 때문이다. 즉, 낮은 공정온도와 그래핀 계면 특 성이 좋음은 물론 기계적 물성도 우수한 게이트 절 연체 소재 개발이 절실하다고 할 수 있다. 전해질 절 연체는 이 조건에 매우 적합한 물질이라고 할 수 있 다. 하지만 일반적인 전해질 소재는 흐르는 특성을 가지고 있기 때문에 전자소자 분야에 적용하기 위해 서는 고형화가 불가피하다. 지금까지 많은 연구자들 에 의해, 전해질의 특성은 유지시키면서 고분자를 이용해 고형화시키는 방법들이 제시되었다[6]. 2008 년 Frisbie 그룹에서는 전해질 물질과 삼중블록 공중 합체를 이용해 이온젤(ion gel)이라고 하는 전해질 게 이트 절연체를 도입하였으며, 이를 에어로졸 젯 프 린팅(aerosol jet printing) 방법을 이용해 유기박막트 랜지스터에 적용하는 기술을 개발하였다[7]. 2010년 에는 [EMIM][TFSI] ionic liquid와 PS-PMMA-PS 삼 중블록 공중합체를 이용한 이온젤을 그래핀 트랜지 스터의 게이트 절연체로 적용한 연구 결과를 보고한 바 있다[8]. 전기용량은 약 5 µF/cm2 였으며, 높은 전 기용량 값에 의해 3 V 이내의 저 전압 구동이 가능한 고성능 그래핀트랜지스터가 보고된 바 있다. 기계적 물성이 좋은 그래핀과 전해질 절연체의 특성을 이용 한 결과, 굽힘 직경 6 mm에 도달할 때까지 20 % 내
그림 3. PET, PDMS, 풍선 위에 제작된 고분자 전해질 게이트 절 연체 기반 유연 그래핀 트랜지스터
외의 전하이동도 변화만을 보였다. 또한 [그림 3]은 그래핀의 반금속 성질을 이용해 그래핀을 전극 및 채널 소재로 사용해 트랜지스터 소자를 제작한 결과 가 보고되었다. 이렇게 설계된 소자를 PET와, PDMS 그리고 풍선과 같은 기판 위에 제작하여 5 %의 신축 과 1,000번 퍼티그 (fatigue) 테스트에 의해서도 성능 의 큰 변화가 없는 신축이 가능한 유연 전자소자 기 술이 개발되었다[9]. 또한 용매의 증발에 의한 선택 적으로 선 패턴이 가능한 고분자를 이용하여 전극층 을 그래핀 두층을 패턴하는 기술에 대한 연구 결과 가 보고된 바 있다. 전극 쪽에 단일층 그래핀 대신에 이중층의 그래핀을 사용하여 단일층 그래핀을 사용 했을 경우보다 전극 쪽의 전도도 향상을 꾀하기 위 함이다. 이런 방식으로 쉬운 패턴 형성과 동시에 고 성능 소자를 제작할 수 있는 연구 결과를 보여줬다 [10]. 또한 한발 더 나아가 그래핀-절연체-게이트전 극 구조는 세 번의 공정이 필요한데, 전해질 게이트 절연체의 특성을 이용하여 세 번의 공정을 두 번의 공정으로 간소화하는 연구 결과가 보고된 바 있다.
일반적인 구조의 트랜지스터 소자의 성능과 마찬가 지로 우수한 전기적, 기계적 성능을 가진다. 일반적 인 금속 산화물 절연체의 정전기적인 현상과는 다르 게 고분자 전해질 게이트 절연체는 이온의 영동 현 상으로 인해 전하의 축적을 야기한다. 따라서 산화 물 게이트 절연체의 수직형 구조와는 다르게 게이트 전극을 자유롭게 위치시킬 수 있다는 장점이 있다.
이렇게 제작된 소자 또한 기존에 개발되었던 전해질 절연체 기반 소자들과 비슷한 특성의 결과를 보였 다. 공정상에서 간단하게 제작할 수 있다는 장점을 이용하여 논리회로를 제작한 결과를 [그림 4]에서 보 여주고 있다[11].
센서 소자로의 응용
1) 전기화학적 센서 (pH 및 바이오 센서)
앞서 서술했듯이 그래핀의 우수한 특성 중 하나 는 단원자 층으로 인한 높은 표면적이다. 이미 수년 에 걸쳐 탄소나노튜브를 이용한 많은 전기화학센 서 및 생체분자 센서 연구들이 진행되었다. 그래핀
그림 4. 동일 평면상 구조 (coplanar)를 가지고 있는 고분자 전해질 게이트 절연체 기반 그래핀 트랜지스터 및 논리 회로
은 탄소나노튜브에 비해 낮은 생산 단가, 높은 표면 적, 고순도 및 투명성 등과 같은 많은 장점을 가지고 있어 향후 유연 트랜지스터 기반 센서를 제작하기에 뛰어난 소재이다. 또한 그래핀의 생체 적합성, 안정 성 및 기능화가 용이하다는 점은 선택적인 분자 인 식을 가능하게 하며 이는 향후 화학적, 생물학적 센 서로의 다양한 응용이 가능할 것으로 기대된다. 분 자의 검출에 대해 간단히 설명하면, 어떤 전하를 가 진 분자가 그래핀 표면에 흡착하게 되는 것이 첫 과 정일 것이다. 해당 분자가 가지는 전하에 의해 그래 핀 표면에 전하가 축적되고 그에 따라 전기적 신호 가 변화하게 된다. 이때 변화하는 양은 분자의 농도 에 의존하게 되며, 농도가 올라감에 따라 전기적 신 호의 변화 또한 증가할 것이다. 그래핀의 전기적인 성질은 환경적인 요인에 굉장히 민감하다. 국소적인 유전체에 의해서나 정전기적 힘에 영향을 받아 표면 전하 밀도가 바뀌는 것이 대표적인 현상이다. 이러 한 현상을 이용하여 2008년 싱가폴 대학에서는 전해 질 절연체 기반 그래핀 pH 센서 기술에 대한 연구를 발표한 바 있다. ~100 mV/pH의 민감도를 가지는 센
서 소자를 제작하였으며, 이는 OH-와 H3O+ 이온이 그래핀에 흡착하면서 계면의 전위가 바뀌게 되면서 디락 포인트(Dirac point)의 변화를 유도한다. 즉 표면 전하를 중립화시키기 위해 필요한 외부 전압이 변화 한다는 것을 뜻한다[12]. 이와 비슷하게 [그림 5]에서 는 전해질 절연체 기반 그래핀 트랜지스터가 pH 센 서는 물론 BSA 단백질 센서에도 활용이 가능하다는 결과를 보여주고 있다[13]. 또한 최근에는 단순히 pH 센서에는 pH에 의한 OH-와 H3O+만이 영향을 주는 것이 아닌 버퍼 용액의 이온 종류에 따라서도 민감 도의 세기와 방향이 바뀐다는 논문이 보고된 바 있 다. 실험 결과, 기존의 결과들이 모두 같은 방향으로 의 변화를 보인 결과와 상반되게 버퍼 용액을 바꿔 줌에 따라 조절이 가능하다는 것을 보였다. 그 이유 는 버퍼 용액의 이온 세기를 무시 할 수 없으며, 그래 핀이 자체적으로 가지고 있는 음전하를 띄는 불순물 들에 의해서 전자 차폐 효과를 보이며 이 현상은 버 퍼 용액의 이온의 구성과 농도에 따라 그 강도가 달 라지기 때문에 민감도의 세기와 방향이 다를 수 있 다는 결과를 보였다[14]. 더 나아가 pH 센서 응용뿐
그림 5. 전해질 절연체 기반 그래핀 pH 및 단백질 센서
만 아니라 단백질, DNA 등 센서로의 응용 또한 많은 연구가 보고된 바 있다. DNA 0.01nM 정도의 낮은 농도의 변화도 감지할 수 있는 전해질 절연체 기반 그래핀 DNA 센서 개발이 가능하였다[15]. 더 나아가 미세 유체 채널을 이용해 선택적으로 세포를 감지하 는 시스템 또한 연구 개발되었다. 그래핀 트랜지스 터를 이용하여 말라리아에 감염된 적혈구가 생성하 는 단백질 신호를 감지하여 감염된 적혈구가 주는 신호를 선택적으로 읽어 들이는 연구를 보고 하기도 하였다[16].
2) 기계적 센서 (압력 및 변형 센서)
압력 및 변형 센서의 구현을 위해서는 인간이 느 끼는 다양한 정보들을 모두 인지 할 수 있어야 하며 하나로 아우르는 기술이 핵심이라고 할 수 있다. 센 서의 요구 조건은 인간의 검지 영역 내에서 작동할 수 있는 전기적 및 기계적 특성을 가지고 있어야 한 다. 여기에는 압력의 세기뿐만 아니라, 시·공간적 인 변화량도 동시에 검지 할 수 있어야 한다. 또한 유 연한 소재를 기반으로 생체 적합성을 가지고 있어야
한다. 이런 조건을 만족시키는 소재로는 유기물 기 반의 고분자, 탄소나노튜브, 나노선 및 그래핀 등이 있다. 그 중 그래핀은 뛰어난 전기적 및 기계적 물성 을 가지고 있어 촉감 구현을 위한 센서 소자로의 응 용에 적합하다고 할 수 있다. 1차원 구조의 나노선이 나 탄소나노튜브와는 다르게 위치 제어가 불필요하 기 때문에 높은 균일도를 가진다는 장점이 있다.
그래핀을 이용한 압력 및 변형 센서 연구는 많이 진행되고 있으며, 그래핀을 채널로 사용하는 연구 및 전극으로 사용하는 연구 등 다양하게 진행되고 있다. 그 중 이온성 고분자 전해질 게이트 절연체를 기반으로 하는 투명하고 저전력 구동이 가능한 그래 핀 촉각 센서가 보고된 바 있다. 이온성 고분자 전해 질 절연체를 동일평면에 구현함으로써 공정이 단순 화 될 수 있었으며, 전해질 절연체의 높은 전기용량 특성으로 인해 단일 그래핀 소자 대비 하이브리드 소자에서 2 V의 낮은 압력에서 구동이 가능하였다.
압력에 따른 전도도의 변화, 즉 민감도는 0.12 kPa-1 로 측정 되었으며, 압력 변화 및 반복에 따른 안정성 또한 우수하였다[17]. 한발 더 나아가 이온성 고분자
그림 6. 생체 친화형 고분자 전해질 게이트 절연체 기반 그래핀 트랜지스터
전해질 절연체와 변형에 의해 전압이 형성되는 압전 기적 특성을 보이는 PVDF-TrFE를 이용해 변형 센 서 기술을 개발한 연구가 보고되었다[18]. 절연층의 구조와 집적도에 따라 민감도의 차이가 크므로 구조 의 적절한 설계가 중요하다. 좀 더 집적화 되어 있는 구조 기술 개발이 가능하다면 성능의 향상을 꾀할
수 있을 것으로 보인다. 이는 촉감 구현 센서 기술 기 반에 적용될 수 있을 것으로 기대된다.
생체 친화형 고분자 전해질 게이트 절연체 기술 유연 전자소자나 센서로의 응용에서 사용하는 고 분자 전해질은 생체 친화적인 측면에 떨어지는 소재
그림 7. 고분자 전해질 게이트 절연체 기반 그래핀 압력 센서
그림 8. 고분자 전해질 게이트 절연체 기반 그래핀 트랜지스터 및 압전 소자 기반 그래핀 변형 센서
들이다. 따라서 생체 친화형 소자 개발을 위해 인체 내의 삽입이 가능한 생체 적합성이 우수한 반도체 개발뿐만 아니라 게이트 절연체의 개발도 필요하다.
2014년에 물을 기반으로 하는 고분자 전해질 게이트 절연체를 개발한 연구를 보고한 바 있다[19]. [그 림 6]에서는 금속 이온이 치환된 DNA를 기반으로 한 생체 친화형 고분자 전해질 절연체 기술을 개발 한 내용에 대해 보여주고 있다. 아울러 개발된 절연 체를 이용해 그래핀 트랜지스터 및 논리 회로에 적 용하였다. 금속 이온이 치환된 DNA의 메탈 종류 및 DNA의 농도의 변화에 따른 전기용량-주파수 특성 을 분석하였다. 금속 이온이 3가에서 1가로 갈수록 주파수 특성이 향상되는 것을 보였으며, 농도의 경 우 농도가 늘어남에 따라 어느 일정 수준까지는 주 파수 특성이 향상하다가 감소하는 현상을 관측할 수 있었다. 이는 소자의 주파수 특성이 금속 이온의 종 류와 동시에 점도에 영향을 받게 되기 때문이다. 본 연구에서는 단일 단위 소자뿐 아니라 논리 회로 소 자도 제작하였으며 우수한 전기적 특성을 가지는 생 체 친화형 전해질 절연체를 기반으로 한 그래핀 트 랜지스터를 개발하였다.
결론
본고에서는 고분자 전해질 게이트 절연체를 기반 으로 하는 그래핀 전자소자의 몇 가지 활용 기술에 대해 기술하였다. 고분자 전해질 소재는 그래핀의 기본 물리적인 연구를 위한 도구로의 활용이 가능하 며, 유연 전자소자 및 논리 회로 구동을 위한 높은 전 기용량을 가진 게이트 절연체로의 적용이 가능함을 보였다. 더 나아가 센서 기술, 생체 친화형 전해질 소 재에 관한 연구 등 다양한 연구들이 진행되고 있다.
향후 성능 향상을 위해서는 그래핀의 성능을 보다 높이고, 보다 균일하게 제작할 수 있는 다양한 기술 의 개발을 통해 소자를 구현하고, 집적화를 가능하 게 한다면, 차세대 소자로서의 응용 가능성을 더욱
확대시킬 수 있을 것이라 기대한다.
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