Vol. 70, No. 9, September 2020, pp. 715∼721 http://dx.doi.org/10.3938/NPSM.70.715
Projection Photolithography for Microscale Patterning and 2D Field-effect Transistor Demonstration
So Jeong Shin · Hyun Seok Lee
∗Department of Physics, Research Institute for Nanoscale Science and Technology, Chungbuk National University, Cheongju 28644, Korea
(Received 16 July 2020 : revised 31 July 2020 : accepted 11 August 2020)
In this paper, we introduce a method to realize microscale patterning at arbitrary positions via a projector-based photolithography technique even without a hard photomask. For applying this technique to micro/nano device fabrications, we equip an optical microscope with a digital micromirror device module and a UV light source with a 405-nm wavelength. A bilayer photoresist (PR) and a lift-off processes are used for fabricating versatile micropatterns implemented by using this equipment, where the PMGI (polymethylglutarimide) PR and the AZ 5214 PR used for the bilayer allow the construction of undercut structures for a post-lift-off process. Through process optimization, we realize a line pattern width of∼ 560 nm without a side-wall effect, nearly approaching the theoretical optical diffraction limits of the given optics. Using the optimization process, we demonstrated field-effect-transistors with a channel length of a few µm for randomly oriented triangular-MoS2 monolayers synthesized by using chemical vapor deposition. Our demonstration visualizes that the projection photolithography technique partially replaces an expensive electron-beam lithography for microdevice fabrication at a laboratory level.
Keywords: Projection photolithography, Micropattern, Field effect transistor, 2D semicon- ductors, Image photomask.
마이크로 스케일 패터닝을 위한 프로젝터 포토리소그래피 및 2차원 전계효과 트랜지스터 구현
신소정 · 이현석
∗충북대학교 물리학과, 나노과학기술 연구소, 청주 28644, 대한민국 (2020년 7월 16일 받음, 2020년 7월 31일 수정본 받음, 2020년 8월 11일 게재 확정)
본고에서는 프로젝터 전사방식에 기반한 포토리소그래피 기술을 사용, 하드 포토마스크 없이 임의의 위치 에 원하는 형태를 패터닝할 수 있는 방법을 소개한다. 이러한 기술을 마이크로/나노 소자 제작에 적용하기 위해 광학현미경에 digital micromirror device모듈 및 자외선 (405 nm 파장) 노광 장치를 구축하였다.
이러한 장비에서 이층구조의 포토레지스트 (PR, photoresist) 및 lift-off 방법을 사용하여 미세패턴을 제작하였다. Lift-off를 위한 언더컷 (under-cut) 구조 생성을 위해 PMGI(polymethylglutarimide) PR 과 AZ 5214 PR을 이중으로 사용하였으며 공정 최적화를 통해 이론적 광회절한계수준의 측벽효과가
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없는 약 560 nm 선폭 구현이 가능함을 확인하였다. 화학기상증착법으로 랜덤하게 제작된 삼각형 모양의 MoS2 단일층 임의 위치에 본 제안방법으로 전극을 제작하여 수 µm 채널 길이의 전계효과 트랜지스터를 구현하였다. 본 연구를 통해 프로젝터 전사기반 포토리소그래피 기술이 연구실 수준 마이크로소자 제작 시 고가의 전자빔 리소그래피 기술을 대체할 수 있는 가능성을 확인하였다.
Keywords: 프로젝션 포토리소그래피, 미세패턴공정, 전계효과 트랜지스터, 이차원반도체, 이미지 포토마스크
I. 서 론
나노 (nano) 및 마이크로 (micro) 소자 제작을 위해서는 포토리소그래피(photolithography) 패터닝 기술이 필수적 으로 사용된다. 기존의 전통적인 포토리소그래피 방식은 사전에 설계된 하드마스크를 통해 부분적으로 노광된 빛 이 감광층을 감광하는 방식이다 [1]. 이는 대면적소자를 대량으로 제작하는데 장점을 가지고 있는 반면, 한번 설계 제작된 포토마스크는 변형시킬 수 없고 고가의 제작 비용 이 소요된다. 최근 나노구조 반도체 소자에 대한 연구가 활발해지면서 각각의 나노구조 형태에 맞는 다양한 패턴을 국부적으로 제작하는 리소그래피 방법이 필요하다. 이를 위해 전자빔 (electron-beam) 리소그래피 방식이나 레이저 패터닝 기술을 사용하여 하드마스크제작 없이 (maskless) 도 자유롭게 나노/마이크로 패턴을 생성할 수 있다 [2]. 하 지만, 전자현미경과 레이저 장비와 같은 고가의 장비구축이 전제되어야 하기 때문에 많은 유지비용이 필요하다. 또한 스캐닝 방식을 사용하기 때문에 패턴 제작시간 또한 오래 걸린다는 한계가 있다. 본고에서는 전통적인 포토리소그 래피 방식과 maskless패터닝 방식의 장점만 가진 (주)일루 미네이드사의 LITHO maskless 리소그래피 모듈을 활용하 여 광회절한계 수준의 미세 리소그래피 패턴 제작 공정을 제안한다. 또한, 다양한 모양의 마이크로 소자를 제작하여 제안한 방법의 정확도 및 실용성을 실증하고자 한다.
II. 실험 및 결과
본 연구를 위해 올림푸스사의 BX51 광학 현미경에 (주) 일루미네이드사의 digital micromirror device(DMD)모듈 및 405 nm 자외선 파장의 light emitting diode(LED) 노광 장치를 구축하였으며 장치의 구조에 대한 개략도가 Fig.
1(a)에 있다. 일반적인 고해상도 광학 현미경에 DMD 모듈 을 설치하여 입사된 빛을 픽셀형태로 마스크화 한다. 이 모 듈은 Full-HD(1920× 1080)의 해상도를 가지는 이미지와
∗E-mail: [email protected]
호환되며 이미지가 마스크를 대신하여 추가적인 하드마스 크가 필요하지 않다. 원하는 패턴이 바뀔 때마다 이미지를 새로 그리면 되며, 광학 현미경의 렌즈를 통해 자외선이 방 출되므로 광학 현미경에서 보이는 상의 임의 위치에 노광이 가능하다. 따라서 원하는 위치에 원하는 모양을 패터닝할 수 있다.
전사방식 포토리소그래피 장비의 패턴형성 성능을 확인 하기 위해 연구실 수준에서 일반적으로 사용되는 이층구조 의 포토레지스트(photoresist, PR)를 활용하여 리소그래피 조건을 최적화하였다. Lift-off를 위한 언더컷 (under-cut) 구조 생성을 위해 PMGI (polymethylglutarimide)을 하층 PR로, AZ 5214를 상층 PR로 이중 사용하였으며 자세한 공정 조건은 Fig. 1(b) 에 개략적으로 표현되어 있다 [3].
하층 PR을 위해 SiO2/Si 기판 위에 PMGI를 떨어뜨린 뒤 스핀코터기 (spin-coater) 를 이용해서 4000 rpm으로 30초 동안 얇게 도포한다. 이후 prebake과정으로 가열교반기 (hot plate) 에 두고 10분간 가열한다. 그 위에 상층 PR으 로 AZ 5214를 떨어뜨린 후 스핀코터기에서 4000 rpm으로 30초 동안 얇게 도포하고 가열교반기에서 110◦C로 1분간 가열하여 PR bake공정을 마친다. 이러한 PR도포 공정이 끝나면 프로젝터기반 전사방식 포토리소그래피로 원하는 위치에 원하는 이미지를 노광한 뒤 현상한다. Figure 1(c) 의 디지털 이미지를 사용하여 AZ 5214/PMGI이 코팅되어 있는 기판에 노광한 뒤 현상하면 Fig. 1(d) 와 같은 이미지 를 얻을 수 있다. 이 위에 electron(e-) beam evaporator 와 thermal evaporator이용하여 Cr 과 Al을 각각 10 nm및 50 nm증착한다. 이후, lift-off과정을 통해 남아있는 AZ 5214 와 PMGI를 TP-7000용액으로 제거하면 Fig. 1(e) 와 같은 Cr/Al 금속패턴이 제작된 이미지를 얻을 수 있다.
전사방식 포토리소그래피의 실제 소자제작을 위한 활용 성을 조사하기 위해 1 µm선폭에서부터 광회절한계 근방의 선폭까지 공정조건을 최적화하였다. 사용한 렌즈는 배율 100×의 대물렌즈와 10×의 접안렌즈다. 이 장비에 장착된 자외선 광원의 최대 강도는 100× 배율의 대물렌즈 기준 26 W/cm2이며 (주) 일루미네이드 사에서 제공하는 전용 소 프트웨어를 이용하여 강도를 조절할 수 있다. 자외선 선량 에 따른 패턴의 변화를 확인하고자 광 강도는 최대 강도의
Fig. 1. (Color online) (a) Schematic of projection photolithography equipment. (b) Schematic of photolithography process using bi-layer photoresist. (c) Image for mask pattern. (d) Optical image of developed PR and (e)metal pattern after lift-off.
14%(3.64 W/cm2), 노광시간은 1300 ms에서 2000 ms로 증가시켜 총 자외선 광량을 늘렸으며 이때 사용된 마스크 이미지는 Fig. 2(a) 이다. 이 작업은 변수를 최소화하기 위해 SiO2(300 nm)/Si 기판 위에 PMGI 도포 후 prebake 온도를 170 ◦C로 맞추어 가열하였고, 같은 기판에 노광시 간 변수를 주어 여러 다른 위치에서 노광하였다. 이후 30 초 동안 현상하였으며 Au 50 nm를 e-beam evaporator로 증착한 뒤 lift-off 공정을 거쳐 Fig. 2(b) 와 같은 금속 패턴 을 형성했다. Figure 2b는 노광시간에 따른 패턴의 변화를 나타낸다. 노광시간이 증가할수록 패턴의 선폭 또한 두꺼 워지는데, 노광시간에 따른 패턴의 선폭을 실측하여 평균 을 낸 값의 그래프가 Fig. 2(e) 에 나타나 있다. 노광시간 증가에 다라 금속 패턴의 선폭이 증가하는 경향을 보이며, 가장 작은 노광시간인 1300 ms에서 원하는 선폭에 근접함 을 확인할 수 있다.
공정 최적화를 위한 다른 방법으로 PMGI를 도포한 뒤 prebake 가열 온도에 따라 패턴 크기를 조절할 수 있다. 다 른 조건은 모두 같게 하고 노광시간 및 가열 온도에 변수를 주어 패턴을 형성하였다. 노광시간은 900 – 1200 ms까지 변화시키고 온도변화는 150◦C, 170◦C, 190◦C로 각각 설 정하였다. Figure 2(c) 의 패턴 이미지로 노광하였고, 30초 동안 현상한 후 e-beam evaporator와 thermal evaporator 로 Cr/Al(10/50 nm) 을 연속적으로 증착했다. 노광시간 1200 ms를 기준으로 PMGI의 prebake 가열온도에 따른
금속패턴의 선폭 변화 이미지가 Fig. 2(d) 에 나타나 있다.
이미지의 선폭 1 µm에 대응하여 노광시간에 따라 실제 형성 된 금속패턴 선폭의 변화를 실측한 평균 값 그래프가 Fig.
2(f) 에 나타나 있다. PMGI의 prebake 온도가 높을수록 마스크 패턴의 선폭과 실제 제작된 실측 선폭 간의 오차가 줄어드는 경향을 보이며, 온도가 높아짐에 따라 노광시간 증가에 의해 패턴선폭 변화폭이 감소하는 것을 확인할 수 있다.
이러한 공정을 통해 생성된 금속패턴은 PR 벽면 가장자 리에 증착되는 효과로 인하여 의도된 금속의 두께보다 높게 나오며 이를 측벽 (side wall) 효과라 한다. 이를 조사하기 위해 Fig. 3(a)과 같은 리소그래피 패터닝 공정을 진행하였 다 [5]. PMGI를 170◦C로 가열하고, 자외선 강도는 14%로 1010 ms 동안 노광한 뒤, 60초 간 현상하고 Cr/Al (10/50 nm) 를 증착하여 lift-off 공정을 마친 패턴의 이미지이다.
Atomic force microscope (AFM) 을 이용하여 부분적으로 패턴의 단차를 스캐닝한 2차원 및 3차원 이미지가 각각 Fig. 3(b) 와 (c) 에 나타나 있다. Figure 3(d) 는 Fig. 3(c) 에서 추출한 1번 및 2번 line profile을 나타낸다. 측정결과 의도했던 박막 두께보다 더 두껍게 증착이 되었으며 패턴 가장자리에 측벽 효과가 발견되었다. Profile 1의 경우 왼 쪽과 오른쪽에서 각각 30 nm, 75 nm 높이 정도의 다소 높은 측벽이 관찰된 반면, profile 2의 경우는 왼쪽에서 25 nm정도의 측벽만 관찰되었다. 이러한 측벽 효과는 lift-off
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Fig. 2. (Color online) (a) Mask image for a pattern width test regarding UV exposure time and (b) resulting patterns.
Scale bar: 20 µm. (d) Mask image for a pattern width test regarding PMGI prebake temperature and (b) resulting patterns. Scale bar: 20 µm. (e) Measured line width as a function of make image width for various exposure time. (f) Measured line width as a function of exposure time for various PMGI prebake temperature.
Fig. 3. (Color online) (a) Patterned metal image on SiO2
/Si substrate and (b) measured AFM image. (c) 3D view of AFM image. (d) Height profiles collected from image (b).
공정 중에 발생하며, 향후 박막증착 시 기판의 각도조절 및 PMGI층의 두께와 언더컷 비율을 조절하여 최적화할 수 있다.
리소그래피 기술의 발전은 광회절한계를 극복하기 위한 방식으로 발전해 왔는데, 광 회절한계에 따른 분해능은 광 학계의 성능과 광원의 파장으로 정의할 수 있다. 일반적 인 분해능 수식 CD = kNAλ 에서 λ 는 광원의 파장, NA는 광학계 렌즈의 개구수 (numerical aperture, NA), 상수 k 는 임의의 공정변수이나 [4] 본 연구에서는 정확한 k 값을 알 수 없다. 따라서 일반적인 광학계의 이미지 회절한계를 나타내는 Airy disk 패턴 식인 r = 1.222NAλ 을 사용하여 본 연구에서의 광회절한계에 해당하는 최소 선폭 D 를 정의하 는데, 여기서 D = 2r 이고, r 은 Airy 반지름이다. 주어진 광학계에서 λ 는 405 nm이고 NA는 0.9 이므로 D = 549 nm 로 계산 된다.
이러한 광회절한계에 근접한 패턴을 형성하기 위해 다음 과 같이 공정조건을 최적화하였다. PMGI를 190◦C로 10분 간 가열하고, 자외선 강도는 대물렌즈 100×을 사용했을 때 최대 강도인 26 W/cm2의 15%로 2000 ms동안 노광한 뒤, 30초 간 현상하였다. Cr/Al을 10/50 nm증착한 후 lift-off 한 패턴의 광학 현미경 이미지가 Fig. 4(a)에 있다. 광회절 한계 수준에 근접한 패턴이 형성되는지를 확인하기 위하여 Scanning Electron Microscope(SEM) 를 사용하여 패턴의
Fig. 4. (Color online) Optical image(a) and SEM im- age(b) of photolithography patterns near 560 nm, nearly approaching an optical diffraction limit.
선폭을 측정한 이미지가 Fig. 4(b) 에 있다. 패턴 형성을 위해 사용한 이미지 마스크의 선폭이 200 nm인 반면 실제 제작된 금속 패턴의 선폭은 약 560 nm으로 측정되었다.
주목할 것은 본 리소그래피 기술을 이용하여 확보된 선폭이 이론적으로 정의한 광회절한계에 거의 일치하는 수준이며 측벽 효과가 없는 깨끗한 패턴이라는 것이다.
이렇게 확보된 공정조건을 활용하여 실제 마이크로/나 노소자 제작을 실시하였다. Figure 5(a)는 화학기상증착법 (chemical vapor deposition, CVD)으로 성장한 삼각형 형 태의 MoS2 단일층 위에 전극을 제작한 소자 이미지를 나 타낸다. CVD로 성장된 MoS2의 경우 Fig. 5(a) 에 나타난 것처럼 무작위의 위치 및 크기로 성장되는데 이러한 CVD- MoS2 단일 층 위에 전극을 만들어서 2차원 전계효과 트랜 지스터(field-effect transistor, FET)를 제작했다. MoS2의 CVD 성장 과정은 다음과 같다. 성장촉진제 NaOH와 Mo 전구체 (precursor) 인 Sigma-Aldrich사의 sodium molyb- date dihydrate(SMD) 와 ammonium molybdate tetrahy- drate(AMT) 및 계면활성물질 iodixanol solution(Opti)를 4 : 0.5 : 0.5 비율로 DI water에 희석하여 만든 액상전구 체를 만든다. 이 용액을 SiO2/Si 기판 위에 떨어뜨린 후 스핀코터기를 이용하여 3000 rpm으로 30 초 동안 얇게 도 포한다. 이 기판과 유황(S) 가루를 화학기상증착 장비 안에 넣어 MoS2 단일층을 합성한다. 합성한 MoS2 단일층에 남아있는 잔여 물질을 없애기 위해 소자측정을 위한 새로 운 SiO2(300 nm)/Si 기판에 습식전사 (wet transfer) 했다.
이렇게 랜덤하게 분포된 삼각형 MoS2단일 층 위에 원하는 모양의 전극을 앞서 기술한 리소그래피 모듈을 사용하여 제작하였다 [6].
MoS2단일 층 한 변의 길이는 약 30 µm정도이며, 크기를 고려하여 20배 대물렌즈를 사용했다. 대물렌즈의 배율에 따라 자외선 강도가 달라지며, 20배 대물렌즈를 사용한 경 우 자외선 강도는 100배 대물렌즈를 사용했을 때보다 약 5배 약해진다. 이 점을 고려하여 자외선 강도는 프로그램 상 14%를 유지하되, 노광시간을 4.5초 정도로 높여 조절한 후 30초 동안 현상하여 패턴을 제작하였다. 그 후의 공정
과정은 동일하며, Cr/Al(10/50 nm) 을 이용하여 금속 전 극을 증착 하였다. 기판 가장자리 부분의 SiO2를 충분히 긁어내어 Si 위에 In 덩어리를 접촉한 후 back gate 전극의 접촉부로 사용했다.
이렇게 제작된 FET소자의 개략도와 전기특성 측정 결 과가 Fig. 5(b) 에 나타나 있다. back gate bias(VBG) 변 화에 따라 측정된 drain current(IDS) 결과가 log scale(좌 측, 빨간색) 과 linear scale(우측, 파란색) 으로 각각 그 려져 있다. 이 소자의 채널 길이 (L) 및 채널 폭 (W) 은 각각 ∼ 10 및 ∼ 12 µm이며 dark box 안 상온 대기 중 에서 측정하였다. 0.1 V의 drain bias(VDS) 에서 ∼ 60 V에서 60 V까지 VBG를 sweep하여 IDS 전달특성을 측 정했다. 문턱전압은 약 –15 V로서 전형적인 n-type 반 도체 특성을 나타내며, on/off 비율은 104 정도로, 기 존 보고된 값과 비슷한 값을 갖는다. 전자의 이동도는 µ = (δIDS/δVBG|max)(L/W )(1/COX)(1/VDS)를 통해 구 할 수 있다. 여기서 δIDS/δVBG는 IDS - VBG 곡선의 기울 기를, COX는 oxide 층의 유전율을 나타낸다. 이 방정식을 사용하여 구한 MoS2FET의 이동도는 약 0.4 cm2V−1s−1 으로 기존에 보고된 값인 7.4 – 11.4 cm2 V−1 s−1에 비해 매우 낮은 수치이다 [7]. 그 이유는 다음과 같이 추론해 볼 수 있다. 1) 소자측정 시 기존 논문의 경우 진공상태에서 측 정한 반면, 본 연구는 상온 대기 중에서 측정하였기 때문에 MoS2 FET 채널 표면에 유기물질 및 가스분자 등이 흡착 되어 전하이동 시 산란을 유발할 수 있다. 2) 기존 논문과 전극으로 쓰인 금속 및 공정이 다르기 때문에 금속/반도체 접촉저항에 차이가 있을 수 있다. 3) CVD 성장 조건에 따른 MoS2내부 결함 조절이 원인이 될 수 있다. 이러한 수치는 향후 측정조건 및 재료 성장조건, 소자공정 최적화를 통해 개선해 나갈 수 있을 것이다. Fig. 5(c)–(d) 는 이러한 전극 형성을 삼각형 MoS2모양에 맞게 자유로운 형태로 전극을 형성한 예를 나타낸다.
III. 토의 및 결론
지금까지 (주) 일루미네이드사의 LITHO maskless 리소 그래피 모듈을 활용하여 광회절한계 근방의 미세 리소그 래피 패턴 제작 공정을 최적화 하는 과정을 기술하였다.
이중 PR층 사용 시 노광시간을 증가시키면 자외선강도가 증가하고, 이에 따라 패턴의 너비가 넓어지는 것을 확인할 수 있었다. 이는 자외선 강도가 증가함에 따라 AZ 5214 PR 아래에 있는 PMGI에 도달하는 자외선 량이 증가하면 서 패턴의 너비가 넓어지는 것으로 설명할 수 있다. 또한 PMGI를 가열하는 온도가 높을수록 마스크 패턴의 너비와
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Fig. 5. (Color online) (a) Optical micrograph image of CVD-MoS2 FET with Cr/Al electrodes. Scale bar represents 200 µm. (b) Transfer characteristic of the CVD-MoS2 FET for drain bias of 0.1 V under ambient conditions. Inset:
schematic of CVD-MoS2 FET. Measured channel length and width are – 10 and – 12 µm, respectively. VBG ranges from –60 to 60 V. On-off ratio reaches – 104. (c), (d) Optical micrographs for arbitrary shapes of fabricated electrodes on CVD-MoS2 at random positions. Scale bar: 100 µm.
일치하는 결과가 나오며 노광시간에 따른 변화 정도가 적어 지는 것을 확인할 수 있었다. 이를 통해 같은 자외선 량을 받더라도 가열에 따른 PMGI 경화 상태에 따라서 현상되는 정도가 다름을 알 수 있었다. 이러한 조건들을 조정하여 장비 광 회절 한계에 해당하는 미세 패턴을 형성할 수 있 는 최적의 조건은 AZ 5214 PR과 PMGI를 사용했을 때 다음과 같다. PMGI 가열 온도는 190 ◦C로 두고 10분을 가열하고, 자외선 강도는 100배 대물렌즈를 사용했을 때 최대 강도인 26 W/cm2의 16%로 2000 ms 동안 노광한 뒤, 30초간 현상하는 것이다. 실제로 이 조건을 사용하여 약 560 nm 수준의 광회절한계에 근접한 미세 선폭을 구현할 수 있었고, 랜덤하게 성장된 CVD-MoS2를 이용하여 원하 는 위치에 채널길이 약 10 µm 인 FET 소자를 구현할 수 있었다.
감사의 글
본 논문에 도움을 주신 (주) 일루미네이드사 (Illuminaid Co., Ltd.) 의 김석범 연구원님께 감사드립니다. 본 논문은
과학기술정보통신부 재원인 과학기술일자리진흥원의 지원 (2020, 연구장비 엔지니어 양성사업, 2018R1A6A9056986) 및 교육부 재원인 한국연구재단의 지원 (기초연구사업, 2018R1D1A1A02046206) 을 받아 수행된 연구입니다.
REFERENCES
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