The Characteristics of Activities of a Spent Nuclear Fuel Rod from PWR

(1)

The Characteristics of Activities of a Spent Nuclear Fuel Rod from PWR

Yong-Uhn Kim ^∗ · Sungwan Jin

Department of Physics, Chungbuk National University, Cheongju 362-763, Korea (Received 31 March 2015 : revised 22 April 2015 : accepted 22 April 2015)

In this study, gamma radiations from

^134,137

Cs and

¹⁵⁴

Eu in the spent nuclear fuel (SNF) were measured by using the HP-Ge detecting system at the Korean Atomic Energy Research Institute (KAERI). The SNF was cooled for 17 years after having been removed from the Kori-PWR reactor.

For a SNF rod, the activities of gamma-emitting isotopes and actinides,

²³⁹

Pu and

^238,235

U, were calculated and graphed as a function of time. On the total activity graph, their activities were compared with one another. Until 30 years after the extraction of the SNF, the partial activity of fission products is dominant; then, after 20 × 10

¹⁰

years, their activities are reduced to under 1 Bq per SNF rod. After 3.41 × 10

⁵

years, the activities of

²³⁹

Pu-chain nuclei are reduced belown 0.01%

of the activities at extraction time. Thereafter, the activities of

²³⁸

U-chain nuclides become more important.

PACS numbers: 28.41.Kw

Keywords: Spent nuclear fuel (SNF), Decay chain, Bateman equation, Element concentration of SNF

PWR Ó Þ Ä{ ¿ ? ì Åz » Þ8 ý U ê s Ö « ¤V R Ë

» ÷ 7 Bª < ^∗ · . > û BT Ö h

Ø

æ· ¡ ¤ @ / < Æ § Ó ü t o < Æõ , ' õ AÅ Ò 362-763

(2015¸ 3 Z 4 31{ 9 ~ Ã Î6 £ §, 2015¸ 4 Z 4 22{ 9 Ã º& ñ : r ~ Ã Î6 £ §, 2015¸ 4 Z 4 22{ 9 > F S X & ñ )

s

½ ¨\ " f H KAERI _ y ì rF g r Û ¼% 7 ` ¦ s 6 x # ¦o PWR\ " f

²³⁵

U-4.5 Wt% Ð 0 l x» ¡ ¤ ô

Ç Ù þ « Ñ\ ¦ è Ê ê ' Ø ¦ # 17¸ 1 l x î ß Í ty r 6 x Ê êÙ þ « Ñ(SNF)_ y ~ ½ Ó ` ¦ 8 £ ¤& ñ #

134,137

Cs õ

¹⁵⁴

Eu _ " é ¶ è < Ê| ¾ Ó` ¦ ½ ¨ % i . Õ ªo ¦ 1> h_ « Ñ4 x \ @ / # ' Ø ¦ Ê êÂ Ò' â õ ô Ç r ç ß

\

É r ~ ½ Ó 0 p x o : £ ¤$ í ` ¦ ¸ % i . Ö ¦ Q KAERI_ SNF ³ ðï r " é ¶ è$ í ì r` ¦ l ï r Ü ¼ Ð w m

×

¼ " é ¶ è

²³⁹

Pu,

²³⁸

U,

²³⁵

U _ r ç ß \ É r ~ ½ Ó 0 p x o : £ ¤$ í ¸ ¸ % i . s SNF_ ' Ø ¦ Ê ê 30¸

t H Ù þ ì r\ P Ò q t$ í Ó ü t(FP) _ ~ ½ Ó 0 p x s © Ä º[ j ¦, 250¸ s t FP_ ~ ½ Ó 0 p x É r Ä º ³ o u > \ P _

~ ½ Ó 0 p x Ð K t 9, 20 × 10

¹⁰

¸ s t ~ ½ Ó 0 p x É r 1Bq s Ð ) a . Õ ªo ¦

²³⁹

Pu > \ P _ ~ ½ Ó

0 p x É r 3.41 × 10

⁵

¸ Ê ê\ H ' Ø ¦ r _ 0.01%s Ð × ¦ # Q[ þ t l M :ë H \ Õ ª s Ê ê Ð H

²³⁸

U > \ P _ ~ ½ Ó 0

p

x s 8 Ä º[ j .

PACS numbers: 28.41.Kw

Keywords: 6 x Ê êÙ þ « Ñ, Ô æ õ _ þ t, Bateman ~ ½ Ó& ñ d , SNF " é ¶ è < Ê| ¾ Ó

∗

E-mail: [email protected]

This is an Open Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License

(http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in

any medium, provided the original work is properly cited.

(2)

¦ e . Z 4$ í " é § µ Ï è H 4 l _ CANDU+ þ A " é

Ð_ SNF\ ¦ $ © H | d Ã º6 x r [ O _ Ã º6 x0 p x§ 4 s ô Ç

>

\ Ø Ô ¦ e [1–4]. Õ ª ü @_ 19l _ PWR ¸ Ã º6 x 0

p x§ 4 \ ë H ] j e # Q D h Ðs ' Ø ¦ ½ + É SNF\ ¦ $ © ½ + É Ã º e

H / B N ç ß ` ¦ S X Ð l 0 AK " f H ¸A ¸2 ¤ $ © K : r SNF

\

¦ É r r [ O Ð ` ô Ç . Õ ª Q & ñ Õ þ & h ] jô Ç M : ë

H \ 20¸ s \ µ 1 Ï è $ © r [ O \ " f É r / B M Ü ¼ Ð ` U

´ Ã º e H r [ O ` ¦ S X Ð H כ É r Ô ¦ 0 p x [3,4]. s

Qô Ç © S ! \ " f ô Ç² D G" é ¶ § 4 ½ ¨" é ¶ (KAERI) É r SNF _ F

%

o % ò ½ ¨` l \ ¦ 0 Aô Ç s Ð á Ô Ð[ jÛ ¼ ½ ¨ 9 כ ¹$ í ` ¦ ]

jl ¦ R&D > S \ ` ¦ Ã ºw n ¦ e t ë ß , s > S \ s ¾ Ó Ê

ê Ã º ¸ 1 l x î ß \ z ´ & ³÷ &l H # Q 9Ö ¦ כ ° ú . Õ ª Q ]

j H SNF\ ¦ F 6 x î ß > % o H ~ ½ Óî ß s

y © ½ ¨÷ &# Q ô Ç . s \ ¦ 0 A # SNF_ ~ ½ Ó $ í " é ¶ è $ í ì

r õ Õ ª ~ ½ Ó 0 p x \ ' a ô Ç ½ ¨ ' ÷ & ¦ e Ü ¼ 9, " é ¶ è$ í ì

r É r § ¨ 8 ì r o Z O s 1 l x 0 A" é ¶ è | 9 | ¾ Óì r$ 3 Z O ¢ ¸ H ~ ½ Ó ì

rF gì r$ 3 Z O Ü ¼ Ð ¸ ÷ & ¦ e [4].

: r ½ ¨\ " f H · ú â Ã º Ð\ " f µ 1 ÏÒ q t H ¦ï r 0 A Ù þ ` l

Ó ü t % o \ 9 כ ¹ô Ç « Ñ Ð Ö ¸6 x| ¨ c SNF _ ~ ½ Ó 0 p x : £ ¤$ í

o\ ¦ ¶ ú ( R Ð ¤ . s \ ¦ 0 AK KAERI\ " f SNF_ è

¸\ ¦ ¸ ì r$ 3 l 0 AK z ´r ô Ç y ì rF gì r$ 3 õ [6]\ ¦ s 6 x # SNF_ ~ ½ Ó $ í : £ ¤$ í o\ ¦ ¶ ú ( R Ð ¤ .

z

´+ « >\ " f H ¦o " é ¶ Ð\ " f è Ê ê ' Ø ¦ # 17¸ 1 l x î

ß µ 1 Ï è Ã º ¸\ $ © ¦ e ~ SNF\ " f ~ ½ ÓØ ¦ ÷ & H y

` ¦ 8 £ ¤& ñ % i . s õ \ ¦ l ï r Ü ¼ Ð s Ð / B N& ñ \

&

h

6 x ¦ e H SNF _ Ù þ ì r\ P Ò q t$ í Ó ü t _ ª ` ¦ Æ Ò& ñ ¦, s

" é ¶ èü < w m × ¼ " é ¶ è_ ~ ½ Ó 0 p x o\ ¦ > í ß ¦ : £ ¤

$ í

o\ ¦ ¶ ú ( R Ð ¤ .

II. SNF8 ý U ê s V R Ë { ¿ ? Ò Þ

· ú × æ Ã º Ð (PHWR) Z 4$ í CANDU " é ¶ Ð H ²³⁵ U- 0.7204 Wt% _ ; Ä º ³ o u` ¦ « Ñ Ð 6 x t ë ß · ú

â

Ã º Ð (PWR) [ O u ) a ¦o " é ¶ õ ô Çy n C, ô ÇÖ ¦ " é ¶ \

"

f H, ²³⁵ U-4.5Wt% Ð 0 l x» ¡ ¤ ô Ç Ù þ « Ñ\ ¦ 6 x K ¸ ¦ e Ü

¼ 9 SNF H ' Ø ¦ # " é ¶ _ $ © ¦\ Ð ' a ¦ e

Total 1.4 1.4

Total 93.61 94.3

FP

Cs, Sr 0.53 0.53

I, Tc 0.1566 0.16

Other FP 4.9534 5.01

Total 5.64 5.7

Total 99.25 100

[4]. 2012¸ ´ ú & ³F y " é ¶ _ SNF $ © 6 x | ¾ Óõ $ © q Ö

¦` ¦ Ð ¦o " é ¶ 6,494 µ 1 Ï_ 77.9%, ô Çy n C" é ¶ 7,912

µ 1 Ï_ 64.0%, Z 4$ í " é ¶ 499,632 µ 1 Ï_ 74.1%, Õ ªo ¦ ô

ÇÖ ¦" é ¶ 5,550 µ 1 Ï_ 76.5% 1 p x Ü ¼ Ð ô Ç> $ © 6 x | ¾ Ó\

¦ e . Õ ª Q Ä ºo \ " f H SNF _ F % o

% ò ½ ¨% ì r \ ' a ô Ç 7 H _ H s ] j Ä º r é ß > \ e .

SNF \ ' a ô Ç ½ ¨ H K ^ t · ú § É r © I Ð s À Ò# Qt ¦ e

.

KAERI 1 p x _ ½ ¨\ " f H ²³⁵ U-4.5 Wt% Ù þ « Ñ\ ¦ 55 GWd/MTU Ð èr Ê ê ' Ø ¦ # $ Ã º ¸\ " f 10 yr 1 l x î ß Í ty r SNF_ " é ¶ è$ í ì r É r Table 1 õ ° ú É r " é ¶

èq Ö ¦` ¦ ³ ðï r Ü ¼ Ð & h 6 x ¦ e . s Table\ " f FP H Ù þ

ì r\ P Ò q t$ í Ó ü t` ¦ ? / 9, TRU H íÄ º ³ o u" é ¶ è\ ¦, Õ ª o

¦ MA H Np, Am, Cm 1 p x _ è| ¾ Ó_ w m × ¼\ ¦

· p .

III. ÷ s Þ1 á ø p § { ¿ ? Ò Þ8 ý U ê s Ö «

; ~ ½ Ó $ í > \ P " é ¶ è_ Ô æ õ _ þ t s SNF_ w m

×

¼ ~ ½ Ó $ í Ù þ 7 á x É r 5 Å q& h Ü ¼ Ð Ô æ õ # Ô æ õ _ þ t` ¦ + þ A

$ í

ô Ç . tr y \ Ô æ õ _ þ t _ ~ ½ Ó $ í 1 l x 0 A" é ¶ è i N ⁱ (t) > h

e i + 1 P : 1 l x 0 A" é ¶ è Ð Ô æ õ ½ + É M : 1 l x 0 A" é ¶ è_

> r F | ¾ Óõ ~ ½ Ó 0 p x É r Bateman ~ ½ Ó& ñ d ` ¦ s 6 x # 6 £ § õ

° ú

s > í ß ½ + É Ã º e .

dN 1 (t)

dt = λ ₁ N ₁ (t) (1a) dN i (t)

dt = −λ i N i (t) + λ i−1 N i−1 (t) (1b) dN _k (t)

dt = λ _k−1 N _k−1 (t) (1c)

(3)

Fig. 1. Gamma Detecting System in KAERI.

Fig. 2. (Color online) Gamma spectrum of SNF which is detected for 10,000 seconds.

#

l \ " f λ ⁿ É r n P : # Qp Ù þ _ Ô æ õ © Ã ºs ¦, k H t }

¿ 1 ÏÙ þ Ü ¼ Ð Ô æ õ H ~ ½ Ó $ í " é ¶ ès . Ô æ õ _ þ t \ " f n P : 1 l x 0 A" é ¶ è_ Ã º H

N n (t) =

n−1

Y

j=1

λ j n

X

i=1 n

X

j=i

N i (0)e ^−λ

^j

^t Q n

p=i,p6=j (λ _p − λ _j )

! (2)

Ü

¼ Ð ³ ðr ½ + É Ã º e . ¢ ¸ s Ù þ _ ~ ½ Ó 0 p x É r

A n (t) = λ n N n (t)

= λ n N n−1

dN

dt = A n−1 e ^−λt (3)

) a .

IV. SNF8 ý { ¿ ? Ò ÞÊ Ý U ê s Ö «

1. P c p Ò Å ß e È û s Ú { ¿ ? Ò Þ

SNF \ " f ~ ½ ÓØ ¦ ÷ & H y É r KAERI ¸ F z ´+ « >z ´_ Ã

º¨ î + þ A P-HPGe Ø ¦ r Û ¼% 7 (Fig. 1)Ü ¼ Ð 8 £ ¤& ñ % i .

y

Ø ¦ l H ORTEC r _ GME-15190 Ps . s

Ø ¦ l H E γ = 1.33 MeV \ @ / # © @ /´ òÖ ¦ s 25.1%s

Fig. 3. (Color online) The Activities of γ-emitting iso- topes as a function of cooling time for SNF in PWR.

Table 2. The activity of ¹³⁷ Cs, ¹³⁴ Cs, and ¹⁵⁴ Eu in a SNF after 17 years cooling.

Nuclide Activity

T

1/2

(yr) Bq/mm Bq/a rod ENDF

134

Cs 4.93E+07 1.80E+11 4.08E+07 2.062

137

Cs 2.84E+07 1.04E+11 7.70E+08 30.07

154

Eu 1.30E+06 4.76E+09 1.19E+08 8.593

106

Ru none none 7.78E+00 1.020

144

Ce none none 3.17E+03 0.780

125

Sb none none 1.71E+06 2.758

¦, ì r K 0 p x É r 1.69 keV, Õ ªo ¦ © @ / Ø ¦ ´ òÖ ¦ É r 18.5% s

%

3 [6]. s Ø ¦ r Û ¼% 7 Ü ¼ Ð ¦o PWR 1 ñl \ " f 6 x Ê

ê 1988¸ \ Ø ¦ # 17 yr 1 l x î ß $ Ã º ¸\ " f Í ty r Ù þ

« Ñ µ 1 Ï (14 × 14)\ " f | 9 | ¾ Ó 1.41 kg « Ñ4 x

\

¦ Ø ¦ # y ` ¦ Ø ¦ % i . SNF r « Ñ « Ñ4 x` ¦ Fig. 1 õ ° ú s Ò! s q_ u @ /\ u r Ê ê 1 mm × 40 mm r ï r l \ ¦ : x # ~ ½ ÓØ ¦ ÷ & H y ` ¦ " é ¶ \ " f 1.4 m o \ e H Ø ¦ l Ð 10,000 í 1 l x î ß 8 £ ¤& ñ % i . s r

Û ¼% 7 _ Ø ¦ ´ òÖ ¦ É r (E) = 1.6 × 10 ⁻⁶ s % 3 .

z

´+ « >\ " f SNF\ " f ~ ½ ÓØ ¦ ÷ & H 36 > h_ y x ß ¼\ ¦ Ø

¦ % i Ü ¼ 9 s [ þ t × æ 1 > h x ß ¼ H ¹³⁷ Cs _ Ô æ õ \ " f, 8> h H

134 Cs, Õ ªo ¦ 9> h H ¹⁵⁴ Eu _ Ô æ õ \ " f ~ ½ ÓØ ¦ ÷ &% 3 6 £ §` ¦ S X

% i . s x ß ¼[ þ t É r SNF _ Ù þ 7 á x \ " f ~ ½ ÓØ ¦ ÷ &# Q r ï r l

(1 mm × 40 mm)\ ¦ : x õ ô Ç ~ ½ Ó 0 p x s . s ° ú כ` ¦ 3,658 mm Ù þ « Ñ4 x ô Ç > h\ " f ~ ½ ÓØ ¦ ÷ & H ~ ½ Ó 0 p x Ü ¼ Ð ¨ 8 í ß ô Ç

° ú

כ É r Table 2 \ e . Table 2\ " f ¹³⁷ Cs _ ~ ½ Ó 0 p x É r z ´+ « >

° ú

כ` ¦, Õ ªo ¦ ¹³⁴ Cs õ ¹⁵⁴ Eu É r Ø ¦Ò ¦ s 10%s © x ß ¼ _

° ú כ[ þ t _ ¨ î ç H ° ú כs . y ì rF gì r$ 3 Ü ¼ Ð 8 £ ¤& ñ ) a

137 Cs,

134 Cs, ¹⁵⁴ Eu _ ~ ½ Ó 0 p x _ o H Fig. 3 õ ° ú .

(4)

Fig. 4. (Color online) (a)∼(d) Activities of ²³⁵ U, ²³⁸ U, ²³⁹ Pu, FP and their chain products as a function of cooling time for SNF in PWR.

2. W c lX N © { ¿ ? Ò Þ ( ²³⁵ U, ²³⁸ U, ²³⁹ Pu)

"

é

¶ Ð\ Ù þ « Ñ\ ¦ © # èr v ¦ è ß Ê ê ' Ø ¦ ô

Ç SNF\ " f ¸ ) a FP ü @\ ²³⁵ U, ²³⁸ U, ²³⁹ Pu 1 p x w m

× ¼ Ù þ 7 á x _ ª É r Table 1 _ s Ð / B N& ñ > hµ 1 Ï l ï r \

y y 0.71 Wt%, 91.5 Wt%, 1.2 Wt%` ¦ & h 6 x [2] #

6 £ § d Ü ¼ Ð > í ß % i .

N = (6.02 × 10 ²³ ) W

M (4)

#

l \ " f W H r « Ñ 5 Å q Ù þ 7 á x _ | 9 | ¾ Ó (g)s ¦ M É r 1 l x 0 A

"

é

¶ è_ Õ ªÏ þ " é ¶ | ¾ Ós . d (4)\ ¦ s 6 x # ' Ø ¦ Ê ê 10 yr s

t è ß 1.4 kg_ SNF\ z e H ²³⁵ U, ²³⁸ U, ²³⁹ Pu _

"

é

¶ Ã º\ ¦ > í ß y y _ Ù þ 7 á x _ Ã º H 4.20 × 10 ²² : 5.41 × 10 ²⁴ : 7.19 × 10 ²² s .

s

[ þ t Ù þ 7 á x _ WÔ æ õ d É r 6 £ § õ ° ú .

235 U α

−

→

231 T h β

⁻

− →

231 P a α

−

→

227 Ac β

⁻

− →

227 T h · · · ²⁰⁷ P b (5a)

238 U α

−

→ ²³⁴ T h β

⁻

− →

234 P a β

⁻

− →

234 U α

−

→ ²³⁰ T h · · · ²⁰⁶ P b (5b)

239 P u α

−

→

235 U α

−

→

231 T h β

⁻

− →

231 P a α

−

→

231 Ac · · · ²⁰⁷ P b (5c) s

[ þ t Ù þ 7 á x _ ~ ½ Ó 0 p x o\ ¦ d (1)` ¦ s 6 x # > í ß

%

i . > í ß \ " f Ù þ 7 á x _ ì ø Íy l H ENDF _ ° ú כ` ¦ 6 x

%

i [7–9]. ²³⁵ U, ²³⁸ U, ²³⁹ P u Ô æ õ > \ P _ Ù þ 7 á x y y \

@

/ô Ç > í ß õ \ ¦ Fig. 4 \ ? /% 3 .

238 U õ Õ ª_ WÔ æ õ \ É r ~ ½ Ó 0 p x É r Fig. 4(a) ü <

° ú

s ô Ç . Õ ªa Ë >\ " f Ð , ²³⁸ U _ ì ø Íy l ²³⁴ Th,

234 Pa, ²³⁴ U, ²³⁰ Th Ð U ´l M :ë H \ 10 ⁶ yr s t

~

½ Ó 0 p x s ²³⁸ U \ _ # & ñ H d` ¦ · ú Ã º e .

235 U _ WÔ æ õ \ É r ~ ½ Ó 0 p x É r Fig. 4(b) ü < ° ú s

ô Ç . s â Ä º\ ¸ ì ø Íy l ²³⁵ Th, ²³¹ Th, ²³¹ Pa,

227 Ac Ð s ` U ´l M :ë H \ 10 ⁶ yr s t ' Ø ¦ r SNF \ e ~ ²³⁵ U _ ~ ½ Ó 0 p x õ ° ú t 9 1.02 × 10 ⁹ yr s t

~ ½ Ó 0 p x s / å L y K .

239 Pu _ WÔ æ õ \ É r ~ ½ Ó 0 p x É r Fig. 4(c) ü < ° ú s ô

Ç . WÔ æ õ > \ P _ Ù þ 7 á x ²³⁵ U _ ì ø Íy l 7.04 × 10 ⁸ yr Ð ²³⁹ Pu ²³¹ Pa Ð U ´l M :ë H \ 10 ⁶ yr s t

²³⁵ U \ _ # ~ ½ Ó 0 p x õ ° ú t 9 1.02 × 10 ⁹ yr s t

~ ½ Ó 0 p x É r / å L y y èô Ç .

y

ì rF gì r$ 3 Z O Ü ¼ Ð S X ) a ¹³⁷ Cs õ ¹³⁴ Cs, ¹⁵⁴ Eu ü @

\

y Ø ¦Ù þ 7 á x Ü ¼ Ð · ú 9 ¹⁰⁶ Ru, ¹²⁵ Sb, ¹⁴⁴ Ce _ y

Ô æ õ [8,9]\ ¦ í < Êô Ç FP_ ~ ½ Ó o H Fig. 4(d) ü <

° ú .

y

ì rF gZ O Ü ¼ Ð Ø ¦ ÷ & H FP ü < ²³⁵ U, ²³⁸ U, ²³⁹ Pu 1 p x

w m × ¼ Ù þ 7 á x ^ \ _ ô Ç 8 ú x ~ ½ Ó 0 p x É r Fig. 4 õ ° ú s ô

Ç . Figure 5\ " f Ð " é ¶ Ð\ " f ' Ø ¦ Ê ê 30 yrs â õ

l \ H SNF _ ~ ½ Ó 0 p x É r ¹³⁷ Cs õ ° ú É r FP _ % ò ¾ Ó

(5)

Fig. 5. (Color online) Total activity of radio isotopes as a function of cooling time for SNF in PWR.

s

³ o u õ ° ú . Õ ª s Ê ê\ ~ ½ Ó 0 p x É r " f" fy × ¦ # Q[ þ t # Q 1000 yr s ÷ & Ô æ õ Ò q t$ í Ó ü t _ % ò ¾ Ó É r _ \ O > ) a . 1000 yr \ " f 3.48 × 10 ⁴ yr t _ ~ ½ Ó 0 p x É r Å Ò Ð ²³⁹ Pu ü < Õ ª _

WÔ æ õ Ù þ 7 á x _ ~ ½ Ó 0 p x \ _ # & ñ ) a . Õ ªo ¦ 3.48 × 10 ⁴ yr \ " f 3.41 × 10 ⁵ yr s \ " f SNF_ ~ ½ Ó 0 p x

É

r ²³⁸ U ~ ½ Ó 0 p x _ % ò ¾ Ós " f" fy 7 £ x ¦ ²³⁹ Pu _ % ò ¾ Ó

É

r × ¦ # Q H .

3.41×10 ⁵ yr s Ê êÂ Ò' H SNF _ ~ ½ Ó 0 p x É r ²³⁸ U õ Õ ª

WÔ æ õ Ù þ 7 á x _ % ò ¾ ÓÜ ¼ Ð 8 ú x ~ ½ Ó 0 p x É r 7 £ x 9 5.41×10 ⁹ yr s t " f 8 ú x ~ ½ Ó 0 p x É r / å L > y è l r ô Ç .

V. + s Ç Â ] Ø

SNF _ y ì rF gì r$ 3 Ü ¼ Ð SNF × æ _ ¹³⁴ Cs, ¹³⁷ Cs,

| 9

_ ª ` ¦ Æ Ò& ñ ¦ ~ ½ Ó 0 p x o\ ¦ q § % i . > í ß ) a

õ \ ¦ Ð SNF_ ~ ½ Ó $ í Ó ü t| 9 × æ Ù þ ì r\ P Ò q t$ í Ó ü t É r ' Ø

¦ Ê ê 30 yr 1 l x î ß É r ¹³⁷ Cs _ ~ ½ Ó 0 p x s ²³⁹ Pu, ²³⁸ U, ²³⁵ U 1

p

x _ w m × ¼ > \ P ~ ½ Ó 0 p x Ð Ä º[ j t ë ß , 30 yr\ " f 300 yr s \ H ~ ½ Ó 0 p x s w m × ¼_ ~ ½ Ó 0 p x Ð s `

K . Õ ªo ¦ ²³⁹ Pu > \ P _ ~ ½ Ó 0 p x É r 30000 yr \ " f 3.0 × 10 ⁵ yr s \ ' Ø ¦ r _ 0.01%s Ð × ¦ # Q[ þ t ¦, s Ê

ê Ð H ²³⁸ U > \ P _ ~ ½ Ó 0 p x s 8 Ä º[ j .

P

c p 8 ý ò k >

s

7 Hë H É r 2013¸ Ø æ· ¡ ¤ @ / < Æ § < ÆÕ ü t ½ ¨t " é ¶ \ O _

½

¨q t " é ¶ \ _ # ½ ¨÷ &% 3 _ þ v m .

REFERENCES

[1] D.-K Cho, J. Choi and P.-S. Hahn, J. KRWS 4, 87 (2006).

[2] C. J. Lim and C. S. Kang, J. KNS 20.3, 165 (1988).

[3] H. S. Lee, J.-M. Hur, J. G. Kim, D. H. Ahn and Y.

Z. Cho et al., Energy Proc. 7, 391 (2011).

[4] H Feiveson, Z. Mian, M. V. Ramana and F. von Hippel, Managing Spent Fuel from Nuclear Power Reactors (International Panel on Fissile Materials, 2011), p. 62.

[5] Z. Yasin, J. Iqbal and M. I. Shahzad, Nucl. Sci. Tech.

1, 31 (2011).

[6] K. J. Park, Technology for Fine Gamma Scanning (Tech. Rep., 1987).

[7] http://ie.lbl.gov/fission/235ut.txt, Fission Product Yields per 100 Fissions for ²³⁵ U. T.R. England and B.F. Rider, LA-UR-94-3106, ENDF-349 (Accessed Feb., 20, 2014).

[8] http://ie.lbl.gov/fission/238U.txt, Fission Product Yields per 100 Fissions for ²³⁸ U. T.R. England and B.F. Rider, LA-UR-94-3106, ENDF-349 (Accessed Feb., 20, 2014).

[9] T. R. England and B. F. Rider, Compilation of Fis- sion Product Yields (Los Alamos National Labora- tory October, 1994).

[10] R. B. Firestone, Table of Isotopes (Wiley- Interscience, 1996).

[11] Z. Yasin, Nucl. Engin. Design 240, 2862 (2010).

The Characteristics of Activities of a Spent Nuclear Fuel Rod from PWR

The Characteristics of Activities of a Spent Nuclear Fuel Rod from PWR

Yong-Uhn Kim ∗ · Sungwan Jin

Department of Physics, Chungbuk National University, Cheongju 362-763, Korea (Received 31 March 2015 : revised 22 April 2015 : accepted 22 April 2015)

In this study, gamma radiations from

Cs and

Eu in the spent nuclear fuel (SNF) were measured by using the HP-Ge detecting system at the Korean Atomic Energy Research Institute (KAERI). The SNF was cooled for 17 years after having been removed from the Kori-PWR reactor.

For a SNF rod, the activities of gamma-emitting isotopes and actinides,

Pu and

U, were calculated and graphed as a function of time. On the total activity graph, their activities were compared with one another. Until 30 years after the extraction of the SNF, the partial activity of fission products is dominant; then, after 20 × 10

years, their activities are reduced to under 1 Bq per SNF rod. After 3.41 × 10

years, the activities of

Pu-chain nuclei are reduced belown 0.01%

of the activities at extraction time. Thereafter, the activities of

U-chain nuclides become more important.

PACS numbers: 28.41.Kw

Keywords: Spent nuclear fuel (SNF), Decay chain, Bateman equation, Element concentration of SNF

PWR   Ó Þ Ä{ ¿ ? ì Åz »  Þ8 ý U ê s  Ö «  ¤V R Ë

 » ÷ 7 Bª < ∗ · . >  û BT Ö h

Ø 

æ· ¡ ¤ @ / < Æ § Ó ü t o  < Æõ , ' õ AÅ Ò 362-763

(2015¸  3 Z 4 31{ 9  ~ Ã Î6 £ §, 2015¸  4 Z 4 22{ 9  Ã º& ñ  : r ~ Ã Î6 £ §, 2015¸  4 Z 4 22{ 9  > F  S X & ñ )

s

   ½ ¨\ " f  H KAERI _  y     ì  rF g r Û ¼% 7 `  ¦ s 6 x #   ¦o  PWR\ " f

U-4.5 Wt%  Ð 0 l x» ¡ ¤ ô

 Ç Ù þ   « Ñ\  ¦    è Ê ê '  Ø  ¦ #  17¸  1 l x î ß  Í  ty  r    6 x Ê êÙ þ   « Ñ(SNF)_  y    ~ ½ Ó   `  ¦ 8 £ ¤& ñ # 

Cs õ 

Eu _  " é ¶  è < Ê| ¾ Ó`  ¦ ½ ¨ % i  . Õ ªo  ¦ 1> h_    « Ñ4  x \  @ / #  '  Ø  ¦ Ê êÂ Ò'   â õ ô  Ç r ç ß 

\

   É r ~ ½ Ó 0 p x   o : £ ¤$ í `  ¦  ¸  % i  .  Ö  ¦  Q KAERI_  SNF ³ ðï  r " é ¶  è$ í ì  r`  ¦ l ï  r Ü ¼ Ð   w m 

×

¼ " é ¶  è 

Pu,

U,

U _  r ç ß \    É r ~ ½ Ó 0 p x   o : £ ¤$ í  ¸  ¸  % i  . s  SNF_  '  Ø  ¦ Ê ê 30¸ 



t   H Ù þ ì  r\ P  Ò q t$ í Ó ü t(FP) _  ~ ½ Ó 0 p x s   ©  Ä º[ j  ¦, 250¸  s  t    FP_  ~ ½ Ó 0 p x É r Ä º ³ o u > \ P  _

 ~ ½ Ó 0 p x  Ð    K t  9, 20 × 10

¸  s  t    ~ ½ Ó 0 p x É r 1Bq s   Ð  ) a . Õ ªo  ¦

Pu > \ P _  ~ ½ Ó



0 p x É r 3.41 × 10

¸  Ê ê\   H '  Ø  ¦ r _  0.01%s   Ð ×  ¦ # Q[ þ t l  M :ë  H \  Õ ª s Ê ê Ð  H

U > \ P _  ~ ½ Ó  0

p

x s   8 Ä º[ j  .

PACS numbers: 28.41.Kw

Keywords:  6 x Ê êÙ þ   « Ñ, Ô  æ õ  _ þ t, Bateman ~ ½ Ó& ñ d  , SNF " é ¶  è < Ê| ¾ Ó

E-mail: [email protected]

This is an Open Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License

(http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in

any medium, provided the original work is properly cited.



¦ e   . Z 4$ í " é  § µ Ï  è H 4 l _  CANDU+ þ A " é  



Ð_  SNF\  ¦ $  ©    H | d  Ã º6 x r [ O _  Ã º6 x0 p x§ 4 s  ô  Ç

>

\   Ø Ô ¦ e    [1–4]. Õ ª ü @_  19l _  PWR ¸ Ã º6 x 0

p x§ 4 \  ë  H ] j e  # Q D h Ðs  '  Ø  ¦ ½ + É SNF\  ¦ $  © ½ + É Ã º e  



 H / B N ç ß `  ¦ S X   Ð l  0 AK " f  H  ¸A  ¸2  ¤ $  © K  : r SNF

\

 ¦  É r r [ O  Ð `     ô  Ç . Õ ª Q  & ñ Õ þ & h   ] jô  Ç M : ë

 H \  20¸   s \  µ 1 Ï   è $  © r [ O \ " f  É r / B M Ü ¼ Ð `  U

´ Ã º e    H r [ O `  ¦ S X   Ð   H  כ  É r Ô  ¦ 0 p x   [3,4]. s 



Qô  Ç  ©  S ! \ " f ô  Ç² D G" é ¶  § 4   ½ ¨" é ¶ (KAERI) É r SNF _  F 

%

o   % ò ½ ¨` l \  ¦ 0 Aô  Ç s  Ð á Ô Ð[ jÛ ¼   ½ ¨ 9 כ ¹$ í `  ¦ ]

jl   ¦ R&D >  S \ `  ¦ Ã ºw n   ¦ e  t ë ß , s  >  S \  s   ¾ Ó Ê

ê Ã º ¸  1 l x î ß \  z ´ & ³÷ &l   H # Q 9Ö  ¦  כ ° ú . Õ ª Q    ]

j    H SNF\  ¦ F  6 x    î ß   >  % o    H ~ ½ Óî ß  s

 y © ½ ¨÷ &# Q  ô  Ç . s \  ¦ 0 A #  SNF_  ~ ½ Ó $ í " é ¶  è $ í ì

 r õ  Õ ª ~ ½ Ó 0 p x \   ' a ô  Ç   ½ ¨   '  ÷ & ¦ e  Ü ¼ 9, " é ¶  è$ í ì

 r É r  § ¨ 8 ì  r o Z O s   1 l x 0 A" é ¶  è | 9 | ¾ Óì  r$ 3 Z O  ¢ ¸  H ~ ½ Ó   ì

 rF gì  r$ 3 Z O Ü ¼ Ð  ¸ ÷ & ¦ e    [4].



: r   ½ ¨\ " f  H · ú  â Ã º Ð\ " f µ 1 ÏÒ q t   H  ¦ï  r 0 A Ù þ  `  l

Ó ü t % o \   9 כ ¹ô  Ç  « Ñ Ð  Ö ¸6 x| ¨ c SNF _  ~ ½ Ó 0 p x : £ ¤$ í



Yong-Uhn Kim ^∗ · Sungwan Jin

PWR Ó Þ Ä{ ¿ ? ì Åz » Þ8 ý U ê s Ö « ¤V R Ë

» ÷ 7 Bª < ^∗ · . > û BT Ö h

Ø

æ· ¡ ¤ @ / < Æ § Ó ü t o < Æõ , ' õ AÅ Ò 362-763

(2015¸ 3 Z 4 31{ 9 ~ Ã Î6 £ §, 2015¸ 4 Z 4 22{ 9 Ã º& ñ : r ~ Ã Î6 £ §, 2015¸ 4 Z 4 22{ 9 > F S X & ñ )

½ ¨\ " f H KAERI _ y ì rF g r Û ¼% 7 ` ¦ s 6 x # ¦o PWR\ " f

U-4.5 Wt% Ð 0 l x» ¡ ¤ ô

Ç Ù þ « Ñ\ ¦ è Ê ê ' Ø ¦ # 17¸ 1 l x î ß Í ty r 6 x Ê êÙ þ « Ñ(SNF)_ y ~ ½ Ó ` ¦ 8 £ ¤& ñ #

Cs õ

Eu _ " é ¶ è < Ê| ¾ Ó` ¦ ½ ¨ % i . Õ ªo ¦ 1> h_ « Ñ4 x \ @ / # ' Ø ¦ Ê êÂ Ò' â õ ô Ç r ç ß

É r ~ ½ Ó 0 p x o : £ ¤$ í ` ¦ ¸ % i . Ö ¦ Q KAERI_ SNF ³ ðï r " é ¶ è$ í ì r` ¦ l ï r Ü ¼ Ð w m

¼ " é ¶ è

U _ r ç ß \ É r ~ ½ Ó 0 p x o : £ ¤$ í ¸ ¸ % i . s SNF_ ' Ø ¦ Ê ê 30¸

t H Ù þ ì r\ P Ò q t$ í Ó ü t(FP) _ ~ ½ Ó 0 p x s © Ä º[ j ¦, 250¸ s t FP_ ~ ½ Ó 0 p x É r Ä º ³ o u > \ P _

~ ½ Ó 0 p x Ð K t 9, 20 × 10

¸ s t ~ ½ Ó 0 p x É r 1Bq s Ð ) a . Õ ªo ¦

Pu > \ P _ ~ ½ Ó

0 p x É r 3.41 × 10

¸ Ê ê\ H ' Ø ¦ r _ 0.01%s Ð × ¦ # Q[ þ t l M :ë H \ Õ ª s Ê ê Ð H

U > \ P _ ~ ½ Ó 0

x s 8 Ä º[ j .

Keywords: 6 x Ê êÙ þ « Ñ, Ô æ õ _ þ t, Bateman ~ ½ Ó& ñ d , SNF " é ¶ è < Ê| ¾ Ó

¦ e . Z 4$ í " é § µ Ï è H 4 l _ CANDU+ þ A " é

Ð_ SNF\ ¦ $ © H | d Ã º6 x r [ O _ Ã º6 x0 p x§ 4 s ô Ç

\ Ø Ô ¦ e [1–4]. Õ ª ü @_ 19l _ PWR ¸ Ã º6 x 0

p x§ 4 \ ë H ] j e # Q D h Ðs ' Ø ¦ ½ + É SNF\ ¦ $ © ½ + É Ã º e

H / B N ç ß ` ¦ S X Ð l 0 AK " f H ¸A ¸2 ¤ $ © K : r SNF

¦ É r r [ O Ð ` ô Ç . Õ ª Q & ñ Õ þ & h ] jô Ç M : ë

H \ 20¸ s \ µ 1 Ï è $ © r [ O \ " f É r / B M Ü ¼ Ð ` U

´ Ã º e H r [ O ` ¦ S X Ð H כ É r Ô ¦ 0 p x [3,4]. s

Qô Ç © S ! \ " f ô Ç² D G" é ¶ § 4 ½ ¨" é ¶ (KAERI) É r SNF _ F

o % ò ½ ¨` l \ ¦ 0 Aô Ç s Ð á Ô Ð[ jÛ ¼ ½ ¨ 9 כ ¹$ í ` ¦ ]

jl ¦ R&D > S \ ` ¦ Ã ºw n ¦ e t ë ß , s > S \ s ¾ Ó Ê

ê Ã º ¸ 1 l x î ß \ z ´ & ³÷ &l H # Q 9Ö ¦ כ ° ú . Õ ª Q ]

j H SNF\ ¦ F 6 x î ß > % o H ~ ½ Óî ß s

y © ½ ¨÷ &# Q ô Ç . s \ ¦ 0 A # SNF_ ~ ½ Ó $ í " é ¶ è $ í ì

r õ Õ ª ~ ½ Ó 0 p x \ ' a ô Ç ½ ¨ ' ÷ & ¦ e Ü ¼ 9, " é ¶ è$ í ì

r É r § ¨ 8 ì r o Z O s 1 l x 0 A" é ¶ è | 9 | ¾ Óì r$ 3 Z O ¢ ¸ H ~ ½ Ó ì

rF gì r$ 3 Z O Ü ¼ Ð ¸ ÷ & ¦ e [4].

: r ½ ¨\ " f H · ú â Ã º Ð\ " f µ 1 ÏÒ q t H ¦ï r 0 A Ù þ ` l

Ó ü t % o \ 9 כ ¹ô Ç « Ñ Ð Ö ¸6 x| ¨ c SNF _ ~ ½ Ó 0 p x : £ ¤$ í

o\ ¦ ¶ ú ( R Ð ¤ . s \ ¦ 0 AK KAERI\ " f SNF_ è

¸\ ¦ ¸ ì r$ 3 l 0 AK z ´r ô Ç y ì rF gì r$ 3 õ [6]\ ¦ s 6 x # SNF_ ~ ½ Ó $ í : £ ¤$ í o\ ¦ ¶ ú ( R Ð ¤ .

´+ « >\ " f H ¦o " é ¶ Ð\ " f è Ê ê ' Ø ¦ # 17¸ 1 l x î

ß µ 1 Ï è Ã º ¸\ $ © ¦ e ~ SNF\ " f ~ ½ ÓØ ¦ ÷ & H y

` ¦ 8 £ ¤& ñ % i . s õ \ ¦ l ï r Ü ¼ Ð s Ð / B N& ñ \

6 x ¦ e H SNF _ Ù þ ì r\ P Ò q t$ í Ó ü t _ ª ` ¦ Æ Ò& ñ ¦, s

" é ¶ èü < w m × ¼ " é ¶ è_ ~ ½ Ó 0 p x o\ ¦ > í ß ¦ : £ ¤

o\ ¦ ¶ ú ( R Ð ¤ .

II. SNF8 ý U ê s V R Ë { ¿ ? Ò Þ

· ú × æ Ã º Ð (PHWR) Z 4$ í CANDU " é ¶ Ð H ²³⁵ U- 0.7204 Wt% _ ; Ä º ³ o u` ¦ « Ñ Ð 6 x t ë ß · ú

â

Ã º Ð (PWR) [ O u ) a ¦o " é ¶ õ ô Çy n C, ô ÇÖ ¦ " é ¶ \

f H, ²³⁵ U-4.5Wt% Ð 0 l x» ¡ ¤ ô Ç Ù þ « Ñ\ ¦ 6 x K ¸ ¦ e Ü

¼ 9 SNF H ' Ø ¦ # " é ¶ _ $ © ¦\ Ð ' a ¦ e

[4]. 2012¸ ´ ú & ³F y " é ¶ _ SNF $ © 6 x | ¾ Óõ $ © q Ö

¦` ¦ Ð ¦o " é ¶ 6,494 µ 1 Ï_ 77.9%, ô Çy n C" é ¶ 7,912

µ 1 Ï_ 64.0%, Z 4$ í " é ¶ 499,632 µ 1 Ï_ 74.1%, Õ ªo ¦ ô

ÇÖ ¦" é ¶ 5,550 µ 1 Ï_ 76.5% 1 p x Ü ¼ Ð ô Ç> $ © 6 x | ¾ Ó\

¦ e . Õ ª Q Ä ºo \ " f H SNF _ F % o

% ò ½ ¨% ì r \ ' a ô Ç 7 H _ H s ] j Ä º r é ß > \ e .

SNF \ ' a ô Ç ½ ¨ H K ^ t · ú § É r © I Ð s À Ò# Qt ¦ e

.

KAERI 1 p x _ ½ ¨\ " f H ²³⁵ U-4.5 Wt% Ù þ « Ñ\ ¦ 55 GWd/MTU Ð èr Ê ê ' Ø ¦ # $ Ã º ¸\ " f 10 yr 1 l x î ß Í ty r SNF_ " é ¶ è$ í ì r É r Table 1 õ ° ú É r " é ¶

èq Ö ¦` ¦ ³ ðï r Ü ¼ Ð & h 6 x ¦ e . s Table\ " f FP H Ù þ

ì r\ P Ò q t$ í Ó ü t` ¦ ? / 9, TRU H íÄ º ³ o u" é ¶ è\ ¦, Õ ª o

¦ MA H Np, Am, Cm 1 p x _ è| ¾ Ó_ w m × ¼\ ¦

· p .

III. ÷ s Þ1 á ø p § { ¿ ? Ò Þ8 ý U ê s Ö «

; ~ ½ Ó $ í > \ P " é ¶ è_ Ô æ õ _ þ t s SNF_ w m

¼ ~ ½ Ó $ í Ù þ 7 á x É r 5 Å q& h Ü ¼ Ð Ô æ õ # Ô æ õ _ þ t` ¦ + þ A

ô Ç . tr y \ Ô æ õ _ þ t _ ~ ½ Ó $ í 1 l x 0 A" é ¶ è i N ⁱ (t) > h

e i + 1 P : 1 l x 0 A" é ¶ è Ð Ô æ õ ½ + É M : 1 l x 0 A" é ¶ è_

> r F | ¾ Óõ ~ ½ Ó 0 p x É r Bateman ~ ½ Ó& ñ d ` ¦ s 6 x # 6 £ § õ

s > í ß ½ + É Ã º e .

dt = λ ₁ N ₁ (t) (1a) dN i (t)

dt = −λ i N i (t) + λ i−1 N i−1 (t) (1b) dN _k (t)

dt = λ _k−1 N _k−1 (t) (1c)

l \ " f λ ⁿ É r n P : # Qp Ù þ _ Ô æ õ © Ã ºs ¦, k H t }