Effect of RF Superimposed DC Magnetron Sputtering on Electrical and Bending Resistances of ITO Films Deposited on PET at Low Temperature

한국표면공학회지 J. Kor. Inst. Surf. Eng.

Vol. 41, No. 5, 2008.

<연구논문>

DC마그네트론 스퍼터링법으로 PET 기판위에 저온 증착한 ITO박막의 비저항과 굽힘 저항성에 대한 RF인가의 영향

박미랑^a,b

,

^이성훈b

,

^김도근b

,

^이건환b

,

^송풍근a,*

a부산대학교 재료공학부, ^b한국기계연구원 부설 재료연구소

Effect of RF Superimposed DC Magnetron Sputtering on Electrical and Bending Resistances of ITO Films Deposited on PET at Low Temperature

Mi-Rang Park

^a,b

, Sung-Hun Lee

^b

, Do-Geun Kim

^b

, Gun-Hwan Lee

^b

, Pung Keun Song

^a,*

a

Department of Materials Science and Engineering, Pusan National University, Busan 609-735, Korea

b

Surface Technology Research Center, Korea Institute of Materials Science (KIMS), 66, Sangnam-Dong, Changwon-Si, Gyeongnam 641-010, Korea

(Received October 5, 2008 ; revised October 26, 2008 ; accepted October 30, 2008)

Abstract

Indium tin oxide (ITO) films were deposited on PET substrate by RF superimposed DC magnetron sputtering using ITO (doped with 10 wt% SnO

2

) target. Substrate temperature was maintained below 75

^o

C without inten- tionally substrate heating during the deposition. The discharge voltage of DC power supply was decreased from 280 V to 100 V when superimposed RF power was increased from 0 W to 150 W. The electrical properties of the ITO films were improved with increasing of superimposed RF power. In the result of cyclic bending test, relatively high mechanical property was obtained for the ITO film deposited with RF power of 75 W under DC current of 0.75 A which could be attributed to the decrease of internal stress caused by decrease in both deposition rate and plasma impedance.

Keywords: Indium Tin Oxide (ITO), RF super-imposed DC sputtering, Magnetron sputtering, Flexible substrate, Bending test

1. 서 론

현재의 디스플레이 시장은

LCD(Liquid crystal display), PDP(Plasma display panel), OLED(Organic light-emitting diode)

등의 다양한 구동방식의 평판 표시장치

(FPD; Flat panel display)

^{에 대한 개발과}

상용화가 주를 이루고 있으며

,

^{최근에는 공학적 디}

자인 적용이 용이하여 생산성을 높이고 이동과 보 관이 쉬워 실생활에 유용하리라 기대되는 유연성 표시소자

(Flexilbe display)

^{에 대한 관심이 증대되고}

있다

.

^{유연성 표시소자의 경우}

LCD, OLED

^등의

FPD

^{의 구동방식을 채택하거나}

Electron-paper

^등의

형태로 제작되며

,

^{이에 따라 기존에 사용하던 유리}

기판을두께가 얇은 유리및금속

, PET(polyethylene terephthalate), PC(poly carbonate), PES(polyether

sulfonate)

^{등의 가볍고 유연하며 내열성이 큰 엔지}

니어링 플라스틱 기판 등으로 대체하려는 연구가 활발히 진행되고 있다¹⁾

.

^{이러한 유연성 표시소자의}

제작은 플라스틱기판을 사용하기 때문에 저온공정 이 요구되며 소자를 이루는 박막의 광투과도와 산 소 및 수분침투도 제어되어야만 한다

.

^{유연성 소자}

로서의 상용화가능성이 높은유기발광 소자

(OLED)

에 적용할 경우에는 투명 전도막의 낮은 표면조도 와 높은 전기 전도도가 요구된다

.

Indium tin oxide(ITO)

^{는 약}

3.5 eV

^{의 넓은 밴드}

갭을 가진 축퇴반도체로서 우수한 가시광선 투과도

*Corresponding author. E-mail : [email protected]

법이 가장 널리 이용되고 있다

.

일반적으로 스퍼터 링법을 이용하여 전기전도도와 광투과도가 우수한

고품질의 다결정질

ITO

^{박막을 제작하기 위해서는}

고온공정이 요구되어 왔지만

ITO

^{박막의 결정립 형}

성으로 인해 거친 표면조도와 낮은 식각특성을 가 지기 때문에 유기 발광 소자에 적용하기는 아직 어 려운 점들이 지적되고 있다^2,3)

.

^반면에

ITO

^박막을

저온에서 제작할 경우 박막의 표면조도가 낮은 비 정질 또는 다결정질의 박막을 형성할 수 있지만 전 기적

,

광학적 특성이저하되므로 이를개선할 수 있 는 새로운 제작공정이 확보되어야만 하며

,

^이러한

해결책 중의 하나로서 고에너지 입자들에 의한 박 막의 플라즈마 손상을 감소시킬수 있는 저전압 스 퍼터링법에 대한 연구결과가 보고되고 있다^4-6)

.

한편

,

^{투명전도성 산화물 박막을 유연성 표시장}

치의 투명전극으로 적용할 경우

,

^{취성이 약해 외부}

에 의한 변형이나 열 및 온도상승으로 인한 특성저 하가 발생할 수 있다는 문제점이 있으므로 이에 대 한 신뢰성평가가 중요한요소로서 지적되고있다^7-9)

.

선행실험을 통하여

DC power

^{에 대한}

RF power

의 중첩으로

OLED

^{등의 디스플레이 소자에 적용}

할 수 있는 전기 전도성과 가시광 투과도를 가지는

ITO

^{박막을증착할 수있음이 확인된 바있다10)}

.

^따

라서 본 연구에서는 플라즈마 임피던스를 줄인 방 전법인

RF

^중첩형

DC

^{마그네트론 스퍼터링법을 이}

용하여

ITO

^{박막을 증착하였으며 성막조건이}

ITO

박막의 기계적 물성에 미치는 영향을 조사하였다

. 2. 실험방법

ITO

^{박막의 증착조건을 표}

1

^{에 나타내었다}

.

^두께

약

150 nm

^의

ITO

^박막은

RF power

^{가 부가된}

DC

마그네트론스퍼터링법을 사용하여

PET(Polyethylene Terephthalate, SH34) film, Si-wafer, Si-strip(100)

기판위에 증착하였다

.

^{타겟으로는 산화인듐}

(In

²

O

³

)

에 산화주석

(SnO

2

)

^이

10 wt%

^{함유된 면적}

400

^×

90 mm

²의고밀도 소결체

ITO

타겟을사용하였다

. Roll-

to-roll

^{방식의 진공챔버 내에서 기판과 타겟의 간격}

은 약

80 mm

^{로 유지하며 기판이 타겟 앞을 지나가}

도록 하였다

. Base pressure

^{는 약}

5

^×

10

⁻⁶

Torr

^{로 배}

기한 후

,

증착압력은 고순도

Ar

가스를 이용하여 약

4.5~5 mTorr

^{로 유지하였다}

.

^{공정이 진행되는 동}

안 인위적인 기판의 가열은 이루어지지 않았으며

,

공정중 상승하는 기판온도와 챔버 내부의 온도는

thermo label

^과

thermo couple

^{을 이용하여 측정하였}

다

.

또한 기판부근의 플라즈마 밀도를 향상시키기 위하여

Unbalanced magnetron

^{을 사용하였다}

.

선행실험을 참고하여

DC power

^{의 전류를}

0.75 A

로 일정하게 유지하고 부하전류에 의한 전압강하를 막기 위하여 임피던스를 일정하게 최소화시켜주는 매칭박스를 설치한

RF power(13.56 MHz)

^를

0 W

^에

서

200 W

^{로 다양하게 부가하여}

ITO

^{박막을 제작}

하였다¹⁰⁾

.

^{타겟 표면에 형성된 불순물의 제거 및플}

라즈마의 안정화를 통한 공정의 재현성을 높이기 위하여

5

분 이상

pre-sputtering

을 실행한 후 기판이 설치된 홀더를 회전시켜 타겟 앞을 통과하도록 하 였다

.

ITO

^{박막의 전기적 특성을 파악하기 위하여}

4-

point probe

를 이용한 저면저항 측정기

(Loresta-GP, MCP-600)

^{를 이용하여}

150 nm

^두께의

ITO

^박막의

비저항을 상온에서 측정하였다

.

^{유연성 기판에 증}

착된

ITO

^{박막의 기계적 변화에 대한 신뢰성을 평}

가하기 위하여 피로시험의 일환으로 주기적인

bending test

^{를 실시하였다}

.

^{본 연구의 일환으로 실}

시된 실험에서 박막이 증착된 필름의 유연성은 박 막과 기판의 두께

,

^인장특성

,

^{두 계면의 밀착력 등}

에 의존적인 특성으로서

,

^{박막에 비하여 기판의 두}

께가두꺼울수록 기판의유연성이저하되어

bending

test

^{후 시편의 특성저하에 큰 영향을 미쳤다}

.

^박막

특성이 나타날 수 있는 기본적인 유연성을 고려하 여 두께

125

^μ

m

^{의 하드 코팅된}

PET

^{필름을 기판}

으로 사용하였으며

, 15 mm

^×

75 mm

^{의 직사각형 시}

편을 준비하였다

.

^그림

1

^{과 같이 박막이 위를 향하}

도록 양 끝을 고정시킨 직선의 레인 위에서 시편의 중앙과 양 끝에 인장과 압축 응력이 걸리는 형태의 굽힘 실험을 진행하였으며

,

^{일정한 전압으로 테스}

DC current 0.75 A

RF power 0 W~200 W

Temperature < 75^oC (Without heating)

트가 진행되는 동안 시편의 양끝에서

ITO

박막을 통하여 흐르는 전류를 실시간으로 측정하여 전기저 항을 계산함으로써

ITO

^{박막의 특성저하와 손상정}

도를 파악하였다

.

^{이 때 시편의 최대 변형률은 인}

장과 압축응력을 받는 지점에서의 지름이 각각 약

18 mm

가 되도록하였다

.

굽힘은 약

1000

회 반복되 었으며 테스트 속도는

0.5 cycle/sec,

^{저항측정 간격}

은

0.3 sec/sec

^로

1

^{회 굽힘당 약}

5

^{회 측정되었으며}

,

테스트 후 박막표면에 생긴 변화를

SEM

^{을 이용하}

여 관찰하였다

.

잔류응력 측정기

(J&L Tech., Stress tester)

^{를 사용}

하여

100

^μ

m

^두께의

Si(100) strip

^{위에증착된}

ITO

박막의 잔류응력을 측정하였다

. ITO

^{박막의 잔류응}

력에 영향을 주는 요인을 파악하기 위하여

X-Ray

diffraction system(XRD, Philips, X'pert MPD)

을 이

용하여

ITO

^{박막의 결정성을 평가하였으며}

,

^{이 때}

박막의 두께 및 결정성을 고려해 입사각을

4

^{o로 낮}

게 유지하였다

.

^{박막의 두께측정은 α}

-step(Tencor P- 11 Surface profiler)

을 이용하였다

.

3. 결과 및 고찰

DC current

^를

0.75 A

^{로 고정하고}

RF power

^{를 변}

화시켜

150 nm

^두께의

ITO

^{박막을 증착한 후}

,

^상

대적으로 우수한 전기적

,

^{광학적 특성이 얻어지는}

조건에서

DC

^와

RF power

^{의 중첩인가가}

ITO

^박막

의 기계적 특성에 미치는 영향을 평가하였다

.

^다양

한

DC-RF power

의중첩조건에서 증착된

ITO

박막 의 비저항을그림

2

^{에나타내었다}

. DC current 0.75 A

^로

DC power

^{만을 인가한 경우}

1.22

^×

10

^{−3 Ω}

cm

^이

던

ITO

^{박막의 비저항이 중첩되는}

RF power

^{의 증}

가에 따라

25 W

^에서

7.41

^×

10

^{−4 Ω}

cm

^{로 급격히 감}

소한 후

200 W

^{까지 비저항}

4.42

^×

10

^{−4 Ω}

cm

^{로 수렴}

하며감소하였다

.

^이것은

DC power

^에대한

RF power

의 중첩으로 인한 방전전압의 감소에 의하여 성장 중인 박막표면에 충격을 주는 고에너지 입자의 에

너지가 감소하였기 때문에 박막의 구조적 결함이 최소화되었다고 생각된다¹⁰⁾

.

그림

3

^은

RF

^중첩형

DC

^{마그네트론 스퍼터링법}

을 이용하여 증착한

ITO

박막에 대하여 주기적인

bending test

^{를 시행하여}

ITO

^{박막의 초기 저항과}

비교하여 증가한 저항변화율

(

^∆

R/R

⁰

)

^{을 측정한 결과}

를 나타낸다

. RF

^{가 인가되지 않거나 혹은}

150 W

이상 인가되었을 경우와 비교하여

, RF power

^가

25~100 W

^{사이에 인가되었을 경우}

, bending test

^초

기에

ITO

^{박막의 저항증가율은 더 낮게 나타났다}

.

시편의

bending cycle

^이

5

^{회 반복된 후 저항변화율}

은

RF power

^{가 부가되지 않았을 때의 약}

0.04

^배

,

즉 약

4%

였으며

, RF power

가

25~100 W

부가되었 을 때는 이보다 낮은

0.1%

^이하

, RF power

^가

150 W

^{이상 부가되었을 때는 약}

10%

^{까지 증가하였다}

.

그림

3

^{의 내부에 나타낸 그래프는}

bending

^이

1000

회반복되었을 때

DC power

^{에 중첩되는}

RF power Fig. 1. Schematic diagram of cyclic bending tester. (a)

and (b) represent before bending and after bending, respectively.

Fig. 2. Resistivity of ITO films deposited on hard coated PET substrate with superimposed RF power under DC current 0.75 A.

Fig. 3. Resistance change ( ∆ R/R

⁰

) during 1000 cycles

of bending for ITO films deposited on PET

substrate with superimposed RF power under DC

current 0.75 A.

에 따른 저항변화율을 나타낸 것이다

. RF power

^가

인가되지않았을 때약

20%

^{이던저항변화율은}

75 W

인가되었을 때 약

4%

^{로 상대적으로 저항변화율이}

낮았으며

, 150 W

^에서는

250%

^{까지저항이증가하였다}

.

그림

4

^는

Bending test

^{에 의한}

ITO

^{박막의 표면}

변화와 손상정도를 관찰하기 위하여

test

^{가 끝난 후}

관찰한 시편 표면의

SEM image

^{를 나타내었다}

.

^시

편 표면을

500

^배와

5000

^{배로 확대 촬영한 결과 주}

로 압축응력이 작용하는 부분에서 크랙과 박리가 발생한 것을 관찰할 수 있었다

.

^그림

4

^의

(a)

^는

DC current

^만

0.75 A

^인가하여

ITO

^{박막을 증착한 시편}

의

bending test

^{후의표면형상이다}

.

^{고정부에서}

1 cm

이내에 약

5

μ

m

폭의 크랙이 생겨 박리가 진행 중 임을 알 수 있다

.

^그림

4

^의

(b)

^는

DC current 0.75 A

^에

RF power

^를

75 W

^{부가한 시편으로 시편 고정}

부로부터 약

1 cm

^{떨어진 곳에 발생한 다수의 좁}

은 크랙으로 약

2

^μ

m

^{폭의 박리가 일부 진행되었}

음이 관찰되었고

,

이외의 부위에서는 크랙이 관찰 되지 않았다

.

^그림

4

^의

(c)

^는

DC current 0.75 A

^에

RF power

^를

150 W

^{부가한 시편으로 고정부로부터}

2 cm

^{부근에 발생한 다수의 크랙에서 박리가 완료}

된 모습을 나타내고 있으며 이 때

(a)

나

(b)

의경우 보다 많은 크랙이 넓은 부위에 발생하였다

.

^주기적

인

bending test

^결과

,

^{시편의 표면관찰로}

ITO

^박막

의 전기저항을 저하시킨 원인이 주로 압축응력이 작용하는 부근에 진행되고 있는 박리임을 알 수 있

었으며

,

^{이를 통해}

ITO

^{박막과 기판 간의 밀착력}

향상을 통해 박리의 진행을 억제함으로써 기계적 형상변화에 대한 박막의 내구성을 향상시킬 수 있 음을 알수 있었다

.

^{이러한 결과는 박막증착 시모}

재와의 열팽창 계수 차이로 인한 열적응력과 성장 중의 이온의 충돌

,

^{불순물 유입}

,

^{내부 결함 등으로}

인한 내부응력이 원인이 되어 발생하는 박막내부에 존재하는 잔류응력

(residual stress)

^{에 기인한다고 생}

각된다

.

또한

,

대부분 압축응력의 형태로 나타나는 박막의 잔류응력은 경도

,

^미세구조

,

^{결정성 등 박막}

고유의 특성에 의해 영향을 받으며

,

^{이는 모재와의}

밀착력을 저하시키는 원인이 된다고 생각된다¹¹⁾

. DC

와

RF power

의 인가조건에 따라

100

μ

m

두께 의

Si(100) strip

^{위에 증착된}

ITO

^{박막의잔류응력}

을측정한 결과를그림

5

^{에 나타내었다}

. DC current

가

0.75 A

^{인가될 때 약}

0.26 GPa

^{이던 잔류응력은}

RF power

^를

75 W

^{중첩하여 인가하자 약}

0.1 GPa

로 저하되었다가

RF power

를

150 W

이상 증가시 키자 다시 증가하였다

. RF power

^가

75 W

^중첩되었

을 때 상대적으로 가장 낮은 잔류응력을 나타내었

으며

, ITO

^박막과

PET

^{기판간의 밀착력을 증가시}

켜 내구성이 향상되었음을 알 수 있었다

.

ITO

^{박막의 미세구조를 관찰하기 위하여}

DC current

^가

0.75 A

^{인가될 때}

RF power

^를

0 W

^에서

200 W

^{사이로 변화시켜 증착한}

ITO

^{박막에 대하여}

측정한

XRD

^{결과를 그림}

6

^{에 나타내었다}

.



ITO Fig. 4. SEM images of ITO films deposited on PET substrate with increasing superimposed RF power after 1000

cycles of bending.

박막은 다결정구조를 보였으며

, (222), (400), (430), (440), (622)

^{면 등에 대한}

peak

^{가 관찰되었다}

.

^결정

peak

^{의 세기는 부가되는}

RF power

^{에 따라 차이를}

나타내어

RF power

^가

75 W

^{일 때 가장 약한}

peak

를 나타내었으며

, 150 W

이상에서 가장 강한

peak

를 보였다

.

^{가장 낮은 잔류응력을 가졌던}

DC

^와

RF

중첩조건인

DC current 0.75 A, RF power 75 W

^에

서

ITO

^{박막이 비정질에 가깝게 나타났으며 이를}

통해

ITO

^{박막의 결정화가 박막의 잔류응력을 증}

가시키는 원인이 되었음을 알 수 있었다

.

그림

7

^은

DC current

^와

RF power

^{의 변화에 따라}

DC power

^{에 걸리는 방전전압의 변화를 나타낸다}

.

낮은

DC current

^{를 인가하고}

RF power

^{를 증가시킬}

수록

DC power

의 방전전압은 낮아졌으며

, DC

current

^가

0.75 A

^{일 때}

RF power

^{가 증가됨에 따라}

방전전압이 약

100 V

^{로 수렴됨을 알수 있다}

.

^스퍼

터링 공정 중 타겟표면에서 반사되는 아르곤 중성 원자

(Ar

⁰

),

^캐소드

sheath

^{에서 가속된 산소 음이온}

(O

⁻

)

^{과 같은 고에너지 입자들은 캐소드전압에 의해}

가속되어 높은 에너지로 성장 중인 박막표면에 충 돌하여 박막의 내부응력을 증가시킨다

. RF power

가

0 W

^에서

75 W

^{로 증가하였을 때}

ITO

^{박막의 잔}

류응력이 감소하는 것은

RF power

^{의 증가에 따른}

방전전압의 저하로 인한 고에너지 입자의 입사량 감소에 기인한다고 할 수 있다¹²⁾

.

^{한편 그림}

5

^에서

RF power

^가

150 W

^{이상 증가하였을때 박막의잔}

류응력이 증가하는 것은 증착속도의 결과로부터 확

인할 수 있듯이 기판에 입사하는 입자들의

flux

^가

증가했기 때문이라고 생각된다

.

스퍼터링 공정에서

DC

^와

RF power

^{의 중첩에따}

른

RF power

^{에 의한 높은 플라즈마 밀도의 차이와}

일정한 두께의 박막을 증착하기 위한 공정시간의 차이는 공정 중 상승하는 기판의 표면온도에 차이 를 가져왔다

.

^{기판 표면온도의 변화는다음과같다}

.

기판을 가열하지않은 상태에서

DC current 0.75 A

를 인가하여

ITO

^{박막을 증착한 경우 표면온도는}

약

45

^o

C

^{까지 상승하였으며}

, RF power

^를

100 W

^이

상 부가하자 기판온도는 약

70~75

^o

C

^{까지 상승하여}

더 이상 증가하지 않았다

.

^즉

,

^중첩되는

RF power

가 증가함에 따라 기판온도는 초기온도인 약

25

^o

C

보다약

25~50

^o

C

^{증가하였으며}

, 100 W

^{이상에서수}

렴하였다

.

공정 중 기판온도의 차이는 증착되는 박 막의 물성에 영향을 줄 수 있다

.

고정된

DC current

^{에대한 적절한}

RF power

^의중

첩은

ITO

^{박막의 전기적}

,

^{기계적 특성을 향상시킬}

수 있었다

. RF power

^{의 중첩을 통한}

DC

^방전전압

의 감소는 고에너지 입자의 입사와 전체 스퍼터링 전력

,

^증착률

,

^{기판 온도의 변화 등에 영향을 주어}

ITO

^{박막의 결정성을 변화시킬 수 있었으며}

,

^이를

통해 박막내부의 잔류응력을 조절함으로써

ITO

^박

Fig. 5. Change of compressive stress for ITO films

deposited on Si-strip (100) substrate with increasing RF power.

Fig. 6. XRD patterns of ITO films deposited on PET substrate with superimposed RF power under DC current 0.75 A.

Fig. 7. Variation in DC discharge voltage with increasing

superimposed RF power at constant DC current

of 0.75 A.

의 증가에 따른 스퍼터링 조건의 변화가

ITO

박막 의 물성에 미치는 영향을 조사하였다

.

^중첩형

RF

power

^{의 증가는 플라즈마 임피던스의 감소와 플라}

즈마 밀도를 증가시키는 것을 확인할 수 있었다

.

즉

,

^{플라즈마 임피던스의 감소에 따른 캐소드 전압}

의 감소는 고에너지입자들의 에너지를 감소시킴으 로써 성장 중인 박막표면에 대한 충격에너지를 감 소시켜 박막손상을 저감하는 효과를 야기하는것으 로 나타났다

.

^따라서

DC current 0.75 A

^{에 중첩되}

는

RF power

가 클수록

ITO

박막의 전기 전도도는 증가하였으며

,

^{기계적 특성은 중첩되는}

RF power 75 W

^{에서 상대적으로 우수한 것으로 나타났다}

.

^이

것은 플라즈마 임피던스의 감소 및 증착속도의 감

소에 따른

ITO

^{박막의 압축응력의 감소에 의한 것}

으로 생각된다

.

후 기

본 연구는 한국 기계 연구원 부설 재료 연구소

(KIMS)

^{지원으로 수행되었으며이에 감사드립니다}

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