한국원자력연구원 ITER 핵융합로 TBM 용 액체형 증식재 기술개발

KAERI/TR-3598/2008

^{기술보고서}

ITER 핵융합로 TBM 용 액체형 증식재 기술개발

Development of Liquid Type Breeder Technology for ITER-TBM

한국원자력연구원

한국 원자력연구원장 귀하

ITER 핵융합로 TBM 용 액체형 증식재 기술보고서

July 21, 2008

정기석(핵융합공학기술개발부)

홍봉근( 〃 )

이동원( 〃 )

목 차

요약...1

Abstract...1

1. 서론...2

2. 리튬...3

2.1. 리튬의 성질 및 정제...3

2.1.1. 성질...3

2.1.2. 정제...3

가. 불순물...3

나. IFMIF 법...5

다. 산화리튬 제거...6

2.2. 리튬 증식재...6

2.2.1. 설계특성...6

2.2.2. 액체리튬 순환장치...7

2.3. 커버개스 및 글로브박스 설계...7

2.3.1. 수분...7

2.3.2. 산소 및 질소...7

2.3.3. 글로브박스...7

2.4. 취급 및 안전 주의사항...8

3. PbLi...9

3.1. PbLi 증식재 개괄...9

3.2. PbLi의 물리적 성질 ...10

3.3. PbLi루프...11

3.3.1. 장치의 목적...11

3.3.2. 배관재료...12

3.3.3. 가열부품 ...12

3.3.4. 전자펌프 부품 ...13

3.3.5. MHD 부품...13

3.3.6. 제어계측 관련 ...13

3.3.7. 구조재료 ...13

3.4. PbBi에 의한 구조재 부식...13

4. 트리튬 취급 및 회수...14

4.1. 트리튬 침투 ...14

4.2. 트리튬 취급 ...14

4.3. 트리튬 추출...16

4.3.1. 리튬금속으로부터의 트티튬 추출...16

가. 금속중의 수소 및 트리튬 추출...16

나. 콜드트랩 법...17

다. 이트륨 게터에 의한 추출...18

4.3.2. PbLi로부터 추출...18

가. 미국...18

나. 중국...20

5. References...23

표목차

[Table 1.1] 리튬증식재 및 다른 액체금속의 물리적 성질 비교 [Table 2.1] Standard heats of formation at 298K of various compounds of lithium and sodium

[Table 2.2] Solubilities of Non-Metals in Lithium and Sodium [Table 3-1] Physical Properties of PbLi

[Table 3-2] Pb-7Li장치의 목적 및 재료조건

[Table 4-1] Storage Capability of Some Hydrides and Related Compounds

그림 목차

[Figure 3-1] Exploded view of the EU type HCLL In-TBM [Figure 3-2] Schematic Diagram of PbLi Loop.

[Figure 3-3] Schematic diagram of lead-bismuth corrosion test loop at KAERI.

[Figure 4-1] 콜드트랩 시험을 위한 액체리튬 루프 개념 [Figure 4-2] 미국형 Pb-17Li로부터 트리튬분리 개념도 [Figure 4-3] 중국형 Pb-17Li 로부터의 트리튬 추출개념

요 약

ITER 국제핵융합연구로와 관련하여 액체형 TBM 기술개발을 위한 제작 기 준, 예비설계, 시험루프용 부품 제작, 및 자료조사 등을 수행하였다.

Pb-17Li를 쓴 TBM 기술개발을 위하여 필요한 루프의 제작기준들을 조사하여 정리하였다. 이 루프에서는 MHD시험, Pb-17Li 증식재와 루프재질사이의 재 질건정성 시험 등이 이루어질 것이다. 아울러, 증식재로부터 트리튬을 분리 하기 위한 기술조사를 수행하였다.

Abstract

In relation to liquid type TBM technology development, various works are performed. We established a test loop concept to test the MHD effects and materials compatibility for the Pb-17Li breeder material. For the loop construction, electromagnetic pump and storage tank for the Pb-17Li loop was manufactured and some technical requirements are summarised. As a reference, technical literatures relevant to the liquid type TBM materials and the tritium extraction from breeder materials are also surveyed.

1. 서론

현재 우리나라는 ITER(국제핵융합공동연구)에 참여하고 있다.

ITER장치에서 중요한 부분의 하나는 TBM이다. TBM은 Test Blanket Module 의 줄인 말이다. 이 장치는 핵융합로에서 나오는 중성자를 리튬으로 이루어진 블랭킷에서 받아서 트리튬으로 증식하는 역할을 한다.

따라서 이 장치는 Tritium Breeder Module이라고도 할 수 있다. 또한 재료적인 관점에서 보면 이 장치를 Tritium Breeder Material 이라고도 할 수 있다. 이상은 모두 TBM이라는 약어로 나타낼 수 있다.

핵융합로에서 나오는 중성자를 받아서 트리튬을 만드는 재료는 리튬을 쓴다.

이 핵반응식은 아래와 같이 쓸 수 있다[Abdou-2004].

위에서, 증식재로 쓰이는 리튬은 리튬금속, Pb-17Li 합금, 또는 고체형을 쓸 수 있다. 고체형 증식재로는 Li2O, Li4SiO4, Li2TiO3, Li2ZrO3 등이 있다.

현재 우리나라는 TBM기술개발에 대하여 주도적이라기 보다는 참여쪽으로 기울고 있다. 우리 연구원에서는 액체형 증식재를 개발하는 초기단계에 있다. 따라서 그간 리튬금속과 Pb-17Li합금에 대하여 기초적인 설계작업과 예비실험을 해 왔다. 본 기술보고서에서는 그간 이루어진 액체리튬 증식재 관련 연구결과 중에서 증식재와 관련한 부분을 중점적으로 정리하여 기술하였다.

참고로, 액체형 증식재의 물리적 성질을 다른 일반적인 액체금속과 함께 [표1-1]에 보였다.

표 1-1. 리튬증식재 및 다른 액체금속의 물리적 성질 비교

  Pb-17Li Pb-Bi Na Li

녹는 점℃ 235 125 97.7 180.5

비저항 μΩ∙

cm^-1(300℃에 서)

127 115.6E^-8Ω∙m   ³⁷

밀도 9.51g/cm³(at 300℃)

10.337g/cm³(at 300℃)

0.927g/cm³(at

mp)  

2. 리튬

리튬의 잠재적 중요성은 특히 핵융합로재료를 위한 냉각재 및 블랑켓 물질로서의 중요성이 인식되어져 왔다.[Selle-NACE-1978] 이는 리튬의 중성자적 성질 및 다음의 반응에 따른다:

이 반응들에 의하여 생성된 트리튬은 핵반응로의 주요 연료이며 핵반응로가 유리하도록 하는 증식능력이다. 리튬원자는 트리튬 증식을 위하며 필수적이며, 여러 가지 리튬합금 및 화합물들이 제시되었음에도 불구하고 순수리튬이 가장 중성자효율이 크고 따라서 블랭킷재료로서 선호된다.

2.1. 금속리튬의 성질 및 정제

2.1.1. 성질

금속리튬은 부드럽고 은빛 색깔을 띄는 금속이다. 리튬은 공기중의 산소와 반응해서 산화리튬(Li2O) [Source : Wikipedia]이 된다. 고체 리튬은 공기중에서 자연발화하지 않는다. 그러나 액체리튬은 공기, 물, 콘크리트, 탄산가스 및 질소와 매우 잘 반응한다. 리튬/물 반응에서, 대부분의 수소는 LiH로서 액체금속과 화합물을 만든다. 이 수화물은 600°C 이상의 온도에서 분해한다. [Katsuta-1998]

실제로, 구매 가능한 리튬은 기름을 덮지 않은 상태로 판매된다. 대개의 경우, 판매되는 리튬금속은 산화물로 심하게 오염되어 있다. 따라서 사용전에 산화물의 제거가 필요하다. 산화물을 제거하기 위하여, LiCl을 첨가하여 이 혼합물을 650℃로 가열한다.

2.1.2. 정제 가. 불순물

액체금속에서 비금속성 불순물의 성질은 그 화합물의 안정성과 액체금속에 대한 용해도에 의하여 결정된다. 리튬의 전기음성도가 더 크다는 사실로부터

예측할 수 있듯이, 리튬의 화합물들은 소듐의 화합물들보다 더 안정하여서, 표[1.1]에서 보여주듯이 표준생성열의 경우 알칼리 금속 그람 원자당 40-80 kJ 정도 차이가 난다.[Liquid Alkali Metals - Long 1973]

Table 2.1. Standard heats of formation at 298K of various compounds of lithium and sodium (kJ per g-atom of alkali metal) [Source : G. Long, "Review of the Chemistry of Lithium as a blanket material for thermonuclear power reactors", in "Liquid Alkali Metals", Proceedings of the International Conference organized by the British Nuclear Energy Society, held at Nottingham University on 4-6 April 1973]

리튬중의 비금속화합물의 높은 용해도는 리튬화합물의 안정도를 반영한다.

표 2.2에 콜드트랩법의 효과성을 비교하기 위하여 리튬과 소듐의 200℃에서의 용해도를 비교하였다.

Table 2.2. Solubilities of Non-Metals in Lithium and Sodium (weight % of non-metal)[Source : G. Long, "Review of the Chemistry of Lithium as a blanket material for thermonuclear power reactors", in "Liquid Alkali Metals", Proceedings of the International Conference organized by the British Nuclear Energy Society, held at Nottingham University on 4-6 April 1973]

나. IFMIF 법

액체리튬은 여러 요소에 의하여 오염될 수 있다. 예를 들어, 리튬은 질소와 만나면 질화리튬을 만든다. ITER에서 TBM이 정상가동하면, 액체 리튬의 정제는 큰 문제로 부각할 것이다. 리튬은 또한 탄소 및 산소에 의하여 쉽게 오염된다. 이런 관점에서, IFMIF(International Fusion Materials Irradiation Facility)의 결과는 리튬정제를 위한 좋은 참고자료이다.

IFMIF는 ITER 및 DEMO에 사용될 후보물질들과 재료들을 시험하기 위한 강력한 에너지의 중성자를 발생하기 위한, 가속기 방식에 의한 D-Li 중성자원이다 [Katsuta-1998; Nakamura-2004].

IFMIF에서, 리튬표적계의 주요 기능은 다량의 중성자를 생성하기 위한 안정된 리튬 jet를 만드는 것이다. IFMIF의 리튬순환장치에서 주요 불순물은 수소(H), 중수소(D), 트리튬, ⁷Be 및 다른 화학종(C, N, O)들이다.

이들 불순물들을 제거하기 위하여, 정제장치는 콜드트랩, 질소를 잡기 위한 티타늄 고온트랩, 트리튬을 잡기 위한 이트륨 고온트랩들이 있고, 각종 모니터들이 있다. 콜드트랩은 탄소를 제거하고 티타늄 게터를 내장한 고온 트랩은 산소와 질소를 제거한다. 수소를 채워서 콜드트랩에 의하여 트리튬을 제거하는 방법이 있는데, 이는 나중에 트리튬추출장치 부분에서 기술할 것이다.

다. 산화리튬 제거

이 방법은 리튬금속이 산화리튬으로 심하게 오염된 경우에 해당한다 [Choi- 2007]. 이 방법은 Li2O가 LiCl에 녹는 용해도가 상당히 크다는 사실에 따른 것이다(8.7 wt% at 650℃). 또한 같은 온도에서 리튬금속이 아주 용해도가 낮다는 사실(ppm order)에도 따른 것이다.

방법은, 산화리튬을 포함하는 리튬을 LiCl에 넣어 650℃에서 3-4시간 녹이는 것이다. 다음에 이 혼합물을 200℃ 로 식히면 LiCl 에 용해한 Li2O를 얻는데, 이는 반응용기의 벽에 끈적끈적하고 점액질의 형태로서 얻어진다. 순수한 리튬은 액체상태로서 남아있고, 이를 다른 용기에 옮기면 된다. 정제한 리튬금속은 금속성의 빛나는 색깔을 띈다. 리튬금속중의 산화리튬을 분석하기 위하여, LiCl + Li2O 용융염으로부터 석영관에 시료를 취한다. 다음에 LiCl중에 포함된 Li2O의 함량을 분석한다. 시료의 무게를 재고 증류수에 녹인다.

Li2O + H2O → 2LiOH

표준 0.1N HCl을 써서 적정을 하며, 반응식은 다음과 같다:

LiOH + HCl → LiCl + H2O

위의 적정결과로부터, Li 시료중에 들어있는 Li2O의 양을 구할 수 있다.

2.2. 리튬 증식재

2.2.1. 설계특성

리튬루프에 대하여 요구되는, 다음과 같은 세부적 특성들이 있다:

- 운전모드가 정지된 상태에서 액체리튬이 중력에 의한 자연낙하를 할 수 있도록, 순환장치의 파이프들은 약 15도의 경사를 갖도록 한다.

- 순환장치의 밸브들은 600℃까지의 고온을 견뎌야 한다. 이와 같은 목적을 위한 특수밸브들을 구할 수 있다. 이런 종류의 밸브들은 밸브의 중요부분과 취급부분 사이가 길게 되어 있다.

- 전체리튬의 아래부분의 팽창에 의한 리튬의 팽창을 피하기 위하여, 고화한 리튬의 용해는 리튬레벨의 상부에서부터 시작해야 한다.

2.2.2. 액체리튬 순환장치

Nakamura 등에 의하면, IFMIF 리튬순환장치에 AISI316 형 스텐강을 쓴다. reduced-activation ferritic/martensitic (RAFM)강을 back wall의 구조재로 쓴다[[Nakamura-2004]. Katsuta 등에 의하면[Katsuta-1998], IFMIF조건에서 액체리튬순환장치로서 SS 304는 우수한 성능을 보인다.

우리의 순환장치제작은 이들 결과물들을 참고해야 할 것이다.

그러나, 표면의 산화물형성에 의해서 내 부식성을 보이는 AISI 316 또는 다른 스텐강들의 경우, 액체리튬의 강한 환원능력 때문에 표면의 산화물막이 파괴될 수 있는 가능성이 있다. 본 연구원의 파이로프로세싱 과제에서 액체리튬 용기를 위한 구조재로 탄소강을 사용한 경험에 의하면, 탄소강은

액체리튬의 구조재로서 매력적인 재료로 판단된다. 액체리튬을

순환장치에서 순환시키기 위하여, 전자펌프를 사용해야 한다.

2.3. 커버개스 및 글로브박스 설계

리튬금속과 관련한 작업은 아르곤기체분위기의 글로브박스에서 수행해야 하며, 이때 산소의 유입을 억제하기 위하여 양의 압력을 유지해야 한다.

아르곤가스중의 산소와 물은 제거해야 한다[Addison-1984].

2.3.1. 수분

커버개스를 건조하기 위하여 분자체(Molecular sieve)를 사용한다. 하나의 예는 1m X 20mm 의 유리관을 써서 여기에 Union Carbide 의 4A 등급인 분자체를 쓰는 것이다. 분자체는 사용하기 전에 300℃, 10^-5 torr에서 24시간 가열한다.

2.3.2. 산소 및 질소

산소 및 질소는 칼슘 조각 또는 티타늄 알갱이로 채워진 관을 통과하여 제거할 수 있다. 고온에서는 제거반응이 더 잘 일어난다. 따라서 상기 금속들을 스텐강 튜브에 넣고 700℃로 가열한다.

2.3.3. 글로브박스

글로브박스에서 시료를 넣고 빼는 부분은 외부의 불순물이 유입되는 것을 막기 위하여 진공기능이 있어야 한다. 이 진공기능은 아울러 작업자의

동작에 따라 글로브박스의 내부압력이 요동하는 것을 막기 위한 보상기능이 있어야 한다.

2.4. 취급 및 안전 주의사항

리튬이 물과 반응하면 수소가 발생하고, 수소-공기의 혼합물이 100℉에서 4～80 부피%의 수소를 가지면 폭발할 수 있다[Mausteller-1967, p192].

따라서 아르곤 개스로 항상 채워주고 플러쉬해 주어야 한다. 한편, 리튬을 포함한 알칼리금속이 공기와 접촉한다고 해서 꼭 발화하는 것은 아니다. 그 러나 화재로 이어지는 조건은 높은 온도의 알칼리금속이 잘게 나누어져서 비산하는 경우이다. 높은 습도는 발화의 위험을 높인다. 노출된 고체 알칼 리금속은 발화하지는 않는다. 그러나 리튬금속의 경우 항상 아르곤개스로 채워 놓아야 한다.

3. Pb-17Li

3.1. Pb-17Li 증식재 개괄

유럽에서 추진하고 있는 액체형 증식재 및 중성자 증배기(neutron multiplier) 는 Helium-Cooled Lithium-Lead (HCLL) 이다 [

Salavy - 2007

]. 참고로, EU에서는 Helium-Cooled Pebble-Bed (HCPB) 고체형 증식재도 개발하고 있다. 이들 두가지 형태의 블랭킷은 출력변환 사이클 (8MPa, inlet/outlet temperature 300℃/500℃)을 위하여 가압 헬륨기술을 쓰고, 구조재로서 9% CrWVTa Reduced Activation Ferritic Martensitic (RAFM) steel(일명 EUROFER)를 쓴다.

EU의 HCLL TBM의 전체적인 디자인은 전형적인 DEMO 모듈과 매우 유 사하다 [Figure 3-1; Source : Rampal-2006]. 이는 구조물의 내부채널로 흘러들어가는 헬륨에 의하여 직접 냉각되는 강철박스로 이루어져 있다. 이 박스에 radial-toroidal 및 radial-poloidal 플레이트의 강화용 그리드가 용 접되어져 있다.

Figure 3-1. Exploded view of the EU type HCLL In-TBM [Source : Rampal-2006].

3.2. PbLi의 물리적 성질

참고로, PbLi의 물리적 성질을 아래의 표 [3-1]에 실었다.

[표 3-1] PbLi의 물리적 성질[Source : H. Moriyama, S. Tanaka, D.K.

Sze, J. Reimann, A. Terlain, “Tritium recovery from liquid metals”, Fusion Engineering and Design 28 (1995) 226-239]

3.3. PbLi루프

3.3.1. 장치의 목적

PbLi루프를 만드는 목적은 강한 자기장에 의하여 PbLi의 유속이 느려지는 정도를 실험하고, 아울러 PbLi에 의하여 야기되는, 구조재인 FM강의 부식 정도를 알아보기 위한 것이다. 아래의 표는 장치의 목적을 정리한 것이다.

[표 3-2] Pb-7Li장치의 목적 및 재료조건

아래 그림, Figure 3-2는 PbLi루프의 장치개략도이다.

[Figure 3-2] PbLi 순환루프의 개략도

위 장치에서 각 구성품의 규격은 다음과 같다.

3.3.2. 배관재료

파이프 : 공칭 1.5"(외경 1.5인치)

- Schedule Number를 크게 (=두께를 크게)

- Test Section은 ¾"로 (유속을 빠르게 하기 위함) 탱크(저장탱크, See-Through Tank)

밸브(고온밸브, ㈜키밸브와 주로 거래함)

3.3.3. 가열부품

밴드히터, 쳄버형 몰드히터, 라인히터, 히터전원

3.3.4. 전자펌프 부품

전자펌프를 설치하기 위하여, 전자펌프 몸체, 냉각용 송풍기, 구동전원 등이 필요하며, 이중에서 전자펌프는 제작을 완료했다.

3.3.5. MHD 부품

FM강을 통하여 PbLi의 흐름을 방해하는, 자기장의 영향을 MHD 시험에 의 하여 구해야 한다. 자기장에 의한 유체의 압력강하는 다음의 관계식에 의해 서 주어진다.

여기에서,

σ

: resistance B : magnetic field V : velocity

L : diameter 이다.

이 실험을 위하여 필요한 부품은 전자석 및 구동전원이다.

3.3.6. 제어계측 관련

제어계측에 필요한 부품들은 TC, 유량계, 수위계 등이다.

3.3.7. 구조재료

PbLi루프를 제작하기 위한 구조는 H 빔으로 제작하기로 함.

3.4. PbLi에 의한 구조재 부식

PbLi의 구조재, 특히 FM steel 에 대한 부식성을 알아 보기 위하여, 관련

vL

B

P

_loss

= σ

²

연구결과인 PbBi의 부식시험결과를 소개한다[송태영 등 - 2004]. 이들의 결과에 의하면, Pb-Bi 부식연구를 위해서 독일 FZK의 정적장치를 이용한 실험을 수행하였으며 자체연구를 위해서 정적장치의 제작을 완료해서 일부 실험을 수행하였다. 그들의 결과에 따르면, 400℃까지는 Pb-Bi부식이 큰 문제가 되지 않음을 알았다. 650℃의 실험결과 산소조절로도 부식억제가 어렵다는 결론을 얻었으며 실험의 재현성 확보가 중요함을 알 수 있었다.

한편 송태영[2006]등은 Pb-Bi에 의하여 구조재인 HT9, T91, 및 316L이 보이는 부식성을 알아보기 위하여 아래 그림과 같은 부식시험장치, KPAL-I 을 만들었다 [Fig 3-3].

[Fig 3-3] Three dimensional schematics of corrosion loop(KPAL-I).[Source : Tae Young Song, et al., "The Lead-Alloy Corrosion Study at KAERI", 14th International Conference on Nuclear Engineering", July 17-20, 2006, Miami, USA.]

이 시험장치에서, 시험부는 원통형의 3/4인치 SUS316 이며, 시편들을 원통 형의 시험부에 위치시킨다. 시편들을 Dh(Hydraulic diameter of test section) 의 15~20 배 되는 위치에 놓는다. 산소의 함량은 수소(In Ar)와 수증기의 반응에 의하여 얻는다.

UH3 120 moles/liter LaNi5H6 59 moles/liter

PdH0.7 37 moles/liter

Liquid hydrogen at 20 k 35 moles/liter

Water 56 moles/liter

4. 트리튬 취급 및 회수

4.1. 트리튬 침투

트리튬이 취급되고 있는 장치에서 TBM이나 다른 장치로 침투하는 것을 억제해야 한다. 한가지 방법은 용기 표면을 트리튬침투가 일어나지 않는 코팅처리하는 것이다. 이 방법에 대한 연구는 더 이루어져야 한다.

4.2. 트리튬 취급

모든 취급과정에서, 트리튬은 누출이 없도록 밀봉되어야 한다. 트리튬을 취급하기 전에, 트리튬을 안전하게 밀봉하도록 준비가 갖추어져야 한다.

트리튬을 안전하게 가두는 방법은 게터물질에 저장하는 것이다.

수소동위원소를 저장하기 위한 게터들은 일반적으로 금속수소화물을 만든다.

수소를 저장하는 몇가지 금속수소화물들을 [Table 4-1] 에 나타내었다 [ DP-1986].

[Table 4-1] Storage Capability of Some Hydrides and Related Compounds [Source : Tritium Separation Using Metal Hydrides, DP-MS-86-11, February 10-14, 1986]

표에서 볼 수 있듯이, 금속수소화물은 같은 부피에서 액체수소보다 더 많이

수소를 함유한다. 따라서, 금속수소화물을 사용한 동위원소분리는

고밀도작업이다. UH3 의 매우 큰 저장능력이 특히 주목할 만하다. 이 물질을 쓴 공정에 대해 고려할 필요가 있다. Penzhorn에 따르면, 금속트리타이드는 다음의 식에 따라 생성된다 [Penzhorn-1990].

) ( )

2 x M

^{( )}

Q

²

( g MQ s

x

s

+ =

Q =( H, D, T) [4-1]

핵융합장치의 가동중에 트리튬기체를 고밀도로 저장하기 위하여 이 반응이 고려되고 있다. 이 반응은 발열반응이고, 보통 실온에서 자발적으로 일어난다. 특히 금속이 분말형태일 경우에 그러하다. 원리적으로, 이 반응은 가역적이어서 포획된 트리튬을 열처리에 의하여 회수할 수 있다.

KAERI는 트리튬용기 설계작업을 위하여 Ti과 Zr-Co 게터에 대한 실험을 수행해 왔다[Chung-2005]. 이들 재료들을 쓴 시험결과들은 트리튬을 취급하는 여러 공정, 즉 증식재로부터의 트리튬 추출 및 트리튬으로 오염된 공기를 정화하는 공정에서 트리튬을 저장하는 데 이용될 것이다. 게터물질 이용의 한 예는 수소동위원소를 저장하여 예비실험 및 ITER시험에서 필요시 동위원소들을 추출하여 이용하는 것이다.

4.3. 트리튬 추출

한국측 HCML TBM을 위한 트리튬추출장치(TES)의 주요 기능은 다음 반응에 따라 액체 리튬에서 생성된 트리튬을 회수하는 것이다[Wong, -2005].

6Li + n = ³T + ⁴He 및

7Li + n = ³T + ⁴He + n

따라서, 반응생성물은 같은 양의 트리튬과 헬륨이다. 트리튬은 액상에 존재하고, 궁극적으로 기체로서 회수해야 한다. 다른 ITER회원국들과 마찬가지로, 트리튬추출장치는 TCWS 빌딩에 설치될 것이다.

4.3.1. 리튬금속으로부터의 트티튬 추출 가. 금속중의 수소 및 트리튬 추출

Baird에 따르면[Baird.uah.edu], 수소는 주기율표의 대부분의 금속과 안정한 수소화물을 만들거나 대부분의 금속에 용해한다. 수소분자가

용해하면, 분해하여 두 개의 원자로 된다. 이들은 확산에 의하여 금속결정격자내의 틈새들을 통하여 들어가서 전체적으로 금속고체의 일부가 된다(Sieverts' Law). 실험결과에 의하면 이들 세 수소동위원소, H, D, T의 확산계수들은 같지 않다. 이는 수소동위원소들을 분리하는 공정의 기초로 이용될 수 있고, 이에 대한 추가적 연구가 요구된다.

리튬중의 수소동위원소들의 경우, 농도가 크지 않으면 수소는 용해된 상태로 존재한다. 그러나 리튬에 과포화된 수소동위원소들을 추출하는 경우에는 수소화물로서 회수하여야 한다.

나. 콜드트랩 법

현재로서, KO-TBM으로부터 트리튬을 추출하기 위하여 몇가지 방법이 고려되고 있다. 가장 가능성이 있는 방법은 Sze 등이 고안한 콜드트랩법이다[Sze-1995]. 용융리튬으로부터 트리튬을 회수하기 위한 콜드트랩 공정은 ITER 계획아래 제안되었다[Futterer-2000]. 이 방법은 리튬에 프로튬을 첨가하여 트리튬의 농도가 단지 1ppm 일지라도 200℃에서 전체 수소농도가 포화되도록 하는 것이다. 리튬쪽 회로를 식히면, 트리튬은 첨가한 프로튬과 같이 빠져 나올 것이다. 침전된 LiH와 LiT는 트리튬을 회수하기 위하여 600℃까지 가열한다. 동위원소분리장치(ISS)에서 냉동증류공정에 의하여 이 수소동위원소들을 분리해야 한다. 이 공정에서의 H/T분리 비용은 비교적 저렴하다. Li(T+H)는 메쉬없는 콜드트랩에서 중력에 의하여 액체리튬으로부터 분리할 수 있다. Abdou교수의 발표는 트리튬 추출을 위한 콜드트랩법의 일반적 개요를 잘 설명하는데, Fig. 3.1에 그 개념도를 보였다[Abdou-2004].

Fig. 4-1 콜드트랩 시험을 위한 액체리튬 루프 개념(Based on Prof.

Abdou’s Presentation [Abdou-2004]

다. 이트륨 게터에 의한 추출

Fukada는 중성자로 조사한 리튬으로부터 트리튬을 회수하는 방법에 대해 연구하였다[Fukada-2007]. 중성자조사한 리튬에 포함된 트리튬의 몰분율은 0.007 ~ 0.04 ppm 이다. 400–500℃에서 이트륨 판은 리튬에 용해한 트리튬을 성공적으로 회수하였다. 트리튬을 회수하는 데 있어서의 어려운 점은 리튬이 질소 및 산소에 대해서도 활성적이어서 불순물인 질소와 산소가 트리튬의 리튬에 흡수되는 것을 심하게 방해한다는 것이다. 이 경우에는 이트륨이 트리튬게터뿐이 아니고 산소게터로서 작용함이 밝혀졌다.

4.3.2. Pb-17Li로부터 트리튬 추출 가. 미국

미국에서 발표한, Pb-17Li로부터 트리튬을 추출하기 위한 방법은 아래 그림 과 같이 Pb-17Li-트리튬-헬륨 혼합물을 분리기로 보내어 트리튬을 Pb-17Li로부터 분리하는 것이다.

[Figure 4-2] 미국형 Pb-17Li로부터 트리튬분리 개념도 [Source : C.P.C. Wong, et al., "Design Description Document for the U.S. Dual Coolant Pb-17Li (DCLL) Test Blanket Module: Report to the ITER Test Blanket Working Group (TPWG)" Rev.3, November 15, 2005., p.2-50]

나란히 있는 두 개의 용기는 이중냉각재 블랭킷이다. 왼쪽의 용기는 블랭킷 의 헬륨부분이다. 오른쪽의 용기는 블랭킷의 Pb-17Li 부분이다. 트리튬이 증식되는 부분은 오른 쪽이다. 이 용기에서 떠나는 Pb-17Li는 트리튬과 헬 륨을 함유하고, 이는 T2/Breeder 분리기로 보내어진다. 이 용기는 밑에서 부터 헬륨을 불어넣어지는 기체-액체 역류 접촉기이다.

트리튬이 액상의 Pb-17Li로부터 개스상태의 헬륨으로 이동함에 따라 트리 튬이 분리된다. 헬륨/트리튬 혼합물은 분리기의 꼭대기에서 나와서 트리튬 플랜트로 보내진다. Pb-17Li는 분리기의 바닥에서 나온다. 이 흐름을 열 교환기로 보낸다. 열교환기는 기체/액체 교환기로서, 여기에서는 Pb-17Li 가 액체이고 헬륨이 기체이다. 이 장치는 Pb-17Li로부터 열을 뺏어서 헬륨 으로 보내기 위한, 넓은 표면적의 장치이다.

넓은 표면적과 트리튬이 열교환기의 튜브에서 침투성이 있다는 점 때문에, 트리튬을 헬륨 냉각재로 보낸다. Pb-17Li는 열교환기로부터 블랭킷으로 보

낸다. 열교환기에서 트리튬을 회수해야 한다. 그림의 밑에 있는 것이 침 투장치, permeator 이다. 이는 permeate 측에 진공이 걸린 Pd/Ag permeator 이다. 이런 방식으로 헬륨에 들어 있는 트리튬이 permeate 측 으로 이동한다. 이 트리튬의 흐름은 트리튬플랜트에 보내어진다.

permeation 때문에 트리튬이 블랭킷으로 이동할 수 있다. 그림에서 보이는 것은 이 트리튬을 회수할 목적의 진공 permeator 이다. 진공 permeator 대신, 산화/흡착 계를 쓸 수 있다. 그러나 이 경우 트리튬은 T2O로 바뀐 다.

나. 중국

중국의 경우, 트리튬추출보조계통(TES)은 퍼지개스에 의하여 액체 PbLi로 부터 트리튬을 추출하는 것이다[DDD-CHIN-DFLL-2005]. 그림 4.3 에 TES의 개략도를 나타내었다.

[Figure 4.3.] 중국의 Pb-17Li 로부터의 트리튬 추출개념[Source : Design Description Document for the Chinese Dual-Functional Lithium-Lead Test Blanket Module, Institute of Plasma Physics, Chinese Academy of Sciences and Chinese Academy Institute of Physics and Engineering, October 2005], 1. Pump 2. Purging bubble tank 3a/3b. Heater 4. Filter 5. Cooler 6a/6b. Tritium Monitor 7.Cold trap 8. Water Collector 9. Recuperator 10a/10b/10c/10d/10e/10f. Compressor 11. Make-up unit 12.

Adsorption tank 13a/13b(14a/14b). First and second GC column 15a/15b/15c. Gas tank 16. Pd/Ag diffuser 17.Getter bed 18.He tank ES Evacuation Check valve Opened valve Closed valve Reducing valve

위 장치에서 중요부품은 퍼징 버블탱크, 수소저장베드, 열교환기, 완충용기 등이다. TES는 다시 크게 네가지로 나눌 수 있다: (1) LiPb 합금 퍼징 버 블 루프, (2) 퍼지개스 조제/보충루프, (3) 수소동위원소 개스 저온분리 루 프, 및 (4) 트리튬 저장루프이다.

(1) LiPb합금 퍼징 버블루프

Pb-17Li합금 퍼징 버블루프는 주로 공급펌프(1), 퍼징 버블탱크(2), 히터(3a), 및 밸브로 이루어져 있다. 이 루프의 역할은 He-H2퍼지개스를 써서 H-T동위원소 교환에 의하여 액체 Pb-17Li로부터 트리튬을 추출하는 것이다. 액체 Pb-17Li합금을 TBM에서 펌핑해서 퍼징 버블탱크로 보내고, 여기에서는 액상의 Pb-17Li에 있는 트리튬을 He/H2 개스로 추출한다. 다음에 823K로 가열하여 TBM쪽으로 보낸다.

(2) 퍼지 개스 make-up 루프

이 루프는 He-H2 메이크업 유닛(11), 컴프레셔(10a), 퍼징 버블탱크(2), 필터(4), 쿨러(5), 콜드트랩(7), 리쿠퍼레이터(10a), 및 히터(3b)로 이루어져 있다. 이 루프의 역할은 He/H2 퍼지개스를 조제, 보충하는 것이다.

트리튬 농도, 온도, 및 루프의 압력을 재기 위하여 입구 및 출구에 이온화체임버, 및 센서들을 설치한다. He/H2비가 1000:1인 퍼지개스를 고압으로 압축하여 퍼징 버블탱크로 흘려보내며, 여기에서는 액체 Pb-17Li 중의 트리튬이 He/H2 개스에 의하여 추출되어서 고체불순물 제거를 위한 필터를 거치고 실온으로 낮추고, 더욱 낮추어서 물을 제거하고, 다음에 수소동위원소 GC(가스 저온)분리 루프로 보내진다.

(3) 수소동위원소 개스 저온분리 루프

이 루프는 흡착탱크(12), 컴프레셔(10b/10c/10d/10e), 1차 및 2차 개스 저온 칼럼(13a/13b, 14a/14b) 개스탱크(15a/15b/15c)로 이루어져 있다. 이 루프 의 목적은 트리튬을 He/H2개스로부터 분리하는 것이다. 조제/보충 루프로 부터의 퍼지개스는 압축하여 고압으로 개스탱크에 보내고, 대기상태에 놓이 게 한 다음 흡착탱크로 보내어져서 잔류하는 수분을 흡착시킨다. 대부분의 트리튬은 첫 단계의 기체저온 컬럼(13a/13b)에서 퍼지개스로부터 제거된다.

그리고 대부분의 He 및 H2는 퍼지개스 조제/보충 루프로 보내진다. 일단 계의 개스저온 칼럼으로부터 얼마간의 헬륨 및 수소를 함유한 트리튬은 제 2단계의 개스저온칼럼(14a/14b)으로 보내지고, 여기에서 더 높은 순도의 트 리튬을 얻는다. 농축한 트리튬은 컴프레셔와 개스탱크의 도움으로 헬륨개스

스트림으로 Pd/Ag 확산장치를 투과시켜서 트리튬 저장루프로 보낸다. 다 음에 트리튬이 소량 포함된 헬륨 스트림은 퍼지개스 조절/보충 루프로 보낸 다.

(4) 트리튬 저장 루프

이 루프는 Pd/Ag확산장치(16), 게터 베드(17), 컴프레셔(10e) 및 헬륨 탱크 (18) 로 이루어져 있다. 이 루프의 목적은 TBM으로부터 생산된 트리튜의 대부분을 저장하는 것이다. 수소동위원소 개스저온(Hydrogen Isotope GC) 분리루프로부터 Pd/Ag 확산장치를 통하여 투과한 트리튬은 게터베드 에 흡착시키고, 파이프에서 빠져 나온 트리튬은 헬륨 스트림으로 씻어낸다.

5. References

[송태영-2004]

송태영 등, “핵종변환기반기술개발”, 한국원자력연구소, 2004.

[송태영-2006]

Tae Yung Song, Choon Ho Cho, and Chung Ho Cho, '"The Lead-Alloy Corrosion Study at KAERI", Proceedings of ICONE14, July 17-20, 2006, Miami, Florida, USA.

[Addison-1984]

C. C. Addison, "The Chemistry of the Liquid Alkali Metals," John Wiley and Sons, 1984, p.21.

[Abdou-2004]

Mohamed Abdou, "Overview of Principles, Concepts, and Key Issues of Fusion Nuclear Technology", Seminar Presented to KAERI and KBSI, Korea, April 2004.

[Baird.uah.edu]

http://chemistry.uah.edu/faculty/baird/research/hydrodiffusion.html

[Choi- 2007].

I. K. Choi, KAERI, Private Communication, July, 2007.

[Chung-2005]

H. Chung, D. H. Ahn, K. R. Kim, S. P. Yim, S. W. Paek, M. S. Lee, S. H. Lee, M. H. Shim; "A Basic Study on the ITER Tritium Storage Vessel Design and Components," KAERI/CR-239/2005.

[DDD-CHIN-DFLL-2005]

Design Description Document for the Chinese Dual-Functional Lithium-Lead Test Blanket Module, Institute of Plasma Physics, Chinese Academy of Sciences and Chinese Academy Institute of Physics and Engineering, October 2005]

[DP-1986].

Tritium Separation Using Metal Hydrides, DP-MS-86-11, February 10-14, 1986.

[Fukada-2007]

S. Fukada et al., "Verification to recover tritium in neutron- irradiated Li by Y plate," Fusion Eng. Design (2007), doi:10.1016/

j.fusengdes.2007.05.030 [Futterer-2000]

Michael A. Futterer, Helmut Albrecht, Pierre Giroux, Manfred Glugla, Hiroshi Kawamura, Otto K. Kveton, David K. Murdoch, Dai-Kai Sze,

"Tritium technology for blankets of fusion power plants," Fusion Engineering and Design 49–50 (2000) 735–743.

[Katsuta-1998]

H. Katsuta, Y. Kato, S. Konishi, Y. Miyauchi, D. Smith, T. Hua, L.

Green, G. Benamati, S. Cevolani, H. Roehrig, W. Schutz; "Present status of the conceptual design of IFMIF target facility", Journal of Nuclear Materials 258-263 (1998) 388-393.

[Liquid Alikali Metals - Long]

G. Long, "Review of the Chemistry of Liquid Lithium as a Blanket Material for Thermonuclear Power Reactors", in "Liquid Alkali Metals", Proceedings of the International Conference organized by the British Nuclear Energy Society, held at Nottingham University on 4-6 April 1973.

[Mausteller-1967, p192]

J. W. Mausteller, et al., "Alkali Metal Handling and Systems Operating Techniques", USAEC, Gordon and Breach, 1967, p192.

[Moriyama-1995]

H. Moriyama, S. Tanaka, D.K. Sze, J. Reimann, A. Terlain, “Tritium recovery from liquid metals”, Fusion Engineering and Design 28 (1995) 226-239.

[Nakamura-2004]

Hiroo Nakamura, B. Riccardi, N. Loginov, K. Ara, L. Burgazzi, S.

Cevolani, G. Dell’Orco, C. Fazio, D. Giusti, H. Horiike, M. Ida, H.

Ise, H. Kakui, H. Matsui, G. Micciche, T. Muroga, Hideo Nakamura, K. Shimizu, M. Sugimoto, A. Suzuki, H. Takeuchi, S. Tanaka, T.

Yoneoka, "Present status of the liquid lithium target facility in the international fusion materials irradiation facility (IFMIF)", Journal of

Nuclear Materials 329–333 (2004) 202–207.

[Penzhorn-1990]

R.-D. Penzhorn, M. Devillers and M. Sirch, "Evaluation of ZrCo and other Getters for tritium handling and storage", Journal of Nuclear Materials 170 (1990) 217-231.

[Rampal-2006]

G. Rampala, D. Gatelet, L. Giancarli, G. Laffont, A. Li-Puma, J.F.

Salavy, E. Rigal, "Design approach for the main ITER test blanket modules for the EU helium cooled lithium–lead blankets", Fusion Engineering and Design 81 (2006) 695-700.

[

Salavy - 2007

]

J.-F. Salavy, L.V. Boccaccini, R. Lasser, R. Meyder, H. Neuberger, Y. Poitevin, G. Rampala, E. Rigal, M. Zmitko, A. Aiello, “Overview of the last progresses for the European Test Blanket Modules projects“, Fusion Engineering and Design xxx (2007) xxx–-xxx, doi:10.1016/j.fusengdes.2007.02.017

[Selle-NACE-1978]

J. E. Selle and D.L. Olson, "Lithium Comppatibility Research - Status and Requirements for Ferrous Meterials", in "Materials Considerations in Liquid Metals Systems in Power Generation", NACE, 1978.

[Sze-1995]

Dai-Kai Sze, Richard F. Mattas, Jim Anderson, Rem Haange, Hiroshi Yoshida, Otto Kveton, "Tritium recovery from lithium based on cold trap," Fusion Engineering and Design 28 (1995) 220-2225.

[Wong-2005]

C.P.C. Wong, M. Abdou, J. Blanchard, P. Calderoni, D.P.

Carosella,M. Dagher, J. El-Awady, P.J. Fogarty, N. Ghoniem, R.

Kurtz, M.P. Labar, S. Majumdar, S. Malang, B. Merrill, N.B. Morley, S. Reyes, M. Sawan, S. Sharafat, S. Smolentsev, G. Sviatoslavsky, D.K. Sze, M. Ulrickson, R.S. Willms, M. Youssef, S.J. Zinkle,

"Design Description Document for the U.S. Dual Coolant Pb-17Li (DCLL) Test Blanket Module: Report to the ITER Test Blanket

Working Group (TPWG)" Rev.3, November 15, 2005.

서 지 정 보 양 식

수행기관보고서번호 위탁기관보고서번호 표준보고서번호 INIS 주제코드

KAERI/TR-3598/2008

제목 / 부제 ITER 핵융합로 TBM 용 액체형 증식재 기술개발

연구책임자 및 부서명

(AR,TR 등의 경우 주저자) 정기석(핵융합공학기술개발부)

연 구 자 및 부 서 명 홍봉근, 이동원(핵융합공학기술개발부)

출 판 지 대전 발행기관 한국원자력연구원 발행년 2008

페 이 지 26p. 도 표 있음(0), 없음( ) 크 기 27 Cm.

참고사항

공개여부 공개( 0 ), 비공개( )

보고서종류 기술보고서 비밀여부 대외비( ), __ 급비밀

연구위탁기관 계약번호

초록 (15-20줄내외)

ITER국제핵융합연구로 건설과 관련하여 액체형 TBM 기술개발 을 위한 제작 기준, 예비시험 및 자료조사 등을 수행하였다.

Pb-17Li를 쓴 TBM 기술개발을 위하여 필요한 루프의 제작기 준들을 조사하여 정리하고 관련부품인 전자펌프와 저장용기를 제작하였다. 이 루프에서는 MHD시험, Pb-17Li 증식재와 루 프재질사이의 재질건정성 시험 등이 이루어질 것이다. 아울 러, 증식재로부터 트리튬을 분리하기 위한 기술조사를 수행하 였다.

주제명키워드 (10단어내외)

TBM, 액체형증식재, MHD 시험, Pb-17Li 합금, 트리튬추출, 부 식

BIBLIOGRAPHIC INFORMATION SHEET Performing Org.

Report No.

Sponsoring Org.

Report No. Stamdard Report No. INIS Subject Code

Title / Subtitle Development of Liquid type Breeder Material for ITER-TBM

Project Manager and Department (or Main Author)

JUNG, Ki-Sok (Nuclear Fusion Technology Development Division)

Researcher and Department

HONG, Bong-Geun, LEE, Dong-Won

(Nuclear Fusion Technology Development Division) Publication

Place Daejeon Publisher Korea Atomic Energy Researcy Institute

Publication

Date 2008

Page 26p. Ill. & Tab. Yes(0), No ( ) Size 27Cm.

Note

Open Open(0), Closed( )

Report Type Classified Restricted( ), ___Class Document

Sponsoring Org. Contract No.

Abstract (15-20 Lines)

In relation to liquid type TBM technology development, various works are performed. We established a test loop concept to test the MHD effects and materials compatibility for the Pb-17Li breeder material. For the loop construction, electromagnetic pump and storage tank for the Pb-17Li loop was manufactured and some techinical requirements are summarised. As a reference, technical literatures relevant to the liquid type TBM materials and the tritium extraction from breeder materials are also surveyed.

Subject Keywords (About 10 words)

TBM, breeder materials, liquid type breeder materials, Pb-17Li, MHD test, materials compatibility, corrosion, tritium extraction