SO
2제거를 위한 중공사막 기-액 접촉기의 모사 및 분리막 물질 전달 계수 추정김용국·송희열·이형근*·김인원† 건국대학교화학공학과
143-701 서울시광진구화양동 1
*한국에너지기술연구원 305-343 대전시유성구장동 71-2 (2006년 11월 15일접수, 2007년 1월 4일채택)
The Computer Simulation and Estimation of Membrane Mass Transfer Coefficients of Hollow Fiber Membrane G-L Contactors for SO
2Removal
Yong Kuk Kim, Hee Ouel Song, Hyung Keun Lee*and In-Won Kim†
Department of Chemical Engineering, Konkuk University, 1 Hwayang-dong, Gwangjin-gu, Seoul 143-701, Korea
*Korea Institute of Energy Research, 71-2 Jang-dong, Yuseong-gu, Daejeon 305-343, Korea (Received 15 November 2006; accepted 4 January 2007)
요 약
산업시설에서발생하는 SO2를제거하기위해중공사막기-액접촉기를사용하고있다. 본연구에서는기-액접촉 기내의중공사막에서의 SO2흡수거동대하여수학적으로모델링하고, 그모델을유한요소분석법을이용하여모사하
였다. SO2의분리에영향을주는변수인기체유량, 분리막의물질전달계수및접촉기의물리적특성에따른 SO2의 분리효율및물질전달특성을알아보았다. 기체의유속변화에따른중공사막을통한 SO2제거효율실험값으로부 터분리막의물질전달계수를추정하였다. 또한중공사막설계에도움이되는자료를계산할수있는방법을제시하였다.
Abstract −Hollow fiber membrane G-L contactors are widely used to remove SO2 emitted from industrial facilities.
In this work, the mathematical modeling and computer simulation for hollow membrane G-L contactors is carried out to analyze SO2 absorption behavior in hollow fiber membranes. The model is solved with the finite element method using a commercial software. Investigated is the dependency of SO2 removal efficiency and mass transfer characteristics on gas velocities, membrane mass transfer coefficients and physical properties of contactors. The membrane mass transfer coefficients are estimated by fitting the experimental data with the simulated SO2 removal efficiencies. In addition, a design methodology of membrane contactors is suggested.
Key words: SO2 Removal, Membrane Contactors, Hollow-fiber Membrane, Membrane Mass Transfer Coefficient
1. 서 론
석유의정제시나중유가연소할때원유에함유되어있는황이 산화되어공중에방출되는데, 최근에너지원이석유로전환됨에따 라 SO2의대기중농도가증가하여, 산성비를야기시키는등과같
이대기오염물질중에서큰비중을차지하게되었다. 이러한환경 오염의문제를해결하기위한오염기체의흡수및분리공정들이 중요하게생각되어왔고, 여러가지많은공정들이개발되어왔다.
기존의기체흡수법은기체의분산을기반으로하는방법으로기체 를액상에분산시킴으로써물질전달속도를증가시키고, 기-액간 의접촉면적을최대한으로크게하려는의도의방법이었다. 이러
한방법을사용한흡수장치에는충전탑(packed tower), 분무탑(spray tower), 벤츄리스크러버(venturi scrubber), 기포탑(bubble column)
이있고, 지금까지많이사용되어왔다. 그러나기존의흡수장치 들은기-액간의접촉면적을정확하게계산할수없으므로장치가
필요이상으로크게설계될수가있고, 액체의범람(flooding), 방울
져떨어짐(weeping), 부하(loading)와같은현상이일어나액체나기 체의유량에제한을주는기술적인단점을가지고있다[1].
이러한단점들을개선하고자새로이관심을갖게된공정중하나가 다공성의소수성고분자분리막(microporous hydrophobic polymeric
membrane)을이용하는방법으로서, 아황산가스가포함된혼합기체
와수용성흡수제를소수성고분자분리막을통해서인위적으로접 촉시켜제거하고자하는아황산가스를흡수제에흡수시켜분리하 는방법을중공사막접촉기(hollow fiber membrane contactor) 방식
†To whom correspondence should be addressed.
E-mail: [email protected]
이라할수있다[1-2].
이런중공사막접촉기와같이분리막을사용하는기체분리는다 음과같은장점을가지고있다.
1) 접촉기는단위부피당높은표면적을가진다. 기체와액체의
흐름을독립적으로조절가능하여범람(flooding), 부하(loading)를
방지한다.
2) 비교적작은크기를가진다.
3) 기-액의접촉면적을알수있다.
4) 모듈(module)화가쉽고, 스케일(scale)의업(up), 다운(down)이
용이하다[3].
5) 기체혹은액체의유량에관계없이분리막의전표면적에서의 접촉이가능하다.
단점으로는막자체로인한물질전달저항의증가와침적물등
으로인한막오염(fouling), 그리고고정층칼럼에비해상대적으로
높은압력강하와비싼설치비등이다[3-4]. 이러한단점을극복하
고자중공사막접촉기의분리효율을증가시키기위한연구가이루 어지고있다.
이러한많은장점을가진중공사막접촉기를사용하여 SO2를흡 수제거하는공정에서 SO2제거율은기체의유속, 중공사막접촉기 의크기, 흡수제의영향그리고분리막을통한기체의물질전달특 성등에따라결정된다[1, 4-5].
본연구에서는에너지기술연구원에서 SO2제거를목적으로제작 된중공사막접촉기의중공사막에서의 SO2농도에대하여수학적 으로모델링하고, 그모델을유한요소분석법을이용하여모사하여 그결과를실험결과와비교분석함으로써모델을검증하고, SO2
분리에영향을주는변수인기체의유량, 분리막의물질전달계수
및접촉기의물리적특성에따른 SO2분리효율및물질전달특성 을알아보았다. 기체의유속변화에따른중공사막을통한 SO2제 거효율실험값으로부터분리막물질전달계수를추정하였다. 또 한중공사막설계에도움이되는자료를계산할수있는방법을제 시하였다.
2. 이론적 고찰
2-1. 중공사막 접촉기에서의기-액간의 물질전달
중공사막접촉기에서의기체(SO2)와액체(수용성흡수제)간의물 질전달은중공사막, 즉다공성고분자분리막을통한용액확산메 커니즘(solution diffusion mechanism)에의해서이루어진다. 본연
구에서처럼소수성분리막을사용하는경우에는 Fig. 1과같이분 리막의물리적특성상액체에의해서젖지않고소수성분리막의
기공이기체로채워지게되고(non-wetted model), 이분리막을사이
에두고한쪽에서는기체가다른한쪽에는액체가연속적으로흐 르게된다. 혼합기체가주입이되면분리막의고압쪽에서분리막 을통해서기체가확산되며, 저압쪽에서흡수제와의반응을통해 서흡수된다[1-2].
Fig. 1에서의 Pg, PM그리고 Pi는각각기상, 분리막, 경계면에서
의분압을나타내고, Ci, Cg는각각경계면과기상의농도를나타낸 다. KL은액상(흡수제) 쪽의물질전달계수를나타내고, 기체와액 체가접촉될때반응에의해서기체가액체쪽으로흡수, 즉기체가 반응에의해서제거되므로이반응이매우빠르게일어나거나순 간반응(instantaneous reaction)일경우에는흡수제의액상에서의 KL
의값은무시할수있다[1, 5]. KG는기상쪽의물질전달계수를
나타내고, 이 KG는혼합기체에서의두기체(아황산가스, 질소) 사 이의분자확산(molecular diffusion)으로설명할수있다. KM은분 리막의물질전달계수를나타내고있다. 이 KM은분리막의구조적 인특성, 다시말해서기공도(porosity), 분리막의두께(thickness), 기공 의굴곡도(tortuosity)와분리막에서의확산도(diffusivity in membrane)
에의해서결정된다.
중공사막접촉기의경우에는중공사막이관(tube)의모양을가지 고있으므로, 이때의분리막물질전달계수는다음의식 (1)과같 이정의할수있다.
(1)
식 (1)에서 DM은분리막의확산계수, ε는기공도, δ는분리막의두 께, τM은굴곡도를나타낸다. R1은분리막의안쪽의반경, R2는분 리막바깥쪽까지의반경이다[6].
2-2.시스템지배방정식
Fig. 2는중공사막이여러개설치된중공사막접촉기의단면을
나타내고있다. R1은중공사막의내부반지름이고 R2은중공사막의 외부반지름이다. R3를정의하기위해서그림에서와같이중공사막 접촉기안의중공사막의외부를육각형의단위셀(cell)로근사한다.
그리고그림에서나타나는점선으로표현된육각형의단위셀과같 은면적을가지는임의의원을가정하여그가상의반지름을 R3로 정한다. 이 R3은중공사막과중공사막사이의거리의반이되고, 이 가상의반지름에서의유속은최대값을가지며또한 R3을기준으로 대칭이된다.
SO2와질소의혼합기체는중공사막의외부(shell side)로주입되
고, 액상의흡수제는중공사막의내부(lumen side)로주입된다. 중공
KM DM⋅ε τM
---
= 1
R1ln(R2⁄R1)
---
⋅
Fig. 1. Non-wetted mode of hydrophobic.
사막안쪽의 SO2기체와흡수제와의반응은순간반응(instantaneous
reaction)이므로중공사막의안쪽의아황산가스농도는무시한다. 중
공사막외부에서기체의흐름은완전발달된(fully developed) 층류
흐름(laminar flow)으로가정한다. 각각의중공사막의성능은동일
하다고가정하여한개의중공사막에대하여고려한다.
이와같은중공사막에서 SO2 기체의농도변화에대한지배방정
식을세우면, 농도분포는반경방향의확산(diffusive flow)과축
(axial) 방향에따른대류전달(convective flow)에의한다음의물질 수지미분관계식으로표현된다.
(2)
여기에서 DG는 SO2의확산도를나타낸다. vz는중공사막에흐르는
기체와액체의흐름에따른속도구배를나타낸다[7-8].
유속분포 vz는중공사막내부와중공사막외부의유속분포는두 가지의경우로나누어서생각할수있다.
중공사막의내부의유속분포는다음과같은식 (3)에의해서구
할수있다.
(3)
위식의 R1은중공사막의내부의반지름을의미한다.
중공사막의외부의유속의경우 R3을우선정의해야된다. R3은 중공사막과중공사막사이의거리의반이되고, 이가상의반지름 에서의유속은최대값을가지며또한 R3을기준으로대칭이된다.
평균속도 는식 (4)과같다.
(4)
중공사막외부의속도분포는평균속도를이용하여식 (5)로표
현할수있다[1].
(5)
2-3. 경계조건 설정
이시스템지배방정식의경계조건(boundary condition)은다음
과같다.
1) r = R1, 0≤z≤L에서 C = 0 2) r = R2, 0≤z≤L에서 3) r = R3, 0≤z≤L에서 4) z = 0, R2≤r≤R3에서 C = C0
5) z = L, R2≤r≤R3에서
첫번째경계조건은중공사막내부에서 SO2는흡수제와순간 적으로반응(instantaneous reaction) 한다는가정에의한것이다.
두번째경계조건은분리막표면을통해기체가흡수되는속도 를나타내고있고, 세번째경계조건은분리막중앙에서의농도 의대칭을나타낸다. 네번째경계조건은주입되는 SO2농도를 나타내고, 다섯번째경계조건은분리막출구에서의 convective flux를나타낸다.
2-4.확산계수결정
컴퓨터모사를위한기체의확산계수는중공사막외부의 SO2와 질소의혼합기체의확산계수와중공사막을투과하는기체의확산 계수두가지로나누어볼수있다.
중공사막접촉기에주입되는 SO2와질소의혼합기체중 SO2의 확산계수는 Chapman-Enskog 식에의해서계산하였다[9].
중공사막의분리막과같이다공성의기공이존재할경우, 기체가 확산될때분자량이작은성분일수록확산속도가빠르므로막을
잘통과하고, 막의기공이기체의평균자유행로(mean free path)
보다작으면기체는 Knudsen 확산에의해서독립적으로확산된다.
Knudsen 확산계수는다음의식(6)과같이정의된다[9].
(6)
여기서 DK는 Knudsen 확산계수[cm2/s], rpore는분리막기공의반
지름(cm), T는절대온도[T] 그리고 MA는분리막을통과하는기체
의분자량[g/mol]을나타낸다.
Knudsen 확산을고려하면중공사막분리막안의확산계수는다
음의식 (7)과같이기체의확산계수와 Knudsen 확산계수의관계식 으로정의된다[7, 9].
(7)
여기에서 DM는중공사막분리막안기체의확산계수[cm2/s], DAB
는 Chapman-Enskog 식에의해서계산된기상의확산계수[cm2/s]
를의미하고 DK는 Knudesen 확산계수[cm2/s]를나타낸다. vz∂C
∂z
--- DG ∂2C
∂r2 --- 1r---∂C
∂r --- ∂2C
∂z2 ---
+ +
⎝ ⎠
⎛ ⎞
=
vl=2 v〈 〉l 1 rR–⎝ ⎠⎛ ⎞---1 2
vg
〈 〉
vg
〈 〉 ∆P R32
4µl R( 32– R22)
--- 3 R32 R24
R32
---
– –4 R22 4R32 R2
R3
--- ln + –
=
vg 2 v〈 〉g 1 R–⎝⎛ R---23⎠⎞2
Rr3
---
⎝ ⎠⎛ ⎞2– R⎝⎛ R---23⎠⎞2+2 Rln r---2 3 R+⎝⎛ R---32⎠⎞4–4 R⎝⎛--- R32⎠⎞2+4 Rln R---23
---
⋅ ⋅ ⋅
=
DG∂C
∂r
---=– KM⋅C
∂C
∂r --- 0=
∂C
∂z --- 0=
DK=9700 rpore T MA
---
⎝ ⎠
⎛ ⎞0.5
⋅
D1M
--- 1 DAB
--- 1+D---K
= Fig. 2. Hexagonal shaped unit cell of the fiber assembly.
3. 결과 및 고찰
COMSOL사의 FEMLAB[10]을통해해석된중공사막접촉기를
통해제거되는 SO2거동은기체의유속, 분리막의물질전달계수 등의여러가지조건에따라서다른양상을보이고, 이조건들에따
른 SO2농도변화를고찰하였다.
3-1.아황산가스 농도변화
축대칭의이차원면으로모사된중공사막에서의 SO2농도등고 선그래프(contour plot)와전체흐름(total flux)을 Fig. 3에도시하
였다. 기체의유속 vg= 4.3 m/s으로설정하고분리막의물질전달
계수 KM= 0.0345 m/s 일경우의중공사막외부의 SO2농도를나
타내고있다. 사각형의왼쪽면은중공사막의바깥쪽면(R2)을나타
내고오른쪽면은중공사막들과의중간지점인앞서설정한가상의 반지름(R3)을나타낸다. 그래프왼쪽의범례는 SO2의무차원(non- dimensional) 농도를나타낸다.
아래쪽에서주입된 SO2가왼쪽면의분리막을통해서확산되어 중공사막의내부로기체가전달되고흡수제와의반응에의해서제 거되게된다. 따라서기체가출구쪽으로진행됨에따라기체의농 도가낮아짐을볼수있다. 또한중공사막의같은높이에서왼쪽면 이오른쪽면보다 SO2농도가낮은것을볼수있는데이는중공사 막의외부의 SO2농도차에따른확산에의해서중공사막내부로전 달되어짐을보여준다. Fig. 4는중공사막의출구에서중공사막과중 공사막의사이에서의농도구배를기체의유속에따라서나타낸것 으로보여주고있다. 기체의유속이커짐에따라서 SO2농도차에 의해서양쪽의분리막으로전달되는농도구배가큼을보여주고있다.
3-2.분리막 물질전달계수에따른 SO2 제거율
에너지기술연구소에서실험한분리막을통한 SO2제거율실험데 이터에대해분리막의물질전달계수(KM)를추정하였고기체유속
에따른제거율변화를관찰하였다. 실험에사용한중공사막의물
Fig. 3. Concentration contour and total flux profiles in hollow mem- brane shell side (KM= 0.0345 m/s, vg= 4.3 m/s).
Fig.4.Outlet concentration profile with gas velocity (KM=0.0345m/s).
Table 1. Specification of the hollow fiber membranes
Properties Philos 08-200 Cel 03-200
Module Diameter (m) 0.01 0.01
Length (m) 0.15 0.15
Volumes(cm3) 11.8 11.8
Fiber Material Polypropylene Polypropylene
I.D (µm) 240 240
O.D (µm) 310 300
Pore size (µm) 0.1 0.003
Porosity (％) - 30
Packing density 0.19 0.180
Number of fiber 200 200
Fig. 5. Experimental (Philos08-200) & calculated results of SO2 removal efficiency.
리적특성은 Table 1에나타내었다[11]. Philos08-200은 Philos사의
Philosep 제품이고 200개의중공사막이들어있는접촉기이고, Cel03- 200은 Celgard사의 Liqui-cel 제품이 200가닥들어있는접촉기이다. Fig. 5와 Fig. 6은분리막물질전달계수의변화에따른 SO2제 거효율을나타낸다. 기체유속의증가에따른 SO2제거효율은유 속이증가함에따라서제거율이작아짐을알수있다. 또한각각의
KM에따라서 SO2제거율의변화가각기다른양상을보인다. 즉
KM이큰값을가질수록제거율이크고, 기체평균유속이커짐에
따른제거율의변화폭이작음을보여주고있다. 이를통해서 KM이 커질수록아황산가스의제거에대한기체유속의영향이적어짐을 알수있다.
Fig. 5에서점선들은서로다른 KM값을이용하여컴퓨터모사를
하여얻은제거효율을도시한것이다. 심볼 (◆)은중공사막접촉기
(Philos08-200)의실험을통한 SO2제거율이다. KM이 0.0345 m/s에서 실험값과모사를통하여계산한값이거의같음을알수있다. 따라서 이 Philos08-200의중공사막의물질전달계수 KM은 0.0345 m/s에가
깝다는것을알수있다. KM은본래분리막의물리적특성에의해서 결정되고, 기공도와굴곡도를알경우에는수식에의해서계산할수 도있으나본연구에서의중공사막은이값을제공하지않았기때문 에실제의실험값인 SO2제거율과컴퓨터모사에서 KM 값을변화시 키면서계산된 SO2제거율을비교하여매개변수추정을하였다.
Fig. 6은 Cel03-200에대하여같은방법으로실험에서얻은 SO2
제거율과모사를통해얻은 SO2 제거율을비교한것이다. 모사를통 하여추정된 KM을 0.003 m/s이다. Cel03-200의경우에는 Philos08-
200의경우에비해서같은유속에서 SO2제거율이낮고, 실험값과
모사를통해얻은제거율이많은차이를보이고있다. 이는 KM이 비교적작은값을가지는경우에제거율이낮고기체유속에따른 제거율의변화가크기때문이라고생각된다. Philos08-200에서는기
체유속이 4 m/s까지 20％의제거율의변화를보이고, Cel03-200의
경우에는약 60％이상의제거율의변화를보인다.
3-3.모사를 통한중공사막의설계
본연구의중공사막의모사를통해서중공사막접촉기의설계에 위한척도를제시할수있는데, 그것은 Gz와 Sh를출구농도에대
한 Fig. 7을통해서알수있다.
Fig. 7은 Gz(graetz number)에따른출구농도를각각의 Sh(sherwood
number)에따라서나타낸것으로여기서의 Gz와 Sh는다음의관계
식에의해서계산을한다.
(7)
위식에서 vg는기체의유속[m/s], d는중공사막외부의직경[m]
DG는아황산가스의확산계수[m2/s], L은중공사막의길이그리고
R은중공사막외부의반경[m]이다.
이그래프는중공사막접촉기의설계의척도로사용될수있는데 그방법은다음의순서에의해서이루어진다.
1) 분리막의물리적특징(기공크기, 기공도, 굴곡도, 두께)을통 해서분리막의물질전달계수, KM을계산하거나실험을통해서 KM
을측정한다.
2) KM값을통해서 Sh를계산한다.
3) Gz-Sh그래프를이용해서원하고자하는제거율의기체농도와
Sh를연결하여이에해당하는 Gz 값을찾는다.
4) Gz 값을통해서이미알고있는기체속도, 중공사막의직경
을대입하여적당한중공사막의길이를추정할수있고, 이를통해
서중공사막접촉기를설계하기위한정보를얻을수있다 예를들어 Fig. 7을이용하여 95％의 SO2제거를위한 200개의 중공사막을가진중공사막접촉기의설계를위한중공사막의길이 를계산할수있다. KM은 Philos08-200과같은값인 0.0345 m/s로
가정하고, 계산을통한 Sh는 0.464이다. SO2제거율은 95％이므로
SO2농도는 0.05이되고, Fig. 7에서이농도를 Sh와연결하면약
0.26의 Gz를얻을수있다. 중공사막의개수가 200개일경우유량 을 16 L/min으로가정한다면유속은 4.2 m/s가되고, SO2확산계수
가 2.27×10-5m2/s이므로결국이를통해서계산된중공사막의길이
L은 0.265 m이다. 즉, 95％ SO2의제거율은위해서중공사막의개 수가 200개로할경우중공사막의길이는약 0.265 m가되어야함 을알수있다.
Gz vg⋅d2 DG⋅L ---
= Sh KM⋅R
DG
---
= Fig. 6. Experimental (cel03-200) & calculated results of SO2 removal
efficiency. Fig. 7. Simulation results of effects of Graetz and Sherwood number
in outlet concentration.
중공사막의수는 200개이고 SO2제거율이 95％일때 Sh(0.05, 0.1, 0.0464, 1, 1.5)와유속(0.525, 1.05, 1.58, 2.1, 3.15, 4.2)에따른중공사
막길이의관계를그래프로나타내면 Fig. 8과같이나타낼수있다.
4. 결 론
중공사막접촉기를통한 SO2흡수제거거동을고찰하기위하여 중공사막외부로일정한유속으로주입되는 SO2농도에대한지배 방정식을세우고유속, 분리막의물질전달계수(KM) 등의변수에 따른 SO2농도의거동에대하여해석하였다. 실제의 SO2제거율실 험값과모사를통하여계산된제거율과비교하여중공사막에사용 되는분리막의물질전달계수를추정하였다. 또한추정된분리막 의물질전달계수를이용하여중공사막접촉기의제작에필요한 중공사막의개수, 길이, 기체유속등의설계자료를계산할수있
는방법을제시하였다.
이와같은연구를통하여중공사막의분리막물질전달계수를 추정하고, 물질전달특성을분석하여, SO2제거에가장적합한중 공사막접촉기를제작하는설계자료를제공할수있다.
사용기호 C : dimensionless concentration of SO2 [-]
C0 : dimensionless initial concentration of SO2 [-]
d : inner hollow diameter [m]
DG : gas diffusion coefficient [m2/s]
DK : Kundsen diffusion coefficient [cm2/s]
DM : diffusion coefficient of a gas in s membrane pore [cm2/s]
Gz : Graetz number (= vgd2/DGL) [−] KG : feed gas mass transfer coefficient [m/s]
KL : Liquid absorbent mass transfer coefficient [m/s]
KM : membrane mass transfer coefficient [m/s]
L : membrane length [m]
M : gas molecular weight [g/mol]
P : pressure [atm]
r : radius of hollow fiber [m]
R1 : inside radius of hollow fiber [m]
R2 : outside radius of hollow fiber [m]
R3 : free surface radius of hollow fiber [m]
Sh : Sherwood number (= KMR/DG) [−] T : temperature [K]
vg : gas velocity [m/s]
<vg> : average gas velocity [m/s]
z : axial coordinate on the hollow fiber
그리이스문자
∆P : Pressure difference along hollow fiber [atm]
τM : tortuosity of membrane [−]
ε : porousity of membrane [−]
µ : viscosity of gas [kg·m/s]
참고문헌
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Fig. 8. Hollow fiber lengths of Gas velocity and Sh-number for 95％ SO2 removal efficiency.
