Vol. 66, No. 5, May 2016, pp. 517∼522 http://dx.doi.org/10.3938/NPSM.66.517
Temperature-dependent Photovoltaic Effect of InAs/GaAs Quantum-dot Solar Cells
Yu Ho Choe · Mo Geun So · Jong Su Kim
∗Department of Physics, Yeungnam University, Gyeongsan 38541, Korea
Sang Jun Lee
Korea Research Institute of Standards and Science, Daejeon 34113, Korea (Received 14 December 2015 : revised 2 March 2016 : accepted 5 April 2016)
To investigate the influence of a quantum dot (QD) structure and a defect state on the pho- tovoltaic effect of QD solar cell (QDSC), we performed temperature-dependent photoreflectance spectroscopy (PR). We fabricated two QDSC by using molecular beam epitaxy (MBE) with the Stranski-Krastanov (S-K) QD and the sub-monolayer (SML) QD growth modes. Temperature- dependent PR spectra showed Franz-Keldysh oscillation (FKO) at energies above the GaAs band gap energy due to the presence of p-n junction electric fields. The p-n junction electric fields were evaluated through an fast Fourier Transform (FFT) of the FKO in the PR spectra. We con- firmed that the change in the photovoltaic effect caused by the QD structures was related to the temperature-dependent quantum-confinement effect, the carrier generation rate, and the presence of defect states in the QD region.
PACS numbers: 73.40.Kp, 78.55.Cr, 81.15.Hi
Keywords: InAs/GaAs, Quantum-dot solar cell, Photoreflectance spectroscopy, Franz-Keldysh oscillation
InAs/GaAs 양자점 태양전지에서 광기전력 효과의 온도의존성 연구
최유호 · 소모근 · 김종수
∗영남대학교 물리학과, 경산 38541, 대한민국
이상준
한국표준과학연구원, 대전 34113, 대한민국
(2015년 12월 14일 받음, 2016년 3월 2일 수정본 받음, 2016년 4월 5일 게재 확정)
본 연구에서는 양자점 (quantum dot, QD) 의 성장 구조에 따른 결함 발생이 양자점 태양전지 (QD solar cell, QDSC) 의 광기전력효과 (photovoltaic effect) 에 미치는 영향을 온도의존성 반사 변조 분광법 (photoreflectance, PR) 으로 조사하였다. 시료는 GaAs p-n 접합 계면에 Stranski-Krastanov (S-K) 방 법과 sub-monolayer (SML) 방법으로 InAs 양자점을 분자선 박막 성장 장치 (Molecular Beam Epitaxy, MBE) 으로 제작하였다. 온도의존성 PR 신호에서 각 시료는 띠틈 (band gap) 에너지 이상의 영역에서 p-n 접합 전기장에 의한 Franz-Keldysh oscillation (FKO) 를 보여 주었다. 주기성을 갖는 진동신호인 FKO 신호는 고속 푸리에 변환 (fast Fourier Transform, FFTs) 을 이용하여 광기전력 효과에 의해 변화된 p-n
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접합 전기장을 계산하였다. 양자점의 성장구조에 의한 광기전력 효과는 광기전력에 기여하는 운반자의 거동이 온도에 따른 양자구속효과, 운반자 생성율, 그리고 결함의 존재에 의해 다르게 나타남을 확인하였다.
PACS numbers: 73.40.Kp, 78.55.Cr, 81.15.Hi
Keywords: 인듐비소/갈륨비소, 양자점태양전지, 광반사변조분광학, Franz-Keldysh 진동
I. 서 론
반도체 소재를 이용한 태양전지 (Solar Cell, SC) 의 개 발과 효율 향상은 많은 연구자들의 관심이 집중되고 있는 분야이다 [1]. 최근 태양전지 개발 분야에 양자점 (quantum dot, QD) 을 접목시켜 효율향상의 가능성이 보고됨으로서 많은 연구자들의 집중적인 주목을 받아오고 있다 [2]. 그 중 InAs/GaAs 계 양자점 태양전지 (Quantum Dot solar cell, QDSC) 의 활성 층에 삽입한 InAs QD는 광 흡수 파장 영역을 태양광 스펙트럼의 40% 이상을 차지하는 근 적외선 영역까지 확장할 수 있어 태양전지의 효율 향상이 기대되는 재료로 주목받고 있다 [3]. 일반적으로 격자 부정합을 이용 한 자발형성인 Stranski-Krastanov (S-K) 법을 이용하여 양자점을 성장한다. 최근 연구에서는 S-K 방법을 변형하여 격자부정합에서 일어나는 자발적 3차원 구조가 형성되기 전의 임계 두께이하로 InAs와 GaAs를 교번하여 양자점을 성장하는 sub-monolayer (SML) 법이 보고되었다 [4]. SML 성장 방법은 SK 성장 방법보다 QD의 밀도가 높고, QD의 높이를 제어 할 수 있는 장점이 있다. 또한 QD의 크기가 더 작기 때문에 양자점에서 운반자 탈출 효율을 증대시켜 운반자 수송이 좀 더 쉽게 이루어지고, 격자 불일치가 더 적게 발생함으로 인해서 QDSC의 효율의 향상이 기대된다 [5].
GaAs에 InAs QD를 삽입함으로 인한 p-n 접합계면의 내부 전기장에 미치는 영향의 변화에 관한 연구가 진행 되고 있다 [6,7]. 특히 반사 변조 분광학 (photoreflectance spectroscopy, PR) 실험은 시료의 광학적 특성을 평가할 수 있을 뿐만 아니라 시료 내부에 전기장이 존재 하는 경우 관측 되는 진동형태의 Franz-Keldysh oscillation (FKO) 을 분석하며 내부 전기장을 계산할 수 있다. FKO 신호의 주기는 SC의 특성인 내부 전기장과 비례하고, 특히 광이 조사될 때 시료의 내부 전기장은 광기전력 효과에 의해 영 향을 받는다. 따라서 본 연구에서는 QDSC의 성장방법에 따라서 나타나는 광기전력 효과에 대한 차이를 관측하기 위해서 PR 방법을 이용하였으며, PR 측정으로부터 구한 FKO 신호를 고속 푸리에 변환 (fast Fourier Transform, FFTs) 을 이용 분석하였다. 또한, 양자점에 의한 운반자 구속과 결함의 존재에 의한 광기전력 효과를 온도에 따른 PR 실험을 하여 분석하였다.
∗E-mail: [email protected]
Fig. 1. (Color online) Schematic diagram of the QDSC structures with (a) S-K QDs and (b) SML QDs in p-n junction area.
II. 실험 방법
Fig. 1은 본 연구에 사용된 양자점 태양전지의 개략 구 조도이다. Fig. 1(a) 와 1(b) 는 각각 S-K QDSC 과 SML QDSC 의 구조를 나타내었다. GaAs p-n 접합 계면에 dot-in-a-well (DWELL) 구조를 형성하고 [8], SK와 SML 방법을 이용하여 InAs 양자점을 삽입하였다. QDSC 들 은 n+-GaAs (100) 기판 위에 각각 300 nm 의 n+-GaAs (2×1018/cm3) 성장한 후, 1.18 µm 의 n-GaAs 흡수 층을 성장하였다. In0.15Ga0.85As를 5.3 nm 두께로 성장하고, 각각 SK QD (2.0 ML) 와 SML QD (0.3 ML ×4층) 성장 후 In0.15Ga0.85As 캡층과 34.7 nm n-GaAs 층을 성장하 여 DWELL 구조를 형성하였다. DWELL 구조는 양자점 태양전지에 8주기를 삽입하였다. 이후 600 nm p+-GaAs 층 (2 × 1018/cm3), 50 nm p+-AlGaAs 그리고 10 nm의 p+-GaAs순서로 성장 시켰다.
본 연구에서는 양자점 태양전지의 광학적 특성을 알아 보기 위해 온도의존성 PR 측정을 수행하였다. 여기 광원 으로 He-Ne (633 nm) 레이저를 800 Hz의 주파수를 가진 자르개 (chopper) 로 변조시키고 시료 표면에 입사시켰다.
시료의 반사율 변화를 측정하기 위한 조사 광원으로는 250 W의 텅스텐 할로겐 램프를 모노크로미터를 통하여 단색 화하여 시료에 조사하였고, 시료의 변조에 따른 반사광의 세기 변화 (ΔR) 를 Si-detector (350 nm∼1200 nm)와 락인 (lock-in) 증폭기를 이용하여 검출하였다. PR 실험을 통하
여 SK-QDSC와 SML-QDSC의 구조에 따른 내부전기장을 알아보는 것이 중점임으로 PR신호에 영향을 미치는 InAs QD PL신호를 줄이기 위하여 900 nm 단파장 투과 필터 (short pass filter)를 사용하였다. 규격화된 반사율(∆R/R) 은 락인 증폭기를 이용하여 반사율의 변화를 파장의 함수로 기록하였다.
III. 실험결과 및 논의
Fig. 2(a) 은 상온에서 측정한 SK QDSC (실선) 시료와 SML QDSC (점선) 시료의 PR 신호를, 삽도는 PL 신호를 나타낸 것이다. Fig. 2(a) 삽도에서는 InAs QD와 GaAs 에 의한 PL 신호가 나타난다. S-K QDSC는 1.05 eV에서, SML QDSC는 1.29 eV에서 강한 방출 에너지를 가지는 것 을 PL 신호를 통해서 확인된다. SML-QDSC가 SK-QDSC 보다 0.24 eV정도 크게 나타나는 것은 양자점 크기 효과로 인해 SML-QDSC가 더 큰 띠틈 에너지를 가지기 때문이다 [9]. Fig. 2(a) 에서 나타나는 PR 신호에는 GaAs 안의 띠틈 에너지 (Eg= 1.422 eV), 스핀-궤도 분리 에너지 (Eg+∆0= 1.76 eV) 의 전이 신호를 포함하고 있다. 특히 GaAs 띠틈 에너지 상에서 시료의 전기장의 영향으로 나타나는 FKO 신호도 관측 되었다. 아울러 GaAs 띠틈 에너지 위의 1.47 eV에서 나타나는 신호는 양자점을 감싸고 있는 5 nm 두께의 InGaAs 양자우물 장벽 구조의 무거운 전공 (Heavy Hole, HH) 의 띠틈 에너지가 GaAs의 FKO 신호와 합쳐져서 두 개의 봉우리로 나타나는 것으로 예측된다. 이는 일반적으로 InGaAs가 GaAs보다 격자상수가 더 크기 때문에 InGaAs 는 압축 변형이 일어나게 된다. 그에 따라서 InGaAs의 띠 틈 에너지가 전자-무거운 정공 (e - hh) 전이와 전자-가벼운 정공 (e - lh) 전이로 갈라져 나타난 결과로 사료된다 [10, 11].
일반적으로 태양 전지의 접합 계면에 높은 전기장이 인 가되면 FKO 신호가 띠틈 에너지 이상에서 나타난다. 이때 PR 신호는 고전기장 영역에서는 코사인 함수로 근사 할 수 있으며 코사인 형태의 진동신호는 n π 에서 극치를 가지며 이는 FKO 신호의 극치에 대응되는 점을 이용하여 FKO의 주파수 (eV−3/2) 성분을 검출 해낼 수 있다. 그러나 FKO 신호가 하나 이상의 주파수 성분을 가지고 있을 때, 각 FKO 신호의 중첩으로 명확한 주파수 성분을 검출하기에 어려운 점이 있어 FFTs 방법을 이용하고 있다. 고 전기장 영역 대의 FKO 신호의 선모양은 다음과 같이 표현할 수 있다 [12].
∆R R ∝ cos
{ 2 3
[E− Eg
ℏθ ]32
− πd− 1 4
}
(1)
Fig. 2. (Color online) Room temperature (a) PR spectra, (inset) PL spectra and (b) the fast Fourier transform (FFT) results for the SK-QDSC (solid line) and SML- QDSC (dotted line).
E는 입사광의 에너지이고 단위는 eV 이며, Eg는 반도체의 띠틈 에너지이다. 그리고 d 는 임계점의 차원 이고, ℏθ 는 계의 특성 에너지 이다. 식 (1) 에 포함되어 있는 계의 특성 에너지는 다음과 같은 식 (2) 으로 나타난다 [13].
(ℏθ)32 = √eℏF
8µ (2)
여기서 F 는 내부전기장이고, µ 는 전자와 전공의 환산 유 효질량,ℏ = h/2π 이고 h는 플랑크 상수이다. 그리고 e는 기본전하량이다. FKO 신호들의 주파수를 추출하기 위해서 FFTs를 수행했다. 식 (1) 과 식 (2) 를 고려하면, 그 주파수 f는 다음과 같은 식으로 나타낼 수 있다 [14].
f = ( 2 3π)√
2µ( 1
eℏF) (3)
주파수 f 는 시료에서 전자-무거운 정공 (e-hh) 전이와 전자- 가벼운 정공 (e-lh) 전이에 의해 결정될 수 있고, 시료의 F 에 반비례하여 나타난다. 두 가지 전이 과정에 따라, 두 개의 FKO 주파수를 FFTs의 결과에서 얻을 수 있다. 각 주파수의 비는 hh과 lh의 환산유효질량 비의 제곱근에 비 례한다. 이때 fhh와 flh는 각각 e–hh과 e–lh 전이에 의해 FKO의 주파수 이며 µhh와 µlh은 e–hh과 e–lh 전이에서 환
Fig. 3. (Color online) Temperature dependent PR spectra for (a) SK-QDSC and (b) SML-QDSC and Temperature dependent Franz-Keldysh Oscillation of (c) SK-QDSC and (d) SML-QDSC.
산유효질량이다. 각각의 환산 유효질량은 전도대의 전자의 유효질량 (mΓe = 0.067m0) 과 가전자대의 무거운 정공 (hh) 의 유효질량 (mhh = 0.62m0) 을 사용하였다 [4,8]. 여기서 m0는 전자의 정지질량이다. 또한 전자-무거운 정공 (e–hh) 전이에서 나타나는 FKO 주파수의 신호 강도가 전자-가벼 운 정공 (e–lh) 전이의 신호 강도 보다 더 크기 때문에 전자- 무거운 정공 (e–hh) 전이에 해당하는 FKO의 신호가 더 우 세하다 [6]. Fig. 2(b) 는 상온에서 PR 신호의 띠틈 에너지 이상에서 나타나는 FKO을 FFTs 한 결과를 나타내었다.
SML QDSC 의 FKO 극치의 진동수는 20.786 eV−3/2이 고, S-K QDSC의 경우는 진동수가 18.487 eV−3/2로 SML QDSC이 더 크게 나타났다. 일반적으로 FKO 진동수는 p-n 접합의 내부 전기장의 세기와 관계가 있기 때문에 이 진동수를 통해 식 (3) 으로부터 내부 전기장을 계산 하였다.
FKO 진동수로부터 식(3)을 이용하여 내부전기장 F를 구하 면, SML QDSC은 128.7 kV/cm이고 S-K QDSC은 144.7 kV/cm으로 SML QDSC 보다 S-K QDSC에서 더 큰 내부 전기장이 관측되었다. 본 연구에 사용한 시료는 동일한 p-n 접합 전기장을 가져야 함을 시료의 구조로부터 알 수 있다.
그러나 두 시료의 측정된 전기장의 차이는 다음과 같이 설 명할 수 있다. 일반적으로 태양전지에 광이 조사되면 p-n 접합의 공핍영역에서 전자-정공 쌍이 생성되고 전기장에 의해 분리되어 전류에 기여하게 된다. 이 때 형성된 과잉 운반자가 공핍 측 양쪽으로 분리된 전하에 의한 p-n 접합 전기장의 반대 방향으로 내부 전기장이 형성되며 이는 p-n 접합 전기장의 세기를 감쇠시키게 된다. 지속적인 광의 조사로 지속적인 전자-정공 쌍의 생성과 분리로 평형상태에 도달하면 p-n 접합 전기장이 감쇠되는 광기전력 효과가 유지되게 된다. 광기전력 효과는 형성되는 전자-정공 쌍의 밀도와 분리 중 재결합이나 결함에 의해 소멸되는 전하의 밀
도에 영향을 받게 된다. 따라서 SML-QDSC과 SK-QDSC 의 전자-정공 생성율과 각 시료의 재결합 및 결함으로 소진 되는 운반자의 밀도 등의 차이로 광기전력 효과의 강도가 틀리기 때문으로 사료된다 [15,16].
구체적인 광기전력 효과를 연구하기 위해 온도의존성 PR 실험을 수행하여 p-n 접합전기장의 변화 양상을 관측하였다.
Fig. 3(a) 와 (b) 는 10 K에서 300 K까지 온도변화에 따른 SK-QDSC과 SML-QDSC의 PR 신호를 나타내었다. 온도 에 따른 신호의 변화를 관찰하기 위해 각 신호는 PR 신호의 최대진폭으로 정규화하여 표현하였다. 온도가 내려감에 따라 SK-QDSC과 SML-QDSC의 PR 신호가 청색편이를 하고 이는 온도에 따른 격자상수의 변화로 띠틈 에너지의 증가 때문이다 [17,18]. Fig. 3(c) 와 (d) 는 온도에 따라 띠틈 에너지가 달라지기 때문에 FKO의 주기 변화를 10 K에서 300 K까지 온도 변화에 따른 SK-QDSC과 SML-QDSC의 PR 신호를 (E−Eg)3/2축에서 보여주고 있다. 띠틈 에너지 이상에서 나타나는 FKO 신호의 주기가 온도가 내려감에 따라서 감소한다. FKO 신호의 주기는 SML-QDSC과 SK- QDSC 시료의 p-n 접합 전기장과 관련이 있기 때문에 온도 에 따른 광기전력 효과의 변화가 일어남을 확인할 수 있다.
그 원인은 온도에 따른 운반자의 발생률과 재결합율의 변화 때문으로 사료된다 [19].
온도변화에 따른 광기전력 효과를 나타내기 위해 FKO 로부터 FFTs를 통하여 FKO의 진동수를 구하고 수식 (3) 을 이용하여 각 온도별 시료들의 전기장을 Fig. 4에 나타내었 다. Fig. 4는 SML-QDSC (사각형) 과 SK-QDSC (삼각형) 의 p-n 접합 전기장을 온도의 함수 그래프로 나타내었다.
그래프에서 SML-QDSC과 SK-QDSC은 저온으로 갈수록 전기장이 감소하였다. 그리고 SML-QDSC의 온도에 따른 전기장 변화의 기울기가 SK-QDSC 보다 더 완만하게 나
타난다. 기본적으로 두 시료에서 나타난 온도에 따른 p-n 접합 전기장의 감소는 온도 감소에 따라 GaAs의 운반자의 농도가 높아지게 되고, 그에 따른 운반자 발생효율 증가로 광기전력효과가 증대되기 때문이다. 따라서 광에 의해 발생 된 운반자 농도가 증가하고, 전기장 가리기 효과로 광기전력 효과 커져 p-n 접합 전기장에 영향을 미치기 때문에 온도가 감소할수록 p-n 접합 전기장이 감소하게 된다 [19,20]. 한편, 온도가 감소함에 따라 p-n 접합 전기장이 감소하는 정도가 SK-QDSC과 SML-QDSC 두 시료에서 다르게 나타나는 것은 두 가지 이유로 설명을 할 수가 있다. 첫째로 양자점에 의한 운반자 발생효율의 온도의존성이 두 시료에서 다르며 이는 발생되는 운반자의 농도를 변화시키는 요인이 된다.
둘째로는 발생된 운반자의 재결합이 양자전의 크기 분포 및 결함의 농도에 따라 다르기 때문이다. InAs 양자점과 GaAs 층의 응력에 의해 발생된 각각의 계면에 있는 결함 상태에 따라서 발생된 운반자들의 재결합의 정도가 변하여 광기전력 효과에 영향을 미치고, 그에 따라 SK-QDSC과 SML-QDSC의 기울기가 차이가 난다. 따라서 광기전력 효과에 영향을 주는 총 운반자의 농도는 발생과 재결합 과 정의 균형에 의해 결정되며, 이는 양자점의 형태와 구조 및 결함의 농도에 따라 온도에 의한 발생률과 재결합율이 변화 하는 결과에 의해 결정되기 때문이다. 그래서 SK-QDSC이 SML-QDSC보다 온도에 따른 광기전력의 변화 기울기가 큰 것은 발생과 재결합에 의한 총 운반자 농도의 변화가 SK-QDSC에서 더욱 크기 때문으로 사료된다. 특히 이결과 로부터 양자점의 크기 분포와 양자점의 구조에 따른 결함의 상태 밀도의 차이로 인해 광기전력 효과가 다르게 나타남 을 유추할 수 있다 [5]. 추후 양자점의 운반자 발생효율과 재결합률 등에 대한 연구가 더 필요한 것으로 사료된다.
IV. 결 론
본 연구에서는 QDSC에 삽입된 InAs QD의 구조에 따른 SC의 광기전력 효과를 PR 분광학을 이용하여 연구하였다.
SK QD와 SML QD를 GaAs p-n 접합 계면에 삽입하여 특성을 연구하였다. InAs 양자점이 삽입된 시료의 PR 신 호에서 시료내부의 전기장에 의한 FKO 신호가 관측되었 다. 관측된 FKO 신호는 FFTs를 이용하여 QDSC의 p-n 접합 전기장 변화를 관찰하였다. 온도에 따라 광기전력 효과에 영향을 미치는 운반자의 농도가 QD의 구조와 결함 의 존재에 의한 발생과 재결합 과정의 균형으로 결정됨을 확인하였다. 특히 SK-QDSC와 SML-QDSC의 광기전력의 변화는 운반자 농도의 변화에 의한 것으로 해석 하였다.
Fig. 4. (Color online) p-n junction electric fields of SK- QDSC (triangle) and SML-QDSC (square) as a function of temperature.
ACKNOWLEDGEMENTS
This study was supported by Priority Research Cen- ters Program through the National Research Founda- tionof Korea (NRF) funded by the Ministry of Education (2014R1A6A1031189).
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