펨토초 레이저 펄스가 시료에 조사되면 시료 내의 스핀, 전자, 격자들이 서로 상호작용하며 새롭고 다양한 초고속 동역학 현상들이 관찰된다. 특히 2D 판데르발스 물질 기반 복합구조체는 표면과 계 면에 의해 발생하는 부차적인 시료 문제로부터 자 유로울 뿐 아니라 다양한 자유도의 초고속 상호작 용을 연구하는 데 매우 적합한 시스템으로 생각된 다. 최근, 광이 갖고 있는 에너지와 각운동량이 2D 판데르발스 복합구조체의 스핀, 전자, 격자들 과 어떻게 초고속 상호작용하는가에 대한 근원적 질문에 대한 해답을 찾기 위한 연구가 활발히 진행 되고 있다. (그림 제공: 충북대학교 방준혁 교수) 물리학과 첨단기술 편집위원회 자문위원 / 이충희 최병두 황정남 김채옥 편집위원장 / 이보화 실무이사 / 김동현 부실무이사 / 김근수 류혜진 편집위원 / 고재현 곽보근 김상훈 김시연 김영균 김철민 박명훈 박상윤 박승룡 박인규 손원민 송태권 안성용 양정엽 이성빈 이은철 이재웅 정양수 정용욱 조신욱 주상현 최진식 최태영 현창호 편집담당 / 홍완숙 표지디자인 / 남현옥
과학의 창
1 기초연구사업 체계 개편과 물리학 고도경특집
2D 판데르발스 복합구조체 극한스핀동역학
2 초고속 스핀동역학 김동현 7 초고속 전자 및 격자 동역학 연구 김경완 11 2차원 반도체의 결함과 광전특성 이현석 15 2차원 물질 내 들뜬상태 전자 동역학 방준혁회원기고
22 특별칼럼 물리학분야 기초연구비 블록펀딩 시행에 앞서 - 분야별 지원체계 정책과제 결과 보고 조윌렴·박지용 2020년 한국중학생물리대회 - 온라인 비대면 교육사업 첫 시행에 대한 보고 - 홍석철·강성준·최형순·정종훈·조윌렴 32 크로스로드 새롭게 지어질 차세대 다목적방사광가속기 이야기 이주한PHYSICS PLAZA
35 새로운 연구결과 소개39 Physical Review Focus
41 새물리 하이라이트 42 물리 이야기 대리전 이강영 46 물리학회 소식 50 한국물리학회 조직 명단 53 편집후기
기초연구사업 체계 개편과 물리학
고 도 경
한국연구재단 자연과학단장 광주과학기술원 물리·광과학과 교수 지난 30여 년간의 우리나라 연 구환경을 돌아보면 그야말로 격세 지감을 느끼게 된다. 소외받았던 기초연구도 지속적인 투자 확대가 이루어져 왔고 이제는 세계와 견 줄 만한 많은 연구결과들이 우리 나라에서 자체적으로 생산되고 있 다. 그러나 이러한 양적 성장에 비 해서 세계최고 수준의 유망 연구 자 풀이 여전히 부족하고 연구자 의 연구 단절이 발생하는 등 일정 부분 한계도 나타났다. 그 원인 중 의 하나가 정부주도의 R&D 프로 세스로부터 기인하기 때문에, 이를 해결하기 위한 정부 R&D 지원체계 혁신 방안을 모색하여 R&D 전 단계를 연구자 중심으로 혁신하는 패러 다임의 변화를 꾀하게 되었다는 점은 매우 다행한 일이다. 구체적 실행파일인 제4차 기초연구진흥종합계획(2018~2022)을 보면 창의·자율성을 바탕으로 연구자 중심의 도전적 연구를 촉진 하는 것을 새로운 R&D 프로세스 혁신 방안의 목표로 삼았다. 추진 전략 중 연구자 입장에서 주목할 만한 것은 연구자 주도의 기초연 구 지원을 확대한다는 내용으로 연구자 맞춤형 지원과 한국형 Grant 제도를 적용하고 연구비 투자규모를 2배로 확대(2017년 1.12조→2022년 2.5조)한다는 것이다. 코로나-19의 영향으로 나 라살림이 어려움에도 불구하고 내년도 기초연구사업예산도 올해대 비 2,200억 원 정도가 증액된 2.25조 규모로 예산 심의를 받고 있 는 것으로 알고 있다. 또한 연구자 수요를 반영할 수 있도록 개인 기초연구 사업 지원체계를 개편하여 그동안 사업별 지원체계에서 분야별 지원체계로의 단계적 전환을 추진하고 있다. 그동안 사업별 지원체계에서는 Top-down 방식의 경직된 방식으로 운영되어 학문 분야별 특성과 수요를 반영하지 못하여 일선 현장 연구자들의 상 당한 불만이 있어 왔다. 이에 따라 수학분야는 올해 이미 분야별 지원체계를 적용하여 과제 공고를 하였고 내년부터 자연과학분야 는 모두 분야별 지원체계로 전환되게 된다. 물리학계에서도 지난 1년간 한국물리학회의 주도로 많은 연구자 들의 적극적인 참여 속에서 기획과제를 수행하여 물리학 분야별 지원체계 포트폴리오 및 사이언스 로드맵이 구축되었다. 여기에는 기획에 참여하신 여러 교수님들뿐만 아니라 설문조사, 공청회 및 간담회 등을 통하여 물리학 분야의 연구자들의 의견을 최대한 반 영한 것으로 알고 있다. 그 결과 물리학과 물리학자들의 특성 및 요구에 맞게 연구사업의 예산 배분 및 지원과제 수를 설정하였고 나아가 향후 10년간 수행해야 할 과학기술의 연구방향이 제시되었 다. 올해 11월에는 자연과학 연구자들이 분야별 지원체계 기획연 구 결과가 반영된 변화된 기초연구사업 시행계획 공고를 접하게 될 것이다. 아직까지는 기초연구사업의 체계가 사업별 지원체계의 옷을 입고 있는 과도기적 상황에서 분야별 지원체계의 내용을 담 고 있는 실정이어서 연구사업의 내용들이 연구자 전체의 요구를 만족시키기는 어려울 것이다. 그러나 2022년에 생명, 의약학, 공 학, ICT·융합 등 기초연구 전체가 분야별 지원체계로 전환되면 새 옷으로 갈아입을 준비가 될 것으로 기대한다. 개편되는 분야별 지원체계에서는 학계의 의견을 수렴하고 이를 기초연구사업에 반영될 수 있도록 정부나 연구재단 등에 제안을 하는 창구의 역할을 위한 연구비전 위원회를 구성할 예정이다. 바 뀌는 사업체계 개편 내용을 잘 살피고 이러한 창구를 통해 적극적 으로 의견을 제시하여 정책에 반영되기를 희망한다. 그리고 기획 보고서에 제시된 핵심과제 및 융합과제를 살펴보면 현재의 기초연 구사업에서 담기 어려운 주제를 포함하기도 하며 이를 수행하기 위한 별도의 대형 연구사업이 추진되어야 할 수도 있다. 고무적인 것은 현재 국책사업에서도 추격자(fast follower)에서 선도자(smart mover)로의 전환을 위한 체제 개편과 기초연구와의 연계성강화가 필요하다는 공감대가 형성되어 있으며 학문분야별 기획 및 통합 관리에 대한 고민을 하고 있으므로 본 기획을 통해 도출된 로드맵 이 향후 국책 사업과 연계되어 추진되기를 희망한다. 과학기술계의 연구 환경은 끊임없이 변하고 있다. 이는 좀 더 나 은 연구 환경을 조성하기 위한 노력 때문일 수도 있고 코로나-19 와 같은 강력한 외부의 충격 때문일 수도 있고 과학기술에 대한 대 중의 인식 변화 때문일 수도 있다. 분명한 것은 제도가 바뀌면 원 하든 원하지 않든 개인 연구자에게 막대한 영향을 미치게 된다는 것이다. 연구 사업의 예측가능성을 올리기 위한 노력을 하였지만 개편되는 올해에는 특히 연구자들께서도 변화되는 사업 내용을 잘 살펴볼 필요가 있다. 물리학은 소립자부터 우주까지, 태초부터 머나먼 미래까지, 시간과 공간의 양 극한까지 넘나드는 그야말로 광범위한 연구주 제를 다루는 학문이다. 약 20년 전에 캠브리지 대학교를 방문했 을 때 그곳의 물리학과장께서 ‘물리학자가 연구하는 것이 물리 학이다’라는 말씀을 하신 것이 납득이 될 정도로 최근에는 물리 학의 경계를 설정하기가 점점 어렵게 되었다. 한국연구재단의 자연과학단장으로 근무하며 수많은 연구사업의 선정평가, 중간 평가, 최종평가 등에 시간을 보내고 있지만, 무엇보다도 기초연 구사업 분야별 지원체계가 내년에 무사히 출범하여 물리학자들 이 수많은 물리학 연구주제들을 마음껏 자유롭게 연구할 수 있 는 환경을 조성하는 데 조금이라도 기여할 수 있기를 희망한다. (dkko@nrf.re.kr)초고속 스핀동역학
DOI: 10.3938/PhiT.29.029김 동 현
저자약력 김동현 교수는 KAIST 물리학과에서 2002년 박사학위 취득 후, KAIST 스 핀정보물질연구단 연구교수, 로렌스 버클리 국립연구소 박사후연구원으로 재직하였고, 2006년부터 충북대학교 물리학과에서 재직 중이다. (donghyun@cbnu.ac.kr)Ultrafast Spin Dynamics
Dong-Hyun KIM
Ultrafast spin dynamics is one of the key aspects in the real-ization of ultrafast spintronic devices. Moreover, it has at-tracted much attention due to important fundamental spin phenomena existing on nano-, pico-, and femtosecond time- scales. The most important interaction of magnetism is, of course, an exchange interaction. However, in practice, spin generally exists interacting with a lattice and an electron in the form of solid. Therefore, a fundamental understanding of ultrafast spin dynamics is involved in various physical phe-nomena, such as spin-orbit interactions and optomagnetism. In this article, recent trends in ultrafast spin dynamics re-search are discussed. Ultrafast spin dynamics, which started with the observation of ultrafast demagnetization/remagne- tization triggered by femtosecond laser pulses, has been in-tensively investigated so far. The magnetooptical Kerr effect and X-ray magnetic circular dichroism techniques are in-troduced as two of the main experimental techniques for ex-ploring ultrafast spin dynamics. THz emission and ultrafast magnetic cooling phenomena are briefly introduced as exam-ples of recent topics in the field of ultrafast spin dynamics.
서 론
초고속으로 작동하는 스핀트로닉스 소자 구현을 위해 초고속 스핀동역학에 대한 근원적인 이해가 필요하게 되면서 스핀동역 학에 대한 체계적인 연구 필요성이 더욱 증대되고 있다. 이러한 응용적 측면 뿐 아니라, 나노초, 피코초, 펨토초 시간스케일의 스핀동역학 메커니즘에 대한 연구는 각 시간스케일에 대응하는 매우 중요한 스핀현상들에 대한 근본적인 이해를 가능하게 해 준다. 자성현상의 가장 근본적인 특성은 스핀 간의 교환 (exchange) 상호작용이지만, 실제로 스핀이 독립적으로 존재하 지 않고 대부분 고체 내에서 격자나 전자와 상호작용하며 에너 지와 각운동량을 교환하게 된다. 따라서 스핀현상에 대한 보다 근원적인 이해를 위해서는 교환 상호작용뿐 아니라 스핀-궤도 (spin-orbit) 상호작용이나 광자성(optomagnetism) 등과 같은 다양한 물리현상들에 대한 이해가 함께 진행되어야 한다. 독자들이 만약 자성물질을 제조하여 자성을 분석하고자 한다 면 보통 특정한 장비를 활용하여 자기이력곡선(magnetichys-teresis)이나 자구(magnetic domain)를 관찰하게 된다. 실험은
대부분 정적으로 진행되며 동역학이라고 하더라도 sec ~ msec 정도의 시간스케일에서 측정을 진행하게 된다. 이러한 시간스 케일에서는 자성체의 스핀-전자-격자가 모두 같은 온도에서 평 형상태를 유지한다고 근사하고 현상을 해석해도 큰 무리가 없 다. 그러나 피코초 이하 펨토초 초고속 시간스케일 영역에서는 이러한 평형가정이 더 이상 유효하지 않고, 다양한 비평형 스 핀현상들이 발현되게 된다. 이러한 스핀현상은 단순히 강자성 체뿐 아니라 강자성체와 비자성체 또는 다른 종류의 자성체가 이종접합된 구조에서 최근 활발히 연구되고 있으나, 현상에 대 한 종합적이고 근본적인 이해가 완성되었다고 보기에는 많이 부족한 상황이다. 이종접합 구조는 필연적으로 계면이나 표면 의 품질정도가 실험결과에 크게 영향을 미치기 때문에, 계면 및 표면 문제로부터 비교적 자유로우면서 다양한 상호작용을 선택적으로 적용하는 것이 가능한 자성체/2차원물질 간의 이 종접합 구조에서의 초고속 스핀동역학 연구가 앞으로 중요한 트렌드가 되어갈 것으로 예상한다.
펨토초 레이저에 의한 탈자화(demagnetization) 및
재자화(remagnetization)
펨토초 광원을 활용한 최초의 스핀동역학 실험은 대표적 강Fig. 1. The first ultrafast spin dynamics signal measured for Ni film hit by femtosecond laser pulse. Signal was detected by means of magnetooptical Kerr effect.[1]
REFERENCES
[1] E. Beaurepaire et al., Phys. Rev. Lett. 76, 4250 (1996). [2] B. Koopmans et al., Phys. Rev. Lett. 85, 844 (2000). [3] B. Koopmans et al., Nature Mater. 9, 259 (2010). [4] H. Durr et al., Nature Mater. 6, 740 (2007).
자성체인 Ni 단일원소 박막에 펨토초 레이저 펄스를 시료에
조사하고, 이에 따른 스핀동역학을 자기광효과(Magnetooptical Kerr effect)를 이용해 관측하는 방법으로 Bigot 그룹에서 진행
되었다.[1] 동일한 펨토초 레이저에서 출발한 하나의 레이저 펄 스가 펌프(pump) 역할을 하고, 또 다른 하나의 레이저 펄스가 프로브(probe) 역할을 하는 펌프-프로브 스트로보스코피(strobo- scopy) 형태로 진행되었다. 그림 1에서 볼 수 있는 것처럼 펌프빔과 프로브빔의 상대적 인 시간지연(time delay, Dt)에 따라 측정된 자기광효과 신호 가 크게 변화하게 된다. 특히 시간지연이 0인 부근, 즉 펌프빔 이 시료에 조사된 직후 피코초 이하 시간스케일에서는 자성신 호가 급격히 떨어지는 초고속 탈자화(demagnetization)가 나타 나고 이후 피코초 이상 시간스케일에서 다시 재자화(remag- netization)가 관찰되는 것에 유의하자. 스트로보스코피 측정법 의 특성상 이러한 경향은 초당 수백만 번 이상의 반복실험에 서 나타나는 평균적인 경향으로, 초기에 정렬되어 있는 자화 (magnetization)가 펨토초 레이저에 의해 정렬이 깨어지며 탈 자화되고 이후 서서히 재자화되는 경향을 보여주고 있다. 그래 프상에는 보여지진 않지만 시간지연을 충분히 길게 하여 대체 로 나노초 시간스케일이 되면 시료가 완전히 재자화되어 초기 상태로 회귀하게 된다. 레이저 펄스가 에너지와 각운동량을 가 지므로 이를 시료에 전달하여 순간적인 탈자화를 일으킬 수 있다는 것은 일견 쉽게 예상될 수 있다고 생각될 수 있으나, 실제 광이 전달한 에너지와 각운동량이 고체 내의 스핀, 전자, 격자에 어떻게 전달되고 이들이 어떻게 상호작용하는지에 대해 서는 최초 논문에서 명확히 설명되지 못했다. 이후 Koopman 을 비롯한 많은 물리학자들이 광을 이용한 실험의 근본적인 유효성에 대한 의문을 제시하였고,[2] 고체 내에서 레이저 펄스 에 의한 다양한 메커니즘들이 이후 제시되어 왔다.[3,4] 불행하 게도 현재까지도 광여기에 의한 초고속 탈자화와 재자화에 관 련된 스핀동역학에 대한 많은 이론과 모델이 제시되고 있지만, 아직까지 결정적이고 종합적인 이해를 줄 수 있는 그림이 완 성되었다고 보기는 어려운 상황이다.
가속기를 활용한 초고속 스핀동역학 연구
한편, 초고속 스핀동역학 분야가 많은 관심을 끌게 되면서 초고속 스핀동역학의 실험방법으로서 주로 활용되어온 자기광 효과가 펨토초 시간스케일에서 어느 정도 유효할 수 있는지에 대한 근원적 의문이 제기되었다. 이와 함께 방사광 가속기를 활용한 초고속 스핀동역학 연구가 각광받게 되었는데, 그 이유 는 방사광 X선을 사용하여 실험을 할 경우 전자가 속해있는 흡수밴드(absorption edge) 에너지에 맞게 X선 파장을 선택하 여 실험을 할 수 있어, 보다 정확하고 직접적인 스핀동역학 관 찰이 가능하기 때문이다. 방사광 X선은 에너지영역에 따라 연(soft) X선과 경(hard) X 선으로 나뉘는데, 일반적으로 강자성 물질의 자성상태 실험에 많이 활용되는 것은 연 X선 영역의 광이다. 방사광 X선 에너 지를 정확히 조절하여 시료에 조사하면 특정원소의 core level 전자를 선택적으로 여기시킬 수 있게 된다. 일반적으로 Fe, Co, Ni과 같은 강자성 전이금속에 대해서 실험을 진행할 때 좌/우 원편광을 갖는 X선을 조사하여 2p 전자를 3d 상태로 여기시키게 되는데, 강자성체의 경우 3d 에너지밴드가 스핀의 존성을 갖고 있으므로, 결과적으로 시료의 자화상태에 따라 X 선 흡수율이 달라지게 된다. 즉, 시료의 자화상태를 고정하고 조사되는 X선의 좌/우 원편광을 변화시키면 X선 흡수율이 변화하게 되는데, 이를 XMCD(X-ray magnetic circular dichro-ism)이라 한다. 이를 통해서 자성시료를 측정할 경우 시료의 스핀과 오비탈에서 기여하는 자화모멘트를 직접 측정할 수 있 게 된다. 일반적으로 XMCD는 정적인 상태로 측정하지만, 특
Fig. 2. Example of ultrafast spin dynamics signal measured by XMCD at synchrotron light source.[4]
Fig. 3. Example of XMCD signal measured for Co/Pt multilayer at Pohang XFEL.[5]
REFERENCES
[5] S. H. Park et al., J. Synch. Rad. 26, 1 (2019). 프로브를 하여 펌프-프로브 스트로보스코피 실험이 가능하다. 방사광 X선을 활용한 초고속 스핀동역학 실험을 통해 그림 2의 결과와 같이 펨토초 레이저에 의해 변화하는 XMCD 신호 가 측정되면서 실제로 시료 내의 자기모멘트가 변화하고 있음 을 확인할 수 있다. 방사광 가속기를 이용한 초고속 동역학 실 험의 경우 2-bunch mode와 같은 특별한 운영모드나 펨토슬 라이싱(femtoslicing) 기술과 같은 고난도 실험법이 필요하여 쉽게 접근할 수 있는 측정이라고 할 수는 없다. 이러한 3세대 방사광 가속기 활용 실험뿐 아니라 전 세계적으로 새롭게 건 설되고 있는 4세대 가속기인 X선 자유전자레이저(X-ray free electron laser)를 활용한 초고속 스핀동역학 실험도 이 분야 연구에 앞으로 중요한 기여를 할 수 있을 것으로 기대된다. 포 항에 건설된 4세대 가속기를 이용한 XMCD 측정도 그림 3과 같이 성공적으로 진행된 바 있다.
초고속 스핀동역학에 의한 THz 방출
펨토초 레이저에 의해 나타나는 탈자화/재자화 스핀동역학 과정에서는 빠른 시간 스케일의 자화 변화가 나타나면서 시료는 필연적으로 빛을 방출하게 된다. 뿐만 아니라, 이 과정에서 시 료 구조에 따라 자화 변화에 따라 기인되는 초고속 전자이동 도 함께 발생할 수 있어 다양한 메커니즘으로 발생된 빛이 방 출될 수 있다. 이러한 자화 및 전자의 동역학 시간스케일이 대 략 피코초 및 그 이하 영역에 해당하므로 방출되는 빛은 THz 영역에 해당하게 된다. 가능한 다양한 메커니즘 중 자성시료에서 발생할 수 있는 가장 간단한 THz 발생 메커니즘은 레이저 펄스에 의해 시료의 탈자화/재자화가 나타날 때 존재해야 하는 전자기파 방출이다. 탈자화/재자화, 특히 탈자화는 피코초 이하 영역에서 자화변화 를 발생시키고 Maxwell 방정식에 따라 자화에 대한 시간의 2 차미분에 비례하는 세기의 전기장을 갖는 빛이 유도된다. 이러 한 전자기파 방출은 자화변화가 존재하는 모든 자성체에서 보 편적으로 관측되어야 한다. 그림 4의 그래프는 30 nm 두께의 Fe 자성박막에 다양한 세기의 레이저 펄스가 조사되었을 때 발생하는 탈자화에 의해 방출된 THz파의 전기장 프로파일을 보여준다. 레이저 세기에 따른 스케일을 조정할 때 모든 THz 전기장 모양이 오차범위 내에서 거의 일치하는 것을 보여주며, 이는 모든 경우에 대하여 레이저 펄스에 의한 Fe 박막의 탈자 화라는 동일한 메커니즘으로 THz파가 발생되었음을 의미한다. 그림의 inset은 레이저 펄스 세기에 따라 발생하는 THz파의 최대 진폭을 그래프로 그린 것으로, Ni, Fe, Co 모든 경우에 대해 유사한 경향성을 가지고 레이저 세기에 비례하여 진폭이REFERENCES
[6] L. Huang et al., Sci. Rep. 10, 15845 (2020).
[7] L. Huang et al., Appl. Phys. Lett. 115, 142404 (2019). [8] Dong-Hyun Kim and Seong-Cho Yu, Journal of the Korean
Magnetics Society 30, 85 (2020). Fig. 4. THz emission from Fe film with various fluences. (Inset: THz
peak observed for Ni, Fe, and Co).[6]
Fig. 5. THz electric field profile from 3-nm Co/x-nm Ta (x = 1, 2, 3, and 5 nm).[7]
증가함을 확인해준다.
그러나 상기하였듯이, 자성시료에 레이저 펄스를 조사할 때 THz가 발생되는 메커니즘은 탈자화에 의한 전자기유도뿐만이 아니며, 또 다른 주요한 메커니즘으로 역 스핀홀 효과(Inverse spin Hall effect, ISHE)가 있다. 자성박막이 레이저 펄스에 의 해 탈자화되는 과정에서 감소되는 자화에 의해 자성박막에 이 웃한 박막으로 순간적으로 초고속 스핀전류가 흐르고, 이러한 스핀전류가 ISHE에 의해 비슷한 시간스케일의 전류를 유도하 여, 결과적으로 이러한 전하이동에 의해 THz가 발생할 수 있 게 된다. 만약 전도도를 무시할 수 없는 물질이 자성박막에 이 웃한 박막으로 배치되어 있다면 ISHE 또한 어느 정도 보편적 으로 존재할 수 있게 된다. 이러한 ISHE에 의한 THz 발생은 자성박막과 이웃하는 박막 간의 계면을 필요로 하므로, 대체로 두께가 얇은 2중박막에서 그 효과가 더 크게 발견된다. 그림 5에서 보여지는 것처럼 강 자성 Co 금속박막과 비자성 Ta 금속박막으로 이루어진 시료에 레이저 펄스를 조사하면 그림과 같은 THz파가 발생되는데, 이 때 계면의 ISHE 조건에 의해 Ta 박막의 두께에 따라 발생되 는 THz파의 위상이 반전되는 것을 확인할 수 있다. 물론 얇은 박막의 경우에도 탈자화에 의한 전자기유도에서 발생되는 THz 파 발생 역시 항상 존재한다. 따라서 초고속 스핀동역학과 이 와 연계된 THz 발생을 연구하는 데에는 전자기유도와 ISHE 등의 다양한 가능성을 다각적으로 고려하여 종합적으로 판단해 야 함을 알 수 있다.
초고속 자기냉각 효과
초고속 스핀동역학에 대한 연구는 그 자체로 학문적인 중요 성을 가질 뿐 아니라, 서론에서 밝힌 바와 같이 초고속으로 동 작하는 스핀트로닉스 소자 구현을 위해서도 꼭 필요하다. 스핀 트로닉스에 대한 응용 이외에도 폭넓은 잠재력과 활용성을 갖 고 있는데, 여기에서는 초고속 스핀동역학과 자기냉각효과 간 의 관계에 대해서 간단히 논해보자. 자기냉각 현상은 자성시료에 자기장을 가하면 자성시료 내의 자화가 걸어준 자기장 방향으로 정렬하게 되면서 엔트로피가 감소하는 현상에 기반한다. 물론 실제 냉각 효과를 거두려면 자성매질이 아니라 주변 시스템을 냉각시켜야 하므로 단열과정 과 열교환 과정을 포함한 열순환과정을 포함하지만, 기본적으 로는 자기장으로 정렬된 자화로 인해 엔트로피가 감소하는 것 이 자기냉각 현상의 핵심이다.[8] 현재까지의 자기냉각현상 또 는 자기열량효과에 대한 연구는 주로 평형상태, 즉 고체를 구 성하는 전자, 스핀, 격자 간의 온도가 동일한 평형을 이룬 상 태에 대해 진행되어 왔으나 초고속 시간스케일의 자기열량효과 에 대해서는 연구가 되어있지 않았다. 펨토초 레이저로 여기된 자성시료의 경우 펨토초-피코초 시 간영역에서 순간적으로 정렬이 흐트러진 자화배열을 갖게 되는 데, 그림 6에서 보여지는 바와 같이 자기장이 가해진 그림 6aFig. 7. Schematic of energy interaction among nonthermal electron, thermal electron, lattice, and spin subsystems.[10]
Fig. 6. Magnetic cooling by external magnetic field with femtosecond laser pulse pumping.[9]
의 경우는 자기장이 가해지지 않은 그림 6b의 경우에 대비하 여 이론적으로 자기냉각효과를 보여야 한다. 특히 이와 같은 초고속 시간스케일에서는 전자, 스핀, 격자가 동일 온도가 아 닌 비평형 영역이므로 해석과 분석에 특별한 주의를 기울여야 한다. 자성특성이 매우 잘 알려진 Co/Pt 박막에 대해서 자기 광효과를 이용하여 초고속 스핀동역학을 관측하고 3TM(3-tem-perature model)을 이용하여 체계적으로 분석한 결과, 피코초 이내 시간스케일에서 전자 및 격자와 열적으로 분리된 상황에 서 스핀시스템이 외부자기장에 의해 자기냉각효과에 의해 냉각 됨을 확인할 수 있었다. 또한 비평형 상태의 자기냉각효과는 스핀시스템이 전자 및 격자와 분리되어 매우 작은 비열을 갖 게 됨에 따라, 비록 매우 짧은 시간스케일이지만 100 K 이상 의 거대자기냉각효과가 존재함을 확인할 수 있었다. 이와 같이 펨토초 레이저 펄스로 여기된 자성체에 대한 초고 속 스핀동역학은 충분한 펄스에너지가 펌핑된다면 극초반 시간 스케일에서 전자, 스핀, 격자가 모두 열적으로 분리된 비평형 상 황을 갖게 된다. 이때, 전자의 경우 많은 뜨거운 전자(hot elec-tron)들이 생성된다. 일부 전자들은 페르미-디락 분포가 열적으 로 완화되는 정도에서 더 나아가 페르미-디락 분포에서 벗어난 에너지영역에 순간적으로 존재할 수도 있게 되는데(그림 7), 이 러한 비열적(nonthermal) 전자들이 초고속 스핀동역학에 어떤 영향을 미치는지는 아직 많은 연구가 되어있지 않지만, 레이저 펄스의 세기가 극단적으로 커지는 경우 비열적 전자들이 페르미 -디락 분포를 따르는 열적 전자와 스핀/격자 시스템과 무시할 수 없을 정도로 상호작용하며 초고속 스핀동역학에서 역할을 할 수 있다는 결과도 보고되었다.[10]
요 약
본 특집에서는 초고속 스핀동역학의 연구경향을 소개하였다. 펨토초 레이저 펄스에 의해 발생하는 탈자화 및 재자화에 대 한 측정분석으로 시작된 초고속 스핀동역학 연구는 현재까지 매우 활발하게 진행되어오고 있다. 대표적인 측정방법으로 자 기광효과와 방사광 X선 기반 XMCD 효과를 소개하였다. 최근 연구경향으로서 초고속 스핀동역학에서 발생하는 THz파와 초 고속 자기냉각효과 등에 대한 연구내용을 소개하였다. REFERENCES[9] J.-H. Shim et al., Nature Commun. 8, 796 (2017). [10] J.-H. Shim et al., Sci. Rep. 10, 6355 (2020).
2D 판데르발스 복합구조체 극한스핀동역학
초고속 전자 및 격자 동역학 연구
DOI: 10.3938/PhiT.29.030김 경 완
저자약력 김경완 교수는 서울대학교 물리학과에서 박사학위 취득 후, 스위스 Fribourg 대학, 독일 Konstanz 대학에서 각각 박사 후 연구원으로 근무한 뒤, 2011년부터 충북대학교 물리학과에 재직 중이다. 현재 2차원 물질계를 비 롯하여 특이 초전도체와 강상관 물질계의 초고속 현상에 대해 연구하고 있 다. (kyungwan@cbnu.ac.kr) REFERENCES [1] C. Riek et al., Science 350, 420 (2015).[2] D. N. Basov et al., Rev. Mod. Phys. 83, 471 (2011).
Investigation of Ultrafast Charge Carrier and
Lattice Dynamics
Kyungwan KIM
When a material is driven out of an equilibrium state, funda-mental interactions governing the material properties play roles in returning to the equilibrium state. The microscopic process of this recovery takes place on an ultrafast time scale far beyond the usual time resolution of usual detection methods. Thanks to the recent development of the ultrashort pulsed lasers, various ultrafast techniques are now available to investigate the ultrafast dynamics of materials. In this ar-ticle, I briefly review the experiment techniques used to in-vestigate ultrafast electronic and lattice dynamics.
들어가며
현대 물리학에서 다양한 측정 기술의 발달은 자연 현상에 대 한 이해를 높이고 새로운 현상을 발견하는 밑거름이다. 측정 정 밀도와 분해능의 향상과 함께 기존에 존재하지 않았던 새로운 측정방법의 개발은 우리의 관찰 영역의 지평을 넓혀준다. 전자 의 터널링 현상을 이용한 주사 터널링 현미경(Scanning Tunneling Microscope)을 활용하여 물질 표면에서 원자의 배 열을 직접 관찰할 수 있게 된 것이 대표적인 예라고 할 수 있 을 것이다. 타이타늄 사파이어 레이저로 대표되는 초단 펄스 레이저의 개발은 초고속 현상이라는 새로운 연구 분야의 시발점이 되었 다. 타이타늄 사파이어 레이저는 100 펨토초(1 fs = 10‒15초) 이 하의 매우 짧은 펄스 폭의 근적외선 빛을 방출한다. 이러한 초 단 펄스를 활용하여 카메라의 셔터나 전자신호로 제어할 수 있 는 시간 한계를 뛰어넘어 펨토초 단위에서 나타나는 변화들을 관찰할 수 있다. 초기의 초고속 현상 실험은 근적외선 펄스를 직접 활용하는 연구들이 주를 이루었으나, 최근에는 평형상태에 서 물질의 특성을 탐색하는 데 유용한 최첨단 실험 방법으로 그 영역을 확장하여 물질의 비선형 현상을 이용한 테라헤르츠 및 적외선 영역의 분광 연구, 고차 조화파 빛을 활용한 시간 및 각 분해 전자 분광 연구, 또한 X-선 자유전자레이저를 활용한 초고속 X-선 산란 연구 등 다양한 실험 방법을 활용한 초고속 현상 연구들이 활발하게 이루어지고 있다. 본 글에서는 물질의 전기적인 특징 및 격자 변화에 대해 살펴볼 수 있는 주요 초고 속 현상 실험 방법에 대하여 소개하고자 한다.근적외선 단색 초고속 동역학 연구
소위 초고속 현상은 무엇을 말하는 것일까? 외부 자극이 없 으면 물질은 안정한 평형상태를 유지하며 거시적 현상들은 대 부분 오늘날의 고속 카메라로 관찰하는 것이 가능하다. 한편, 평형상태를 유지하는 과정에서도 미세한 요동은 항상 존재하고 이러한 물질의 평형상태와 요동을 결정하는 것은 물질을 이루 는 전하, 격자, 스핀과 궤도 등의 기본요소들 사이의 상호작용 이다. 하지만, 이러한 요동 자체를 관찰하는 것은 매우 어렵 다.[1] 평형상태에서 요동하는 물질에 외부 자극이 들어오면 평 형상태가 깨지고, 다시 평형상태로 돌아가는 과정 또한 이들 요소들 사이에 작용하는 상호작용에 의해 결정되는데, 상호작 용의 특징에 따라 마이크로초 ~ 펨토초(10-6~10-15초) 범위의 초 고속 동역학 반응시간을 갖는다.[2] 초고속 동역학 실험에서는 그림 1과 같이 펌프(pump) 펄스 로 물질에 자극을 가하여 평형상태를 깨트린 뒤 시간차를 두 고 물질의 특성을 측정하는 펌프-프로브(pump-probe) 방식을Fig. 1. (a) Schematic diagram of the pump-probe experiment and (b) typical pump-probe signal as a function of the delay time ∆t. Major scattering channels are listed in their representative relaxation stages. (el: electron, ph: phonon, S: spin)
REFERENCES
[3] Inho Kwak et al., Phys. Rev. B 100, 144309 (2019). [4] Min-Cheol Lee et al., Phys. Rev. B 99, 144306 (2019). [5] Inho Kwak et al., Phys. Rev. B 101, 165136 (2020). [6] A. Pashkin et al., Phys. Rev. Lett. 105, 067001 (2010). [7] K. W. Kim et al., Nat. Mater. 11, 497 (2012). [8] S. Gerber et al., Science 357, 71 (2017). [9] Ernest F. Nichols, Phys. Rev. 1, 1 (1893).
[10] Ajay Nahata, Aniruddha S. Weling and Tony F. Heinz, Appl. Phys. Lett. 69, 2321 (1996). 사용한다. 근적외선 단색 초고속 실험은 타이타늄 사파이어 레 이저 혹은 광섬유 레이저 등 단일 광원에서 나오는 초단펄스 근적외선 빛을 빛살 분할기로 나누어 펌프와 프로브로 사용한 다. 물질의 전자가 근적외선 펌프 펄스를 순간적으로 흡수하면 다양한 산란과정을 통하여 흡수한 에너지를 주변에 흩뜨리게 된다. 이러한 과정에서 미세하게 변화하는 물질의 광학 특성을 측정하면 다양한 산란과정의 동역학적 시간을 알아낼 수 있다. 광펌핑 직후 가장 빠르게 나타나는 산란 과정은 전자와 전 자간의 쿨롱 상호작용에 의한 산란이다. 이러한 전자-전자 산 란으로 인하여 평형상태에서 벗어난 전자의 수가 증가하므로, 일반적으로 펌핑 직후 측정 신호의 변화가 증가하는 동역학 반응을 결정한다. 전자-전자 산란 과정은 보통 100 펨토초 이 내에서 매우 빠르게 일어나고 곧 전자계는 유사 평형상태에 도 달한다. 이후에 격자와 스핀, 궤도 등 다른 구성 요소들과의 산란이 이어진다. 이중 가장 보편적이고 중요한 산란은 전자-격자 산란으로서 초기의 신호 증가 및 이후의 펌핑에 의한 신 호가 회복되는 초기 수백 펨토초~ 피코초(1 ps = 10‒12초) 범위 에서의 동역학 과정에서 중요한 역할을 한다. 물질의 특징에 따라서 전자-스핀, 격자-스핀 산란과정이 전자-격자 산란 과정 에서 함께 나타나기도 하고 수 나노초(1 ns = 10‒9초) 이상의 훨씬 긴 시간 범위에서 나타나기도 한다.[3] 근적외선 단색 펌프-프로브 실험은 강한 세기의 레이저 펄스 를 광원으로 사용함으로써 매우 높은 신호 대 잡음 비로 실험 을 수행할 수 있다. 이러한 우수한 신호 대 잡음 비 특성으로 인하여 비평형 상태에서 관찰되는 동역학 과정의 성분들을 정 밀하게 찾아내는 것이 가능하다. 초단펄스에 의한 광펌핑은 전 자를 여기시킬 뿐만 아니라 결 맞는 격자진동을 유발하기도 하는데, 결 맞는 격자진동에 따라 측정 영역의 광학 특성이 미 세하게 변조된다. 근적외선 측정의 우수한 신호 대 잡음 비는 이러한 결 맞는 격자진동에 대한 심도 깊은 연구도 가능하게 한다.[4] 또한 레이저 펄스의 편광 특성을 활용하여 미세한 크 기의 비등방 특성을 측정하는 것이 가능하다.[5] 하지만 근적외선 단색 펄스 실험에서는 분광학적인 정보를 얻을 수 없어서 초고속 시간 영역에서 변화하는 물성을 직접 적으로 확인할 수 없다는 것이 단점이다. 이러한 단점을 보완 하기 위하여 다양한 초고속 분광 실험들이 발전하고 있다. 대 표적으로 테라헤르츠-적외선 영역의 초고속 분광 실험, 초고속 각분해 광전자 분광 실험 등을 꼽을 수 있다.[6‒8] 그럼에도 불 구하고, 우수한 신호 대 잡음 비와 상대적으로 높은 시간 분해 능을 얻을 수 있다는 장점으로 여전히 근적외선 단색 펌프-프 로브 실험은 가장 중요한 초고속 실험방법 중 하나로 활용되 고 있다.
초고속 테라헤르츠-적외선 분광 연구
많은 경우 고체의 성질은 주로 Fermi 에너지 준위 주변의 수 meV~수백 meV 정도의 좁은 에너지 범위의 전자 상태에 의해 좌우되곤 한다. 초전도 에너지 갭, 전하 및 스핀 밀도 파 동 에너지 갭, 폴라론, 포논, 마그논 등 물질의 기본적인 특징 을 반영하는 물리 현상들과 특이한 상전이의 대표적인 분광학 적 특징들이 적외선 및 테라헤르츠의 낮은 에너지 영역에서 관찰된다. 이러한 이유로 테라헤르츠-적외선 영역에서의 분광 실험은 물질의 특성을 연구하는데 기본적인 실험 방법으로 여 겨져 왔다.[2,9] 테라헤르츠-적외선 영역에서 펌프-프로브 실험을 통한 초고 속 분광실험을 수행하기 위해서는 펄스 형태의 테라헤르츠-적 외선 광원이 필요하다. 광전도스위치 안테나 혹은 ZnTe와 같 은 비선형 물질을 활용하면 근적외선 초단 펄스로부터 테라헤 르츠 펄스를 쉽게 만들 수 있다.[10] 비선형 결정에서의 차주파REFERENCES
[11] C. Kübler et al., Appl. Phys. Lett. 85, 3360 (2004). [12] Fabian D. J. Brunner et al., Opt. Exp. 16, 16496 (2008). Fig. 2. Photo-induced transient conductivity in BaFe2As2 in the normal state. (a) Two-dimensional color map of transient conductivity measured in the infrared region. (b) Periodic modulations of the conductivity are clearly shown from the averages in the regions of A, B, and C marked in Fig. 2(a). (c) The modulated conductivity spectrum obtained from the difference between maxima and minima compares well with the conductivity change between 100 K and 140 K, which corresponds to the spin-density-wave induced gap opening across the ordering temperature.[7] 수 생성을 활용하면, 적외선 영역에 이르는 높은 에너지와 넓 은 대역폭을 갖는 펄스를 만드는 것도 가능하다.[11,12] 전통적인 GaSe와 같은 무기결정에서부터 최근에는 다양한 유기물 비선 형 결정들에 대한 연구도 많이 이루어지고 있다. 테라헤르츠-적외선 펄스의 분광성분은 시간에 따라 변화하는 전기장의 위상과 세기를 직접 측정하여 푸리에 변환을 통하여 구한다. 이러한 시간 영역 분광 측정에서는 정확한 위상정보를 위하여 투과 형태로 실험을 진행하게 된다. 그런데, 적외선 영 역에는 많은 경우 포논에 의한 강한 흡수로 인하여 투과 실험 이 불가능하다. 하지만, 전통적인 적외선 분광실험과 접목하면 적외선 영역에서도 반사율을 측정함으로써 초고속 분광 특성을 연구하는 것이 가능하다.[6,7] 열 광원을 이용한 전통적인 적외 선 분광 실험은 평형상태에 대한 적외선 영역의 물성을 제공 한다. 이와 같이 평형상태의 적외선 영역의 광학 특성을 알고 있는 경우에는 반사율 측정에서 별도의 표준시료를 사용하지 않고, 시료 자체의 평형상태 물성을 기준으로 광펌핑에 의해 나타나는 변화를 측정할 수 있다. 광펌핑 유무에 따라서 반사 경로가 바뀌지 않으므로 반사율 측정에서도 시간 영역 분광에 필요한 위상 정보를 확보할 수 있다. 그림 2는 반사율 방법을 적용한 적외선 영역에서의 초고속 동역학 측정이 얼마나 유용한지 보여주는 예이다. 고온 초전도 에너지 갭이나 스핀 밀도 파동과 같은 고체 연구에 있어서 중 요한 현상들의 열평형 상태에서 특징들은 많은 연구가 이루어 졌으나, 비평형 상태에서의 직접적으로 관찰한 것은 그 예가 많지 않다. BaFe2As2는 대표적인 철계 고온 초전도 물질 중 하나로 스핀 밀도 파동 정렬을 보이는 물질이다. 철계 고온 초 전도 물질계에서는 비소와 철 평면의 거리가 전자구조 및 스 핀 밀도 파동 정렬에 중요한 역할을 한다는 것이 알려져 있다. 그림 2는 근적외선 펌프에 의해 BaFe2As2에 순간적으로 비소 원자들이 c-축으로 진동하는 결 맞는 격자진동이 발생하고, 그 결과로 적외선 영역에서 매우 큰 광전기전도도의 변화가 나타 나는 것을 보여준다.[7] 흥미롭게도 격자진동에 따라 변조되는 광전기전도도는 균일하게 나타나지 않고 특별한 분광학적 특징 을 보인다. 그림 2(c)에서 볼 수 있듯이 격자진동에 따라 나타 나는 변화가 스핀 밀도 파동 정렬이 없는 정상상태에서의 측 정임에도 불구하고 평형상태에서 정렬이 발달함에 따라 나타나 는 변화와 매우 잘 일치하는 것을 확인할 수 있다. 이러한 실 험 결과는 실제로 비소 원자의 위치가 전자구조 및 자기 정렬 에 매우 중요한 변수로 작용하며 격자진동과 자기 정렬 사이 의 강한 상호작용을 직접적으로 보여주는 매우 좋은 예라고 할 수 있다. 이와 같이 테라헤르츠-적외선 영역에서 나타나는 분광학적인 특징들을 펌프-프로브 방법을 적용하여 실시간으로 살펴볼 수 있다면 물질의 특성을 결정짓는 중요한 상호작용에 대한 정보를 찾는 데 매우 유용하다. 판데르발스 결합 특성을 갖는 이차원 물질계는 수 개의 단 위 격자 두께의 시료를 화학 증기 증착법(chemical vapor deposition)으로 기판에 성장하거나, 덩어리(bulk) 시료에서 테 이프 등을 활용하여 떼어내어 준비할 수 있다. 특히 층간의 결 합이 약한 상호작용이기 때문에 기판과 시료의 정합성이 까다 롭지 않아서 다양한 기판에 준비할 수 있다는 장점이 있다. 많 은 시료에서 사용되는 SrTiO3나 Al2O3 등과 같이 이온 결합 특성이 있는 일반적인 기판에서는 적외선 영역에서의 강한 흡
Fig. 3. Ultrafast X-ray scattering experiments on Fe-based superconductors[8,14] (a) Schematic diagram of NIR pumping-X ray probe experiments. (b) Transient X-ray intensity of Bragg-peak of FeSe thin film. (c) Periodic modulations of the scattering intensity after subtracting the overall change of the intensity. The inset shows that the oscillations correspond to the A1g mode of the Se ion in FeSe.
수로 인하여 적외선 영역에서의 투과 실험이 불가능하다. 하지 만 실리콘이나 게르마늄, 다이아몬드와 같이 순수한 공유결합 물질의 경우 적외선 영역에서 포논에 의한 흡수로부터 자유롭 기 때문에 투과 실험을 진행할 수 있다. 특히 다이아몬드를 기 판으로 사용하면 보통 근적외선 영역의 펄스에 의한 펌핑에 따른 기판의 변화는 무시할 수 있어서 투과형태로도 초고속 현상 연구가 가능하다.[13] 따라서, 테라헤르츠-적외선 영역의 초고속 분광 연구 방법은 이차원 물질계와 같이 매우 얇은 시 료에서 오는 반응 연구에도 유용하게 적용될 수 있을 것으로 기대된다.
초고속 격자 동역학
최근에는 소위 자유전자레이저라 불리는 대형 연구시설을 활 용하여 X-선 영역에서도 초고속 현상 연구가 가능하다. 최초의X-선 자유전자 레이저인 미국 Stanford의 LCLS(Linac Coherent Light Source)를 비롯하여, 포항의 4세대 X-선 자유전자 레이 저 가속기 등 국내외의 여러 가속기 실험 시설이 운영 중이다. 이러한 X-선 초단 펄스를 활용한 다양한 X-선 산란 실험을 통 하여 격자의 변화를 직접적으로 관찰하고 물질의 전기, 자기적 인 상태의 초고속 동역학 반응 연구들도 활발히 이루어지고 있다.[8,14,15] 그림 3은 필자가 주로 연구해왔던 철계 초전도 물질계에 대 한 초고속 X-선 산란 실험을 보여준다. 강한 근적외선으로 시 료를 펌핑한 뒤에 나타나는 X-선 Bragg 회절 봉우리의 세기를 시간에 따라 관찰하였다. 비소나 셀레늄과 같은 철 평면 주위 의 원소들이 c-축으로 진동하면 이들 원자에서 산란되는 X-선 의 세기가 주기적으로 바뀌는 것을 그림 3b에서 보여주는 바 와 같이 명확하게 관찰할 수 있다. 이는 펌핑에 의해서 결 맞 는 격자진동이 나타나는 것을 직접적으로 관할하는 것으로써 얼마나 큰 진폭으로 격자가 진동하는지 실시간으로 확인할 수 있다. 실제로 약 1 mJ/cm2 범위의 에너지 밀도로 펌핑하는 경우 1 pm 범위의 격자진동이 나타나는 것을 관찰하였다.[8] 또 한, 초고속 각분해 광전자 분광 실험에서는 격자진동에 따라 전자구조상의 에너지 밴드가 변화하는 것을 실시간으로 측정할 수 있는데, 이들 결과를 종합하여 격자의 찌그러짐에 따른 전 자구조의 변화를 정량적으로 측정할 수 있었다. 이와 같이 다 양한 측정 방법의 초고속 동역학 실험은 그동안 평형상태에서 는 확인하지 못하던 새로운 정보를 제공하고 물질의 근본 특 성과 중요한 상호작용을 이해하는 데 매우 유용하다.
결 론
본 기고에서는 다양한 초고속 현상 실험 방법을 활용한 물 질의 전기적, 구조적 변화의 초고속 동역학 반응 연구에 대하 여 소개하였다. 앞서 언급한 바와 같이 20세기부터 본격화된 고체 연구의 대부분은 평형상태에서의 물질의 특성 연구였다. 최근에는 우수한 초고속 레이저 성능을 바탕으로 다양한 초고 속 현상 실험 기술들이 지속적으로 발전하고 있다. 이미 평형 상태의 특징에 대해 많은 연구가 이루어진 물질뿐만 아니라, 최근 새로이 관심 받고 있는 이차원 물질계 연구와 같이 새로 운 영역에 대한 연구에서도 이러한 초고속 현상 연구는 우리 의 지식의 지평을 넓혀줄 중요한 역할을 할 수 있을 것이다. 특히 X-선 초단 펄스를 활용한 연구는 아직까지도 초기 단계 라고 할 수 있는데, 앞으로 더 새롭고 유용한 초고속 현상 연 구 결과들을 기대해도 좋을 것이다. REFERENCES
[13] C. Kübler et al., Phys. Rev. Lett. 99, 116407 (2004). [14] S. Gerber et al., Nat. Communs. 6, 7377 (2015). [15] Matteo Mitrano et al., Sci. Adv. 5, eaax3346 (2019).
2D 판데르발스 복합구조체 극한스핀동역학
2차원 반도체의 결함과 광전특성
DOI: 10.3938/PhiT.29.031이 현 석
저자약력 이현석 교수는 고려대학교 신소재공학과에서 박사학위 취득 후, 한국과학기 술연구원, 프랑스 국립 CEA-Leti 연구소에서 박사 후 연구원으로 재직하였 고, 삼성전자 책임연구원 및 기초과학연구원(IBS) 나노구조물리연구단 연구 교수로 재직한 뒤, 2017년부터 충북대학교 물리학과에 조교수로 재직 중 이다. (hsl@chungbuk.ac.kr) REFERENCES [1] Y. Liu et al., Nature 567, 323 (2019).[2] K. K. Kim et al., Chem. Soc. Rev. 47, 6342 (2018). [3] T. Mueller et al., NPJ 2D Mater. Appl. 2, 29 (2018). [4] J. R. Schaibley et al., Nat. Rev. Mater. 1, 16055 (2016). [5] X. Lin et al., Nat. Electronics 2, 274 (2019).
Defects and Optoelectronic Properties in 2D
Semiconductors
Hyun Seok LEE
Two-dimensional (2D) van der Waals semiconductors have potential for various optoelectronic applications, owing to their unique optical and electrical properties at an atomic layer thickness. A stable excitonic emission from 2D mono-layer semiconductors at room temperature, owing to a re-duced dielectric screening effect, opens new fields of research on excitonics and valleytronics. Moreover, their low di-mensionality without surface dangling bonds allows for unique quantum transport phenomena via artificial van der Waals stacking using a versatile library of 2D materials. In this article, the author introduces the tunable quantum opto-electronic properties of 2D semiconductors by manipulating native defects, van der Waals interfaces, Coulomb inter-actions, etc. Additionally, the author reviews the electronic and the optoelectronic applications utilizing such unique tunable properties of 2D semiconductors.
서 론
지금까지 나노기술의 발전과 함께 양자점 및 나노선과 같은 새로운 나노구조 물질에 대한 연구가 활발히 진행되어 왔다. 이후 2차원 탄소 원자층인 그래핀에 대한 연구가 2010년 노 벨상을 수상한 이래로 다양한 2차원 물질에 대한 연구가 활발 하게 진행되고 있다. 판데르발스 결합을 이용하면 다양한 2차 원 물질 조합의 적층 구조를 만들어 새로운 양자현상을 연구 할 수 있고, 반도체의 초박형 특성에 기인한 상온 엑시톤 특성 을 이용해 다양한 양자광학 현상도 연구할 수 있다. 이러한 독 특한 특성들을 이용하여 신개념 나노소자 및 광전소자의 응용 연구부터,[1,2] excitonics,[3] valleytronics,[4] spintronics[5] 관련기초연구까지 다양한 연구가 진행 중이다.
2차원 반도체 물질에 관한 연구 중 이황화몰리브덴(MoS2)으
로 대표되는 전이금속 칼코겐화합물(transition metal dichal-cogenides) 연구가 최근까지 두각을 보여왔다. S, Se, Te와 같
은 칼코겐 원소와 Mo, W와 같은 전이금속이 2차원적으로 안 정한 공유결합을 이루어 1 nm 이하 두께의 단일층 반도체를 이룬다. 이러한 단일층 2차원 물질을 얻는 방법은 벌크 물질을 박리하는 방법과 화학기상증착법을 이용한 합성 방법 등이 있 는데, 물질의 고유 특성 발현을 위해서 물질 내부의 결함을 최 소화하는 것이 이슈가 되고 있다. 특히, 단일층의 초박형 구조 이기 때문에 결함의 종류 및 상태에 따라 물리적 특성이 크게 영향을 받는다. 따라서 본 글에서는 이러한 물질 내부의 결함 및 계면 결함이 2차원 반도체 물질의 광전특성에 미치는 영향 을 소개하고자 한다.
내부 점결함에 따른 광학 및 화학 특성
전이금속 칼코겐화합물 중 WS2 물질은 우수한 엑시톤 발광 효율로 인해 다양한 분야에서 연구가 되어 왔다. 이 물질은 특 정 조건의 화학기상증착법으로 합성 시 육각형 형태의 단일층 으로 성장하는데, 특이점 중의 하나는 단결정 내에서 이종점결 함 도메인이 생성된다는 것이다. 그림 1a는 육각형 WS2의 광학현미경 이미지(inset)와 photoluminescence(PL) mapping 이 미지를 보여준다. PL 발광효율이 우수한 밝은 도메인(a 도메인)
Fig. 1. Heterogeneous defect domains in hexagonal WS2 single crystals grown by chemical vapor deposition.[6]
REFERENCES
[6] H. Y. Jeong et al., Adv. Mater. 29, 1605043 (2017). [7] D. H. Luong et al., Small 14, 1802949 (2018). Fig. 2. Self-assembled Ag nanoparticles formation in MoS2 monolayers grown by chemical
vapor deposition.[7]
과 상대적으로 발광효율이 현저히 낮은 어두운 도메인(b 도메 인)들이 삼각형 형태로 서로 교차되어 있는 것을 확인할 수 있 다. 그림 1b와 c는 각 도메인들의 scanning tunneling elec-tron microscopy(STEM) 이미지를 보여준다. a 도메인에서는 W vacancy가 거의 발견되지 않는 반면(그림 1b) b 도메인에서 는 W vacancy가 눈에 띄게 발견된다(그림 1c). 이러한 육각형 WS2을 물속에서 빛을 쪼여주며 Ag 나노입자를 흡착시키면 S vacancy와의 전기화학반응으로 인해 a 도메인에만 Ag 나노입 자가 선택적으로 흡착되는 것을 그림 1d에서 볼 수 있다. 이 외에도 추가분석법 등을 통해 a 도메인은 S vacancy가 주로 존재하고 b 도메인에는 W vacancy가 주로 존재함을 확인할 수 있다 (그림 1e). 이렇게 동일 물질 내에 존재하는 다른 점결함은 밴드갭 내부에 서로 다른 결 함 에너지 레벨을 만들어 PL 발광특성 차이 뿐만 아니라 전계효과트랜지스터에서 전하 이동도 특성에도 큰 차이를 만든다.[6] 이렇게 전이금속 칼코겐화합물에서 칼코 겐 원소의 점결함은 독특한 전기화학 특성 을 보인다. 그림 2a은 Ag 필름 위에 얇은 SiO2층을 증착한 후 그 위에 화학기상증착 법으로 합성한 MoS2 단일층을 전사한 후 aging한 실험의 모식도이다. 이렇게 시편을 제작한 후 desiccator에 보관하게 되면 이동 도가 높은 Ag 이온이 SiO2층을 뚫고 확산되 어 MoS2층 아래에 석출된다. 그 실험 결과 가 그림 2b에 나타나 있다. SiO2/Ag 기판 위에 MoS2층을 전사한 직후(왼쪽) 및 aging
후(오른쪽)의 bright field(BF, 위) 및 dark field(DF, 아래) 광학현미경 이미지를 보여준 다. Aging 이후 DF 이미지를 보면 석출된 Ag 나노입자에 의해 국부플라즈몬공명현상 (localized surface plasmon resonance)이 일어나 광 산란에 의해 밝게 빛나는 것을 확인할 수 있다. 이러한 나노입자의 존재는 scanning electron microscopy(SEM) 및 atomic force microscopy(AFM) 이미지를 통해 확인할 수 있다(그림 2c와 d). 주목할 점은 이러한 Ag 나노입자 석출이 S va-cancy에서만 선택적으로 생성된다는 사실이 다. 이러한 결과들로부터 전이금속 칼코겐화 합물에서 칼코겐 원소의 점결함이 화학적으 로 활성화되어 있다는 것을 실험적으로 확 인할 수 있다.[7]
계면특성에 따른 광-전기 특성
앞서 언급했듯이 2차원 물질은 판데르발스 결합을 이용하여Fig. 3. Tunneling photocurrent assisted by interlayer excitons for strongly coupled MoSe2/MoS2 heterobilayer devices.[8]
REFERENCES
[8] D. H. Luong et al., Adv. Mater. 29, 1701512 (2017). 다양한 적층구조를 만들 수 있다. 이러한 적층 구조에서 중요하 게 다루어야 할 부분은 바로 인위적 적층으로 인해 생기는 계 면이다. 그림 3a는 벌크물질의 박리 방법으로 생성된 MoSe2 및 MoS2 단일층을 적층한 후 열처리를 통해 판데르발스 계면 을 조절한 소자 이미지를 나타낸다. 이처럼 2차원 단일층을 전 사하여 적층할 경우 대기 중에 있는 기포나 유기화합물 등이 계면에 포집되어 bubble층을 형성하게 된다. 이 경우 층간 결 합 간격이 큰 약한 판데르발스 결합을 이루게 된다(그림 3a 위). 이러한 계면은 열처리를 통해 포집된 bubble층을 제거할 수 있고 이로 인해 강한 판데르발스 결합을 구현할 수 있다(그 림 3a 아래). 이렇게 두 가지 판데르발스 결합이 다른 소자에 레이저를 조 사하여 광전특성을 관찰한 개념도 및 소자특성이 그림 3b‒d에 있다. MoSe2 및 MoS2는 서로 다른 일함수로 인해 계단형 밴드 정렬을 이루게 된다(그림 3b 아래). 이러한 계단 구조로 인해 레이저에 의해 여기된 전자-정공쌍은 drift 효과를 통해 광전류 를 형성하게 된다. 그림 3c는 약한 판데르발스 결합 소자의 광 전특성측정 결과인데, 일반적인 실리콘 p-n 접합에서 보이는 전형적인 drift 기반 광전특성 거동을 보인다. 반면, 그림 3d와 같이 열처리를 통해 강한 판데르발스 결합을 구현한 소자의 경 우 interlayer 엑시톤 효과로 인해 tunneling 광전류현상이 주 로 발현되게 된다. 이를 통해 판데르발스 결합력과 쿨롱 정전기 력, 그리고 광전류현상이 서로 연관되어 있음을 실험적으로 확 인할 수 있다.[8] 이러한 엑시톤 현상은 계면 물질에 따라 전하이동현상으로 인해 그 특성이 다르게 바뀐다. 그림 4a는 MoS2층과 Ag 금속 층 사이에 SiO2 유전층(10 nm)을 삽입한 경우(위)와 제거한 경 우(아래)에 대한 모식도를 나타낸다. SiO2 유전층을 삽입한 경 우는 삽입하지 않은 경우에 비해서 100배 이상의 PL 발광강도 를 보여준다(그림 4b). 이 두 상황에 대해 조사레이저 파워에 따른 MoS2의 A엑시톤의 특성을 그림 4c에 정리하였다. 유전층 을 삽입한 경우는 레이저 파워가 증가함에 따라 trion이 형성되 는 일반적인 MoS2 엑시톤 특성을 보이나 유전층이 제거된 경 우는 trion 형성이 현저히 억제되었다. 이는 MoS2층이 금속과 직접 접촉된 경우 광여기에 의해 생성된 전자-정공쌍이 금속층
Fig. 4. Charge transfer effects in complex excitons at MoS2-metal contacts.(Reprinted (adapted) with permission from Ref. [9]. Copyright 2020 American Chemical Society.)
REFERENCES
[9] J. H. Kim et al., ACS Nano 14, 11985 (2020).
으로 이동하게 되어 PL 발광 광도 및 trion 형성을 억제하는 반
면, 유전체 삽입층이 있을 경우 이러한 전하 이동을 억제할 수 있기 때문이다(그림 4d). 이러한 실험 결과는 박리방법으로 준 비된 hexagonal boron nitride(hBN) 여러 층과 MoS2 단일층을
Au 기판에 전사하여 PL 측정을 한 결과에서도 유사하게 발현 됨을 확인할 수 있다(그림 4e‒g). 2차원 반도체의 얇은 두께는 광전소자 응용에 있어서 한계를 드러내기 때문에 플라즈모닉 복합구조와 같은 하이브리드 방식으로 광소자 특성을 높일 수 있다. 하지만 플라즈모닉 특성 유발을 위한 금속재료와의 직접 접촉으로 인해 생기는 문제를 피할 수 없는 상황이다. 따라서 유전체 나노구조 및 유전체 삽입층을 금속층과 혼합하여 사용 하게 되면 전자-정공쌍이 금속층으로 이동하게 되는 현상을 방 지할 수 있다. 그 예로 TiO2 나노선과 SiO2 유전체 층 및 Ag 플라즈모닉 층을 활용하면 MoS2의 PL 발광특성이 현저하게 증 가함이 실험적으로 보고되고 있다.[9]
결 론
본 글에서는 2차원 반도체 물질의 점결함 및 계면 상태와 광 전특성과의 상관관계에 관한 연구를 소개하였다. 특히 2차원 초 박형 물질의 경우 광특성 및 전기전달 특성은 결함에 의해 현 저하게 영향을 받기 때문에 결함에 대한 이해를 심화하고 이를 잘 응용하는 것이 중요하다. 또한, 판데르발스 이종접합구조를 형성할 경우 주변 접합물질의 고유 특성뿐만 아니라 계면의 특 성 및 상태에 대한 연구도 미시적으로 심도있게 다뤄져야 할 것이다. 이러한 연구들은 나노 및 박막 물질들과 2차원 물질들 과의 복합구조 구현 시 복합물리현상을 이해하는 데 기여할 것 으로 생각된다.[1]2D 판데르발스 복합구조체 극한스핀동역학
2차원 물질 내 들뜬상태 전자 동역학
DOI: 10.3938/PhiT.29.032방 준 혁
저자약력 방준혁 교수는 한국과학기술원에서 물리학 박사학위를 취득했으며, 미국 Rensselaer Polytechnic Institute에서 박사 후 연구원, 삼성디스플레이 CAE팀에서 책임 연구원, 한국기초과학지원연구원에서 선임 연구원을 거친 후, 2019년부터 충북대학교 물리학과 조교수로 재직 중이다.(jbang@cbnu.ac.kr)
REFERENCES
[1] S. K. Sundaram and E. Mazur, Nat. Matier. 1, 217 (2002). [2] J. Shah, Ultrafast Spectroscopy of Semiconductors and Semi-
conductor Nanostructures (Springer, Berlin, 1991).
[3] J. Bang, S. Meng, Y.-Y. Sun, D. West, Z. Wang, F. Gao and S. B. Zhang, Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 110, 908 (2013). [4] J. Bang, Y. Y. Sun, X.-Q. Liu, F. Gao and S. B. Zhang, Phys.
Rev. Lett. 117, 126402 (2016).
Excited Carrier Dynamics in Two-dimensional
Materials
Junhyeok BANG
When electrons in materials are excited, they undergo several dynamic processes such as carrier thermalization, transfer, and recombination. These fundamental excited state proc-esses are crucial to understanding the microscopic principles at work in electronic and optoelectronic devices. This article introduces the excited carrier dynamics in a two-dimensional van der Waals material and reveals several interesting phe-nomena that do not occur in bulk materials. Particularly, the focus will be two dynamic processes: carrier multiplication and ultrafast charge transfer.
들어가는 글
세상은 끊임없이 움직인다. 태양이 뜨고 지고, 달이 차고 기 울며, 파도가 치고, 계절이 변하고, 우리 심장은 항상 두근거린 다(사랑을 하지 않더라도). 우리는 이런 움직임, 다시 말해 시간 에 대한 물체의 변화를 관찰함으로써 자연 법칙을 이해할 수 있다. 예를 들어 17세기말 영국의 한 분이 행성의 운동을 분석 하며, 만유인력과 운동의 법칙을 발견한 것처럼 말이다. 자연계의 움직임에는 각각의 현상마다 다양한 시간 스케일 (time scale)이 있다. 예를 들어 대륙의 이동과 같은 지질학적인 현상은 우리가 인식할 수 없을 정도의 아주 느린 시간 스케일 (약 수십억 년 정도)로 움직인다. 이와 반대로 원자 분자 단위에 서 일어나는 현상들은 너무 빠른 시간 스케일(10‒12초 이하)에서 일어나 우리의 감각기관이 따라갈 수 없다. 이런 다양한 시간 스케일에서 일어나는 현상들을 분석하기 위해서는 그에 맞는 실험 측정방법이 필요하며, 이로부터 다양한 현상들을 지배하는 법칙을 이해할 수 있다. 필자는 물질 내에서 일어나는 전자들의 동역학에 관심을 가 지고 있다. 물질 내 전자들은 빠르게는 아토초(attosecond, 10‒18초) 영역에서 느리게는 마이크로초(microsecond, 10‒6초) 영역에 이르기까지 넓은 시간 스케일의 다양한 동역학 과정 (dynamics process)들에 의해 움직인다. 초기 전자들이 에너지 적으로 안정한 바닥상태(ground state)에 있는 경우 이런 움직 임들이 일어나지 않는다. 빛 또는 전압을 이용하여 전자를 들뜬 상태(excited state)로 전이시킴으로써 전자의 동역학 과정들이 발생하고, 이들을 통해 전자는 다시 바닥상태로 돌아오게 된다. 그림 1에서 물질 내 전자가 들뜬상태로 전이된 후 바닥상태도 돌아오는 여러 동역학적 과정들의 시간 스케일을 보여준다.[1‒4] 초기 열적 평형상태에 있는 물질의 경우 페르미 레벨(Fermi level) 아래쪽 상태(state)들에는 모두 전자들로 차여있고, 위쪽 상태에는 전자가 비워져있다. 이때 물질에 조사된 빛은 전자와 상호작용하여 흡수되고, 가전자 밴드(valence band)에 있던 전 자를 높은 에너지를 가지는 전도 밴드(conduction band) 위 한 상태로 전이(transition)시킨다[그림 1(b)]. 이 과정을 통해 가전 자 밴드에는 전자가 비워져 있는 정공(hole)이 만들어지고, 전도 밴드에는 들뜬 전자가 생성된다. 들뜬 전자와 정공은 빛에 의해 항상 쌍으로 생성되기 때문에 이들을 들뜬 전자-정공 쌍(excited electron-hole pair)이라고 부른다. 초기 생성된 들뜬 전자와 정공은 각각 전도 밴드와 가전자 밴드 내에서 높은 에 너지 상태에 위치하기 때문에 이들은 주변에 에너지를 잃으며
REFERENCES
[5] W. Shockley and W. T. Read, Phys. Rev. 87, 835 (1952). [6] R. N. Hall, Phys. Rev. 87, 387 (1952).
[7] J. Bang, S. Meng and S. B. Zhang, Phys. Rev. B 100, 245208 (2019).
Fig. 1. Typical excited carrier processes. (a) Time scale of excited carrier dynamics and (b ‒e) schematics of the dynamic processes: (b) Photon absorption, (c) carrier thermalization, (d) carrier recombination, and (e) carrier trapping at a defect level.
전도 밴드 최소점(conduction band minimum)과 가전자 밴드 최대점(valence band maximum)으로 옮겨가는 과정, 즉 전자 의 써멀리제이션(carrier thermalization)이 일어난다[그림 1(c)]. 이 전자의 써멀리제이션은 그림 1(a)에 표시된 수 펨토초 (femtosecond, 10‒15초)에서 수 피코초(picosecond, 10‒12초) 영 역에서 발생하는 전자-전자 산란(carrier-carrier scattering)과 전자-격자 산란(carrier-lattice scattering)을 통해 일어난다. 들 뜬 전자-정공 쌍이 가진 에너지는 전자-전자 산란에 의해 주변 의 다른 전자에게, 그리고 전자-격자 산란에 의해 주변의 원자 들에게 전달된다. 이 과정들은 에너지가 연속적으로 이어진 한 밴드 내에서 발생되므로, 다른 과정들보다 빠른 시간 스케일에 서 일어난다. 들뜬 전자와 정공이 밴드끝(band edge) 상태로 떨어지고 나면 전자-전자 산란과 전자-격자 산란 과정은 끝나 고, 이후에는 더 느린 시간 스케일, 즉 수십 피코초에서 수백 나노초(nanosecond, 10‒9초) 혹은 마이크로초 영역에서 오제
재결합(Auger recombination) 혹은 발광 재결합(radiative re-combination)이 발생한다[그림 1(a)]. 이 두 과정을 통해 들뜬 전자는 바닥상태인 가전자 밴드로 떨어지게 되는데[그림 1(d)], 오제 재결합에서는 들뜬 전자-정공 쌍의 에너지가 주변 다른 전 자에게 전달되고, 발광 재결합에서는 빛에너지로 방출한다. 그 림 1(a)에는 표시되지 않았지만, 물질 내 결함이 있어 밴드갭 (band gap) 안에 결함 준위를 만드는 경우에는 들뜬 전자나 정 공이 결함 준위로 떨어지는 과정이 재결합 과정들과 유사한 시 간 스케일에서 발생될 수 있다.[5‒7] 이후 전자들은 바닥상태로 돌아와 더 이상 들뜬 전자의 동역학 과정은 발생하지 않으며, 들뜬 전자에 의해 발생된 원자의 열 운동에 의한 현상들이 나타난다[그림 1(a)]. 이런 물질 내 들뜬 전자의 동역학 과정은 광합성 등 과 같은 다양한 자연 현상뿐만 아니라 태양전지와 같 은 여러 소자응용을 이해하는 데 중요하다. 실제 광합 성, 태양전지 등에서 빛에너지를 화학에너지 혹은 전 기에너지로 저장하는 과정에서 그림 1에서 설명한 여 러 과정들이 발생하며, 이 과정에서 중요한 에너지 저 장 효율은 근본적으로 여러 개별적 들뜬상태 동역학 과정들이 순차적으로 발생되며 나타나는 복합적 현상 의 결과인 것이다. 본 글에서는 최근 많은 관심을 모
으고 있는 이차원 판데르발스(van der Waals) 물질 내
에서 발생하는 전자 동역학에 대한 최근 연구 결과들 을 소개하고자 한다. 다음 2절에서는 이차원 물질 초 고속 동역학 연구에서 발견된 들뜬 캐리어 증식(carrier multiplication) 현상을 설명하겠고, 3절에서는 이차원 판데르발스 이종접합(heterojunction) 구조에서 나타나 는 이차원 물질 간의 전하 이동(charge transfer) 현상 을 설명하겠다. 그리고 4절에서는 마무리하는 말로 본 기고 글 을 끝마치고자 한다.
![Fig. 3. Ultrafast X-ray scattering experiments on Fe-based superconductors [8,14] (a) Schematic diagram of NIR pumping-X ray probe experiments](https://thumb-ap.123doks.com/thumbv2/123dokinfo/4985408.55739/12.936.134.858.36.364/ultrafast-scattering-experiments-superconductors-schematic-diagram-pumping-experiments.webp)
